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熱電変換材料、その製造方法及び熱電変換素子

国内特許コード P09A015361
掲載日 2010年3月19日
出願番号 特願2003-523024
登録番号 特許第4035572号
出願日 平成14年8月20日(2002.8.20)
登録日 平成19年11月9日(2007.11.9)
国際出願番号 JP2002008394
国際公開番号 WO2003019681
国際出願日 平成14年8月20日(2002.8.20)
国際公開日 平成15年3月6日(2003.3.6)
優先権データ
  • 特願2001-252742 (2001.8.23) JP
発明者
  • 西野 洋一
  • 加藤 英晃
  • 松浦 仁
  • 加藤 雅章
  • 水谷 宇一郎
  • 浅野 滋
  • 森田 上詞
出願人
  • 国立大学法人 名古屋工業大学
発明の名称 熱電変換材料、その製造方法及び熱電変換素子
発明の概要

熱電変換効率が高く、製造コストの低廉化が可能であり、環境汚染のおそれも少ない熱電変換材料及び熱電変換素子を提供する。また、熱電変換効率が高く、環境汚染のおそれも少ない熱電変換材料を低廉に製造することが可能な製造方法を提供する。FeとVとAlとがホイスラー合金型の結晶構造になるような化学量論組成(FeVAl)をなし、化学式当たりの総価電子数が24である基本構造に対し、Alの一部をSi等で置換する。また、この基本構造に対し、化学組成比を調整すること並びにAlの一部をSi等で置換する。これにより、化学式当たりの総価電子数を制御する。

