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(In Japanese)全固体二次電池用の正極、その製造方法及び全固体二次電池 NEW_EN

Patent code P170014564
File No. (S2015-0037-N0)
Posted date Sep 6, 2017
Application number P2016-555235
Date of filing Oct 20, 2015
International application number JP2015079589
International publication number WO2016063877
Date of international filing Oct 20, 2015
Date of international publication Apr 28, 2016
Priority data
  • P2014-215393 (Oct 22, 2014) JP
Inventor
  • (In Japanese)林 晃敏
  • (In Japanese)辰巳砂 昌弘
Applicant
  • (In Japanese)国立研究開発法人科学技術振興機構
Title (In Japanese)全固体二次電池用の正極、その製造方法及び全固体二次電池 NEW_EN
Abstract (In Japanese)A2S・AXで表される正極活物質を含み、前記Aは、アルカリ金属であり、前記Xは、I、Br、Cl、F、BF4、BH4、SO4、BO3、PO4、O、Se、N、P、As、Sb、PF6、AsF6、ClO4、NO3、CO3、CF3SO3、CF3COO、N(SO2F)2及びN(CF3SO22から選択される全固体二次電池用の正極。
Outline of related art and contending technology (In Japanese)


リチウム二次電池は、高電圧、高容量を有するため、携帯電話、デジタルカメラ、ビデオカメラ、ノートパソコン、電気自動車等の電源として多用されている。一般に流通しているリチウム二次電池は、電解質として、電解塩を非水系溶媒に溶解した液状電解質を使用している。非水系溶媒には、可燃性の溶媒が多く含まれているため、安全性の確保が望まれている。
安全性を確保するために、非水系溶媒を使用せずに、電解質を固体材料から形成する、いわゆる固体電解質を使用した全固体リチウム二次電池が提案されている。この電池の正極には、正極活物質、導電材、電解質等の様々な成分が含まれている。これら成分の内、正極活物質としてLi2Sが、その理論容量の高さから注目されている。
ところで、Li2Sそれ自体はイオン伝導性が低いため、正極活物質として使用するには、導電成分を含ませる必要がある。そこで、本発明の発明者等は、Li2Sと、導電材としてのアセチレンブラックと、固体電解質としてのLi2S・P2S5とを含む正極を提案している(第53回電池討論会講演要旨集、p555(2012):非特許文献1)。

Field of industrial application (In Japanese)


本発明は、全固体二次電池用の正極、その製造方法及び全固体二次電池に関する。更に詳しくは、本発明は、高い充放電容量を有する全固体二次電池用の正極、その製造方法及び全固体二次電池に関する。

Scope of claims (In Japanese)
【請求項1】
 
A2S・AXで表される正極活物質を含み、
前記Aは、アルカリ金属であり、
前記Xは、I、Br、Cl、F、BF4、BH4、SO4、BO3、PO4、O、Se、N、P、As、Sb、PF6、AsF6、ClO4、NO3、CO3、CF3SO3、CF3COO、N(SO2F)2及びN(CF3SO22から選択される全固体二次電池用の正極。

【請求項2】
 
前記アルカリ金属が、Li又はNaであり
前記AXは、AがLiの場合、LiI、LiBr、LiCl、LiF、LiBF4、LiBH4、Li2SO4、Li3BO3、Li3PO4、Li2O、Li2Se、Li3N、Li3P、Li3As、Li3Sb、LiPF6、LiAsF6、LiClO4、LiNO3、Li2CO3、LiCF3SO3、LiCF3COO、LiN(SO2F)2及びLiN(CF3SO22から選択され、AがNaの場合、NaI、NaBr、NaCl、NaF、NaBF4、NaBH4、Na2SO4、Na3BO3、Na3PO4、Na2O、Na2Se、Na3N、Na3P、Na3As、Na3Sb、NaPF6、NaAsF6、NaClO4、NaNO3、Na2CO3、NaCF3SO3、NaCF3COO、NaN(SO2F)2及びNaN(CF3SO22から選択される請求項1に記載の全固体二次電池用の正極。

【請求項3】
 
前記A2S・AXが、A2SとAXとを99:1~20:80(モル比)の割合で含む請求項1に記載の全固体二次電池用の正極。

【請求項4】
 
更に炭素材料からなる導電材を、前記正極活物質100重量部に対して、0.1~50重量部の割合で含む請求項1に記載の全固体二次電池用の正極。

【請求項5】
 
前記全固体二次電池が正極、固体電解質層及び負極の積層体であり、前記固体電解質層がA2S・MxSy(Aは上記と同様、MはP、Si、Ge、B、Al、Gaから選択され、x及びyは、Mの種類に応じて、化学量論比を与える整数である)を電解質として含み、前記正極が、前記電解質を含まない請求項1に記載の全固体二次電池用の正極。

【請求項6】
 
請求項1に記載の正極の製造方法であり、A2SとAXとをメカニカルミリング処理に付すことでA2S・AXを得る全固体二次電池用の正極の製造方法。

【請求項7】
 
前記メカニカルミリング処理が、遊星型ボールミルを用いて、50~700回転/分、0.1~30時間、1~100kWh/1kg(A2SとAXの合計量)の条件下で行われる請求項6に記載の全固体二次電池用の正極の製造方法。

【請求項8】
 
前記正極が更に炭素材料からなる導電材を含み、前記正極が、A2S・AXと導電材とをメカニカルミリング処理に付すことで得られる請求項6に記載の全固体二次電池用の正極の製造方法。

【請求項9】
 
請求項1に記載の正極と、A2S・MxSy(Aは上記と同様、MはP、Si、Ge、B、Al、Gaから選択され、x及びyは、Mの種類に応じて、化学量論比を与える整数である)で表される固体電解質層とを含む全固体二次電池。
IPC(International Patent Classification)
F-term
Drawing

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JP2016555235thum.jpg
State of application right Published
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