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炭素、窒素をドープしてなる希土類多ホウ化物系高温耐酸性n型熱電材料とその製造方法

国内特許コード P08A013740
掲載日 2008年9月26日
出願番号 特願2005-237801
公開番号 特開2007-053259
登録番号 特許第5051412号
出願日 平成17年8月18日(2005.8.18)
公開日 平成19年3月1日(2007.3.1)
登録日 平成24年8月3日(2012.8.3)
発明者
  • 森 孝雄
  • 西村 聡之
出願人
  • 独立行政法人物質・材料研究機構
発明の名称 炭素、窒素をドープしてなる希土類多ホウ化物系高温耐酸性n型熱電材料とその製造方法
発明の概要

【課題】 希土類多ホウ化物において、高温(900K以上)で優れたn型の熱電的性質を有する新しい機能を示す多ホウ化物を提供することを目的としている。
【解決手段】 一般式REB22+X4+Y1+Z(-6<X<6、-3<Y<3、-1<Z<1、REは、Sc、Y、Ho、Er、Tm、Luからなる群から選ばれる少なくとも1種の希土類元素)で表される、三斜晶系または菱面体系に属する炭素、窒素をドープしてなる希土類多ホウ化物を提供することによって解決する。
【選択図】 図2

従来技術、競合技術の概要


熱電材料は、現代社会において効率の良いエネルギーシステムを構築するため、新規で効率の良い材料開発、あるいはそのような材料を使用するシステム開発に関して、盛んに研究が行われ、信頼性の高い静かな冷却装置や発電機に使用するための大きな需要が築かれつつある。一方で、多ホウ化物は、特徴として、高融点を有し、高温においても極めて安定であるという劣悪環境下での魅力的な特性を有するけれども、高温でn型の優れた特性を示す化合物群は見つかってなかった。ベータホウ素にバナジウムをドープする試みが行われ、負のゼーベック係数が観測されたことが学術文献に報告されている(非特許文献1)。



しかし、この報告書には高温域における特性については全く報告されておらず、あくまでも300K以下の中低温における論文にすぎない。多くの熱電材料が高温(900K以上)で性能が劣化することを考えると、通常、この文献に記載されたものを高温域で使用することを示唆しているとは考えることはできず、あくまでも中、低温域での使用を示唆しているにすぎない。また、その多ホウ化物は、本発明者らが提供する化合物のような構成原子の原子配置が厳しく規定された化合物群ではなく、その開示した製造方法は確度において充分とはいえないものであった。



一方で、従来の熱電材料は、高温(900K以上)で性能の鈍化を示さず、安定性に優れた材料がないのが現状であり、特にそうした高温、劣悪な環境下で排熱を利用したような発電が資源や環境の保護に重点が置かれている現代社会で必要であり、その目的のために新しい素材を見出すことが期待されている状況にある。多ホウ化物においては本発明者らグループによって高温でp型の優れた熱電的性質を示す化合物については既に見出されているけれども(特許文献1)、実際の熱電的応用に重要なn型の化合物は見出されてない。




【非特許文献1】J.Solid State Chem.154(2000)13。

【特許文献1】特開2005-159242号公報

産業上の利用分野


本発明は、一般式がREB22+X4+Y1+Z(-6<X<6、-3<Y<3、-1<Z<1、RE=Sc、Y、Ho、Er、Tm、Lu)で示される、三斜晶系または菱面体系であることを特徴とする、高温(900K以上)でn型のゼーベック係数、低熱伝導率を示す、炭素、窒素をドープしてなる希土類多ホウ化物系n型熱電変換材料とその製造方法に関する。



さらに詳しくは、この発明は、多ホウ化物が2000K以上という高融点を有し、高温下にさらせても安定であり、また、極めて優れた耐酸性を有し、硝酸や硫酸環境下でも安定であるという性質に加えて多ホウ化物化合物で初めてのn型特性を示す炭素、窒素をドープしてなる希土類多ホウ化物系熱電変換材料とその製造方法に関する。

特許請求の範囲 【請求項1】
一般式がREB22+X4+YN(-5≦X<0、-3<Y≦-2、REは、Sc、Y、Ho、Er、Tm、Luからなる群から選ばれる少なくとも1種の希土類元素)で示される、三斜晶系または菱面体系であることを特徴とする、高温(900K以上)でn型のゼーベック係数、低熱伝導率を示す、炭素、窒素をドープしてなる希土類多ホウ化物系n型熱電変換材料。

【請求項2】
粉末固体からなるRE源、B源、炭素源、窒素源を混合して、
一般式REB22+X4+YN(-5≦X<0、-3<Y≦-2、REは、Sc、Y、Ho、Er、Tm、Luからなる群から選ばれる少なくとも1種の希土類元素)で規定する化学量論的関係を満足する反応混合物を調整し、真空下または不活性ガス下で加熱して固相反応させることを特徴とした、一般式REB22+X4+YN(-5≦X<0、-3<Y≦-2、REは、Sc、Y、Ho、Er、Tm、Luからなる群から選ばれる少なくとも1種の希土類元素)で表される、炭素、窒素をドープしてなる希土類多ホウ化物系n型熱電変換材料の製造方法。

【請求項3】
前記RE源とB源とは希土類ホウ化物として与えられることを特徴とする、請求項2に記載する炭素、窒素をドープしてなる希土類多ホウ化物系n型熱電変換材料の製造方法。

【請求項4】
前記固相反応における加熱温度が、1500oC以上1900oC以下であることを特徴とする、請求項2または3に記載する炭素、窒素をドープしてなる希土類多ホウ化物系n型熱電変換材料の製造方法。

【請求項5】
前記固相反応がホットプレス下で行われることを特徴とする、請求項2から4の何れかに記載する炭素、窒素をドープしてなる希土類多ホウ化物系n型熱電変換材料の製造方法。
産業区分
  • 固体素子
  • 無機化合物
  • 窯業
国際特許分類(IPC)
Fターム
画像

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JP2005237801thum.jpg
出願権利状態 権利存続中
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