従来技術、競合技術の概要
【0002】
従来、熱エネルギーと電気エネルギーとの相互変換が可能な熱電変換素子が知られている。この熱電変換素子は、p型及びn型の二種類の熱電変換材料から構成されており、この二種類の熱電変換材料を電気的に直列に接続し、熱的に並列に配置した構成とされている。この熱電変換素子は、両端子間に電圧を印加すれば、正孔の移動及び電子の移動が起こり、両面間に温度差が発生する(ペルチェ効果)。また、この熱電変換素子は、両面間に温度差を与えれば、やはり正孔の移動及び電子の移動が起こり、両端子間に起電力が発生する(ゼーベック効果)。このため、熱電変換素子を冷蔵庫やカーエアコン等の冷却用の素子として用いたり、ごみ焼却炉等から生ずる廃熱を利用した発電装置用の素子として用いたりすることが検討されている。
【0003】
従来、この熱電変換素子を構成する熱電変換材料として、金属間化合物からなるものが知られている。その中でもBi2Te3を主成分とした熱電変換材料は、大きなゼーベック係数と大きな出力因子とを有しており、比較的効率よく熱電変換を行うことができることから、特によく用いられている。また、金属間化合物以外の熱電変換材料として、複合酸化物系の熱電変換材料も開発されている(特開平9-321346号公報)。この熱電変換材料は、広い温度範囲で熱電変換を行うことができるという利点を有している。
産業上の利用分野
本発明は熱電変換材料、その製造方法及び熱電変換素子に関する。本発明の熱電変換材料は、熱電変換効率が高く、製造コストの低廉化が可能であり、環境汚染のおそれが少ない。
特許請求の範囲 【請求項1】 構成する元素をA、B及びCとした場合、元素A、B及びCがホイスラー合金型の結晶構造になるような化学量論組成(A2BC)をなし、化学式当たりの総価電子数が24である基本構造に対し、元素A、B及びCの少なくとも1元素の少なくとも一部を他の元素で置換することによって化学式当たりの総価電子数が制御されていることを特徴とする熱電変換材料。
【請求項2】 基本構造の元素Aに替えて置換する他の元素がDsである場合、元素Dsの置換量αが一般式(A1-αDsα2BCを満たす0≦α≦1の範囲内で選択されることによって、化学式当たりの総価電子数が23.2~24.8になるように制御されていることを特徴とする請求項1記載の熱電変換材料。
【請求項3】 基本構造の元素Bに替えて置換する他の元素がEsである場合、元素Esの置換量βが一般式A2(B1-βEsβ)Cを満たす0≦β≦1の範囲内で選択されることによって、化学式当たりの総価電子数が23.2~24.8になるように制御されていることを特徴とする請求項1記載の熱電変換材料。
【請求項4】 基本構造の元素Cに替えて置換する他の元素がFsである場合、元素Fsの置換量γが一般式A2B(C1-γFsγ)を満たす0≦γ≦1の範囲内で選択されることによって、化学式当たりの総価電子数が23.2~24.8になるように制御されていることを特徴とする請求項1記載の熱電変換材料。
【請求項5】 構成する元素をA、B及びCとした場合、元素A、B及びCがホイスラー合金型の結晶構造になるような化学量論組成(A2BC)をなし、化学式当たりの総価電子数が24である基本構造に対し、化学組成比の調整量を調整すること並びに元素A、B及びCの少なくとも1元素の少なくとも一部を他の元素で置換することによって化学式当たりの総価電子数が制御されていることを特徴とする熱電変換材料。
【請求項6】 基本構造の元素Aに替えて置換する他の元素がDsである場合、化学組成比の調整量x、y及びz並びに元素Dsの置換量αが一般式(A1-αDsα2+x1+y1+zを満たす-1<x<1、-1<y<1又は-1<z<1及び0≦α≦1の範囲内で選択されていることによって、化学式当たりの総価電子数が23.2~24.8になるように制御されていることを特徴とする請求項5記載の熱電変換材料。
【請求項7】 基本構造の元素Bに替えて置換する他の元素がEsである場合、化学組成比の調整量x、y及びz並びに元素Esの置換量βが一般式A2+x(B1-βEsβ1+y1+zを満たす-1<x<1、-1<y<1又は-1<z<1及び0≦β≦1の範囲内で選択されることによって、化学式当たりの総価電子数が23.2~24.8になるように制御されていることを特徴とする請求項5記載の熱電変換材料。
【請求項8】 基本構造の元素Cに替えて置換する他の元素がFsである場合、化学組成比の調整量x、y及びz並びに元素Fsの置換量γが一般式A2+x1+y(C1-γFsγ1+zを満たす-1<x<1、-1<y<1又は-1<z<1及び0≦γ≦1の範囲内で選択されることによって、化学式当たりの総価電子数が23.2~24.8になるように制御されていることを特徴とする請求項5記載の熱電変換材料。
【請求項9】 元素Aは周期表における第4~6周期のVIII族からなる群から選ばれた元素であり、元素Bは周期表における第4~6周期のIVa族~VIIa族からなる群から選ばれた元素であり、元素Cは周期表における第3~5周期のIIa族又はIIIb族~Vb族からなる群から選ばれた元素であることを特徴とする請求項1乃至8のいずれか1項記載の熱電変換材料。
【請求項10】 元素AはFe(鉄)であり、元素BはV(バナジウム)であり、元素CはAl(アルミニウム)であることを特徴とする請求項9記載の熱電変換材料。
【請求項11】 元素Aに替えて置換する他の元素がDsである場合、元素Dsは周期表における第4~6周期のVIII族からなる群から選ばれた元素であることを特徴とする請求項2又は6記載の熱電変換材料。
【請求項12】 元素DsはPt(白金)及びCo(コバルト)の少なくとも一方であることを特徴とする請求項11記載の熱電変換材料。
【請求項13】 元素Bに替えて置換する他の元素がEsである場合、元素Esは周期表における第4~6周期のIVa族~VIIa族からなる群から選ばれた元素であることを特徴とする請求項3又は7記載の熱電変換材料。
【請求項14】 元素EsはMo(モリブデン)及びTi(チタン)の少なくとも一方であることを特徴とする請求項13記載の熱電変換材料。
【請求項15】 元素Cに替えて置換する他の元素がFsである場合、元素Fsは周期表における第3~6周期のIIa族又はIIIb族~Vb族からなる群から選ばれた元素であることを特徴とする請求項4又は8記載の熱電変換材料。
【請求項16】 元素FsはSi(ケイ素)、Ge(ゲルマニウム)及びSn(錫)の少なくとも一方であることを特徴とする請求項15記載の熱電変換材料。
【請求項17】 ゼーベック係数の絶対値が300Kにおいて50μV/K以上であることを特徴とする請求項1乃至16のいずれか1項記載の熱電変換材料。
【請求項18】 出力因子が300Kにおいて1×10-3W/mK2以上であることを特徴とする請求項1乃至16のいずれか1項記載の熱電変換材料。
【請求項19】 請求項1乃至18のいずれか1項記載の熱電変換材料を製造可能な元素と構成比率とを有する原料混合物を用意する第1工程と、
該原料混合物を真空中又は不活性ガス中において溶融又は気化及び固化し、熱電変換材料を得る第2工程とを有することを特徴とする熱電変換材料の製造方法。
【請求項20】 請求項1乃至18のいずれか1項記載の熱電変換材料のうち、ゼーベック係数の符号が負のものを組み合わせてなることを特徴とする熱電変換素子。
【請求項21】 請求項1乃至18のいずれか1項記載の熱電変換材料のうち、ゼーベック係数の符号が正のものを組み合わせてなることを特徴とする熱電変換素子。
【請求項22】 請求項1乃至18のいずれか1項記載の熱電変換材料のうち、ゼーベック係数の符号が正のものと、ゼーベック係数の符号が負のものとを組み合わせてなることを特徴とする熱電変換素子。
産業区分
  • 固体素子
  • 冶金、熱処理
  • 合金
国際特許分類(IPC)
画像

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JP2003523024thum.jpg
出願権利状態 権利存続中
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