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ポンププローブ測定装置及びそれを用いた走査プローブ顕微鏡装置 コモンズ

国内特許コード P08P005414
整理番号 AF01P002
掲載日 2008年6月27日
出願番号 特願2006-322662
公開番号 特開2008-139028
登録番号 特許第4839481号
出願日 平成18年11月29日(2006.11.29)
公開日 平成20年6月19日(2008.6.19)
登録日 平成23年10月14日(2011.10.14)
発明者
  • 重川 秀実
  • 武内 修
出願人
  • 国立研究開発法人科学技術振興機構
発明の名称 ポンププローブ測定装置及びそれを用いた走査プローブ顕微鏡装置 コモンズ
発明の概要 【課題】ポンププローブ測定装置とこの測定装置を利用した走査プローブ顕微鏡装置を提供する。
【解決手段】ポンププローブ測定装置1は、ポンプ光となる第1の超短光パルス列及びプローブ光となる第2の超短光パルス列を発生させる超短光パルスレーザー発生部11と、超短光パルス列の遅延時間を調整する遅延時間調整部15と、第1及び第2の超短光パルス列のそれぞれを入射させて任意の繰り返し周波数で1パルスを透過させて光パルスの実効的な繰り返し周波数を低減させる第1及び第2のパルスピッカー13,14と、パルスピッカーから通過させるパルスの選択箇所を周期的に変更する遅延時間変調部10と、ポンプ光及びプローブ光を試料19に照射する照射光学系16と、試料からのプローブ信号を検出する測定部20と、ロックイン検出部18と、を備えている。
【選択図】図1
従来技術、競合技術の概要


従来、ピコ秒(ps)やフェムト秒(fs)といったごく短時間領域の現象を測定するためには、ほぼ唯一の手段として、極短パルスレーザー光を用いたポンププローブ法が知られている。このようなポンププローブ法にはさまざまな実現形態があるが、いずれの場合にも、ポンプ光が試料を励起してからプローブ光が試料の状態を検出するまでの時刻の差を遅延時間として、プローブ光によって得られる信号を遅延時間の関数として測定することで光励起に対する試料の超高速応答をフェムト秒領域の高い時間分解能で測定するようになっている。



しかしながら、一般にこのような測定方法で得られる信号強度は微弱であることから、所望の信号を雑音の中から拾うためには変調測定を行うことが必要である。ここで、変調測定として最も一般的なものは、ポンプ光強度を変調する方法であり、プローブ光の反射率を時間分解測定するような研究において多くの成果を残している。



ところが、測定環境によっては、高輝度のポンプ光の強度を変調することにより、試料温度が上昇と下降を繰り返すことになりこのような温度変化が測定に悪影響を及ぼすことがある。特に、ポンププローブ法と走査プローブ顕微鏡とを組み合わせて時間及び空間両領域で極限の分解能を持つ、所謂時間分解型の走査プローブ顕微鏡装置を構成しようという一連の研究の中でこの点が問題となっていた。



これに対して、光強度を変調しない方法として遅延時間変調方式が知られている。従来型の遅延時間変調方式では、ポンプ光の光路途中に置かれたミラーの位置を物理的に動かすことにより光路長を変更して、プローブ光との間の遅延時間を調節する。このため、遅延時間変調方式では、ミラーを物理的に動かすための駆動機構の制限により、ミラー位置の移動が限定されてしまい、遅延時間の設定範囲が例えば1ナノ秒以下に限定されると共に、遅延時間の変動幅が例えば100ピコ秒以下に限定されてしまう。さらに、大振幅における高周波数の変調ができず、例えば20Hz以下に限定されてしまう。従って、例えば数百ピコ秒以上の緩和時間を持つ現象を測定することは困難であった。そして、ミラー位置の機械的移動が光学台に対して振動を与えることになり、光軸がずれる等によって測定精度が低下してしまうことになる。



特に、この遅延時間変調方式では信号強度が変調振幅に比例するため、微小かつ緩やかな緩和過程を測定するためには、変調振幅を大きくする必要がある。
しかしながら、変調振幅の増大は、変調周波数の低下による雑音振幅の増大に加え、出力信号が変調振幅区間にわたる平均値となるために時間分解能の低下を招くことになってしまう。さらに、この遅延時間変調方式では、基本的に微分信号を測定することになるため、信号の絶対値が分からず、物理的解釈が難解になる傾向があった。
一方で、試料や測定系温度の上昇や下降を引き起こさないという利点を生かして、この従来型の遅延時間変調方式と走査プローブ顕微鏡とを組み合わせた遅延時間変調型の走査プローブ顕微鏡が開発され、一定の成果を残してきた。



