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炭素系燃料電池用電極触媒の製造方法 UPDATE 新技術説明会

国内特許コード P08P005681
整理番号 IP16-048
掲載日 2008年11月21日
出願番号 特願2007-126873
公開番号 特開2008-282725
登録番号 特許第5232999号
出願日 平成19年5月11日(2007.5.11)
公開日 平成20年11月20日(2008.11.20)
登録日 平成25年4月5日(2013.4.5)
発明者
  • 尾崎 純一
  • 小林 里江子
出願人
  • 国立大学法人群馬大学
発明の名称 炭素系燃料電池用電極触媒の製造方法 UPDATE 新技術説明会
発明の概要 【課題】高価な白金や白金合金等の貴金属を担持しない非白金カソード触媒を開発し、安価で高い電流密度を得ることができる炭素系燃料電池用触媒の製造方法を提供することにある。
【解決手段】ナノシェル構造を持つ炭素が、酸素還元活性を示すことおよび炭素材料の構造、物性、化学反応性は、炭素の材料となる有機物の種類、炭素化の温度や時間などの調製条件に依存する。そのため、炭素にいわゆる異性質を導入するカーボンアロイ法を用いることで炭素材料の構造、物性、化学反応性が制御できる。以上より、炭素が酸素還元性を与えるためのナノシェル構造の形成とカーボンアロイ法による炭素材料の制御を行った炭素材料を使用した非白金カソード触媒を用いた炭素系燃料電池用触媒を製造する方法を提供する。
【選択図】図14
従来技術、競合技術の概要


高効率、無公害の燃料電池の実用化は、地球温暖化、環境汚染問題に対する重要な解決策の一つとして注目されている。とくに昨今、電気自動車(FCEV)や定置用電熱併供システム(CG-FC)に用いられる固体高分子型燃料電池では、その実用化に当たって克服しなければならない問題の一つに白金触媒の使用量の低減が挙げられる。この理由は、燃料電池のカソードで起こる酸素還元反応を促進するために多量の白金触媒を必要とするが、この白金触媒が高コストとなるからである。



この問題の解決策として、例えば低白金使用量のカソードの開発(特許文献1参照)や非白金カソード触媒の開発(特許文献2参照)などが提案されている。特許文献1には、合金化による白金の高活性化や反応に有効な状態の白金を担持して白金の量を低減する方法が開示されている。すなわち触媒金属を担持する触媒担体が触媒金属と共有結合可能な原子を含む触媒材料や、窒素原子がドープされたカーボンアロイ微粒子を基材とする燃料電池用電極が提案されている。この特許文献1に記載された発明では、得られた触媒材料は窒素を含んだ炭素を触媒担体に用いることで、触媒金属の粒子の運動が窒素原子との共有結合により束縛されるため触媒材料の作成時或いは電池使用環境下における触媒金属の粒子の凝集、粗大化を防止できるとしている。従って、触媒金属の粒子の動きが束縛されるため隣同士の触媒金属の粒子は凝集しないので、従来に比べ同一の触媒金属の量を電極内に含ませたときに、触媒担体の量の減量は可能となるのである。



また、特許文献2は、炭素材料の原料となる有機物として熱硬化性樹種類を用いて、貴金属以外の遷移金属及び窒素が添加された炭素材料を調製し、この炭素材料を用いた燃料電池用電極触媒およびその製造方法が開示されている。



また、非特許文献1には、ナノシェル構造を導入して炭素に酸素還元活性を付与する方法が記載されている。更に酸素還元活性の高い場合のナノシェル構造と酸素還元活性の低い場合のナノシェルの構造の記載がある。



【特許文献1】
特開2004-207228号公報(請求項1、2、6及び7、段落[0017]、段落[0021]、段落[0022]、段落[0029]、段落[0036])
【特許文献2】
特開2007-26746号公報(請求項1及び、段落[0009]、段落[0008])
【非特許文献1】
工業材料 2006年10月(vol.54 No10 p45~p46)

産業上の利用分野


本発明は、白金や白金合金等の貴金属を担持しない炭素系燃料電池用触媒の製造方法に関するものである。

特許請求の範囲 【請求項1】
重合可能な部位を有する金属錯体の前駆体もしくはそれらと共重合可能なモノマーを重合し、貴金属以外の遷移金属を添加することにより金属錯体を得る工程と、
前記金属錯体に炭素添加物を混合し熱処理して炭素化し、炭素化物を得る炭素化工程と、
前記炭素化物に配位子として窒素原子を少なくとも1つ以上含むように窒素をドープした炭素材料を得る工程と、
を含むことを特徴とする炭素系燃料電池用電極触媒の製造方法。

【請求項2】
前記金属錯体の前駆体もしくはそれらと共重合可能なモノマーは、8-キノリノールを重合して得られる樹脂である請求項1に記載の炭素系燃料電池用電極触媒の製造方法。

【請求項3】
前記8-キノリノールを重合して樹脂を得た工程の後にフェノールを添加する工程を含む請求項2に記載の炭素系燃料電池用電極触媒の製造方法。

【請求項4】
前記重合可能な部位を有する金属錯体の前駆体もしくはそれらと共重合可能なモノマーは、8-キノリノールをフェノールと共重合して得られる樹脂である請求項1に記載の炭素系燃料電池用電極触媒の製造方法。

【請求項5】
前記8-キノリノールとフェノールと共重合する際の8-キノリノールの配合率がモル分率で20%~50%である請求項4に記載の炭素系燃料電池用電極触媒の製造方法。

【請求項6】
前記金属錯体に混合する炭素添加物は、カーボンブラックである請求項1~請求項5の何れか一項に記載の炭素系燃料電池用電極触媒の製造方法。

【請求項7】
前記重合可能な部位を有する金属錯体の前駆体の重合可能部位がフェノール基である請求項1~請求項6の何れか一項に記載の炭素系燃料電池用電極触媒の製造方法。

【請求項8】
前記遷移金属は、コバルト、鉄を中心元素として持つ錯体である請求項1~請求項7の何れか一項に記載の炭素系燃料電池用電極触媒の製造方法。

【請求項9】
前記炭素化工程の後に、前記炭素化物を微粉砕する粉砕工程を包含する請求項1~請求項8の何れか一項に記載の炭素系燃料電池用電極触媒の製造方法。
国際特許分類(IPC)
Fターム
画像

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JP2007126873thum.jpg
出願権利状態 登録
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