他方、最近考案された新しい遅延時間変調方法として、2つのレーザー発振器を正確に微小量だけ異なる繰り返し周波数で発振させ、それぞれのレーザーをポンプ光、プローブ光として用いる方法が考案された。このとき、繰り返し周波数の差分にあたる周波数で遅延時間がゼロから繰り返し周期まで高速にスキャンされることになり、プローブ信号を同周波数に同期して記録し、平均することで、機械的なミラー位置の変更を行うことなく大きな遅延時間域まで容易に測定できると共に、信号の絶対値を測定することができるようになった。さらに、この方法では変調周波数も高くできることから、前述した各種方法と比較して優れている。



【非特許文献1】
A. Bartels, Appl. Phys. Lett. 88, 041117 (2006)

産業上の利用分野


本発明は、超高速物理現象を計測し解析するためのポンププローブ測定装置及びこの測定装置を利用した走査プローブ顕微鏡装置に関するものであり、さらに詳しくは、パルスピッカーを用いた矩形波的な遅延時間変調によるポンププローブ測定装置及びこの測定装置を利用した走査プローブ顕微鏡装置に関するものである。

特許請求の範囲 【請求項1】
ポンプ光となる第1の超短光パルス列及びプローブ光となる第2の超短光パルス列を発生させる超短光パルスレーザー発生部と、
上記第1及び第2の超短光パルス列の遅延時間を調整する遅延時間調整部と、
上記第1及び第2の超短光パルス列のそれぞれを入射させて任意の繰り返し周波数で1パルスを透過させることにより光パルスの実効的な繰り返し周波数を低減させる第1及び第2のパルスピッカーと、
上記第1及び第2のパルスピッカーにより通過させる光パルスの選択箇所を上記任意の繰り返し周波数及び上記光パルスの繰り返し周波数とは異なる変調周波数で周期的に変更する遅延時間変調部と、
上記ポンプ光及びプローブ光を試料に照射する照射光学系を有し、該試料からのプローブ信号を検出する測定部と、
上記試料からのプローブ信号を上記遅延時間変調部における上記変調周波数で位相敏感検出するロックイン検出部と、を備え、
上記第1又は第2のパルスピッカーが、透過させる光パルスの選択箇所を変更することにより第2又は第1のパルスピッカーを透過した光パルスとの間の遅延時間を変調させることを特徴とする、ポンププローブ測定装置。

【請求項2】
前記パルスピッカーがポッケルスセルと偏光子とから成り、任意の光パルスを透過または遮断するように構成されていることを特徴とする、請求項1に記載のポンププローブ測定装置。

【請求項3】
前記遅延時間変調部が、前記超短光パルスレーザー発生部から発生した光パルスを検出する光検出器と該光検出器からのパルス信号をカウントするカウント手段と該カウント手段に接続される遅延手段と前記パルスピッカーの駆動手段とから構成されていることを特徴とする、請求項1又は2に記載のポンププローブ測定装置。

【請求項4】
前記超短光パルスレーザー発生部がチタンサファイアレーザー発振器からなるレーザー光源を含んで構成されることを特徴とする、請求項1に記載のポンププローブ測定装置。

【請求項5】
前記遅延時間調整部が可動ミラーによる光路長の調整を利用した光学系により構成されていることを特徴とする、請求項1に記載のポンププローブ測定装置。

【請求項6】
前記超短光パルスレーザー発生部が、一つの超短光パルスレーザー光源と、この超短光パルスレーザー光源で発生する超短光パルスを二つに分割してポンプ光とプローブ光とを形成する光学部材と、を備えていることを特徴とする、請求項1又は4に記載のポンププローブ測定装置。

【請求項7】
前記超短光パルスレーザー発生部が二つの超短光パルスレーザー光源を備えており、各超短光パルスレーザー光源で発生する超短光パルスをそれぞれポンプ光及びプローブ光として対応するパルスピッカーに入射させることを特徴とする、請求項1に記載のポンププローブ測定装置。

【請求項8】
前記超短光パルスレーザー光源がキャビティダンパーを備えていることを特徴とする、請求項6又は7に記載のポンププローブ測定装置。

【請求項9】
前記測定部がポンプ光とプローブ光とを試料表面上に照射する光学系と該プローブ光の反射光強度を測定する光学系とを含んで構成され、上記プローブ光の反射光強度を前記プローブ信号として出力することを特徴とする、請求項1に記載のポンププローブ測定装置。

【請求項10】
請求項1からの何れかに記載のポンププローブ測定装置を備え、
前記測定部が、さらに、前記ポンプ光と前記プローブ光とが照射された位置の局所的な物性を測定する走査トンネル顕微鏡を具備していて、該走査トンネル顕微鏡により得られたプローブ信号を出力することを特徴とする、走査プローブ顕微鏡装置。

【請求項11】
請求項1から9の何れかに記載のポンププローブ測定装置を構成要素の一つとして備えた、電子顕微鏡
国際特許分類(IPC)
Fターム
画像

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JP2006322662thum.jpg
出願権利状態 登録
参考情報 (研究プロジェクト等) CREST 物質現象の解明と応用に資する新しい計測・分析基盤技術 領域
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