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燃料電池用電極及びそれを用いた燃料電池

国内特許コード P110003092
整理番号 IAC-13-5-1
掲載日 2011年6月16日
出願番号 特願2002-574144
登録番号 特許第4195299号
出願日 平成14年3月19日(2002.3.19)
登録日 平成20年10月3日(2008.10.3)
国際出願番号 JP2002002619
国際公開番号 WO2002075831
国際出願日 平成14年3月19日(2002.3.19)
国際公開日 平成14年9月26日(2002.9.26)
優先権データ
  • 特願2001-078196 (2001.3.19) JP
発明者
  • 吉武 務
  • 久保 佳実
  • 飯島 澄男
  • 湯田坂 雅子
出願人
  • 日本電気株式会社
  • 国立研究開発法人科学技術振興機構
発明の名称 燃料電池用電極及びそれを用いた燃料電池
発明の概要 固体高分子電解質と触媒物質を担持した炭素微粒子からなる固体高分子電解質-触媒複合電極において、一端が円錐形状を備えた特異な構造の単層カーボンナノチューブからなる単層カーボンナノホーンが球状に集合してなる単層カーボンナノホーン集合体を炭素粒子に用いた固体高分子型燃料電池用電極、及び、それを用いた固体高分子型燃料電池を提供する。
従来技術、競合技術の概要


燃料電池は、主に正極および負極と、両者の間に有する電解質(電解液)から構成され、正極に酸化剤としての酸素(または空気)を、負極に燃料としての水素を供給して電気化学反応により発電する。



各電極で生じる電気化学反応は、負極では下記(1)式で示す反応が生じ、また、正極では下記(2)式で示す反応が生じる。



【化1】




【化2】




燃料電池は、電解質の違いによって多くの種類に分類されるが、一般的には、アルカリ型、固体高分子電解質型、リン酸型、溶融炭酸塩型、固体電解質型に大別される。なかでも、固体高分子型燃料電池は、常温・常圧で1A/cm以上の高出力を得ることができることから現在注目されている。固体高分子型燃料電池は、パーフルオロスルフォン酸膜等のイオン交換膜を電解質とし、このイオン交換膜の両面に負極と正極の各電極を接合して構成される。この両電極は、触媒物質が担持された炭素物質と高分子固体電解質との混合体より構成されている。



この構成において負極に供給された水素ガスは、電極中の細孔を通過して触媒に達し、触媒により電子を放出して水素イオンとなる。水素イオンは電極中の電解質及び両電極間の固体高分子電解質膜を通って正極に達し、正極に供給された酸素と外部回路より流れ込む電子と反応して前記反応式のように水を生じる。



一方、水素より放出された電子は、電極中の触媒担体を通って外部回路へ導き出され、外部回路より正極に流れ込む。この結果、外部回路では負極から正極へ向かって電子が流れ電力が取り出される。



このような固体高分子型燃料電池の特性を向上させるためには、触媒活性の高い触媒物質を用いることが重要であるが、その他に、電極の特性を向上させることも重要となる。即ち、電極反応に利用される水素ガス、及び、酸素ガスの電極中での拡散性が高いことに加え、電極反応によって生じた水素イオン、及び、電子の伝導性が高いことが要求される。このため、上記電極は触媒物質の担持された炭素物質と固体高分子電解質とが複合された多孔質構造となっており、内部に多くの細孔を有している。そして、炭素物質は電子の伝導チャネルとなり、固体高分子電解質は水素イオンの伝導チャネルとなる。さらに、内部の細孔は、酸素ガス、水素ガス、及び、精製された水の供給排出チャネルとしての役割を担う。従って、電極の微細構造や製造方法の改善、電極中の固体高分子電解質量の調節等が特性向上のための重要な要素となる。



前述した電極の微細構造については、炭素物質の性状や微細構造によって触媒物質の担持量や分散状態が異なり、触媒活性が大きく異なってくる。また、細孔分布等炭素物質の構造によって、反応ガス、水素イオン、電子の伝導性が変化するため、燃料電池の特性は大きく変化することになる。例えば、炭素物質の平均粒径が大きく電極中の比表面積が小さい場合には、担持される触媒物質の量が減少するとともに分散状態が低下して、燃料電池特性が低下する傾向がある。一方、炭素物質の平均粒径及び細孔のサイズが極端に小さい場合には、比表面積は非常に高くなり触媒物質の担持量は増えるが、反応ガス等の伝導性が極端に低くなること、及び、微小細孔内部に固体高分子電解質が侵入できないため触媒の利用効率が低下して、燃料電池特性を向上させることが難しくなる傾向がある。



従って、炭素物質の構造や形状を最適化しなければ燃料電池、固体高分子型燃料電池の性能を十分に引き出すことはできない。



しかしながら、これまでは固体高分子型燃料電池用電極の炭素物質の微細構造と燃料電池の特性との相関についてはほとんど検討されてこなかった。このため、活性炭をはじめとして各種の炭素物質を用いた固体高分子型燃料電池が製造されその特性が検討されてきたが、いまだ最適な特性が得られていないのが現状である。

産業上の利用分野


本発明は、燃料電池用電極およびそれを用いた燃料電池に関する。

特許請求の範囲 【請求項1】
固体高分子電解質と触媒物質を担持した炭素粒子からなる固体高分子電解質-触媒複合電極であって、前記炭素微粒子に単層カーボンナノホーンが球状に集合してなる単層カーボンナノホーン集合体を用いることを特徴とした固体高分子型燃料電池用電極。

【請求項2】
請求項1記載の固体高分子型燃料電池用電極において、前記単層カーボンナノホーンが単層グラファイトナノホーンからなる単層グラファイトナノホーン集合体を用いることを特徴とした固体高分子型燃料電池用電極。

【請求項3】
請求項1記載の固体高分子型燃料電池用電極において、前記単層カーボンナノホーン集合体を炭素繊維またはカーボンナノファイバーなどに担持することによって固体高分子電解質-触媒複合電極を構成してなることを特徴とする固体高分子型燃料電池用電極。

【請求項4】
請求項3記載の固体高分子型燃料電池用電極において、前記単層カーボンナノホーン集合体を炭素繊維またはカーボンナノファイバーなどに担持する際に、単層カーボンナノホーンの先端を炭素繊維またはカーボンナノファイバーに融合させることによって担持したことを特徴とする固体高分子型燃料電池用電極。

【請求項5】
請求項1記載の固体高分子型燃料電池用電極において、上記単層カーボンナノホーン集合体において、近接する単層カーボンナノホーンの円錐部により形成される空間に前記触媒物質を担持したことを特徴とする固体高分子型燃料電池用電極。

【請求項6】
請求項1記載の固体高分子型燃料電池用電極において、前記触媒物質を単層カーボンナノホーンの円錐部により形成される空間に担持する際に、レーザー蒸発法等による炭素と触媒物質の同時蒸発によって、触媒物質微粒子をナノホーンへ担持したことを特徴とする固体高分子型燃料電池用電極。

【請求項7】
請求項1記載の固体高分子型燃料電池用電極において、上記触媒物質が、金及び白金族金属の内の少なくとも一種又はその合金であることを特徴とする固体高分子型燃料電池用電極。

【請求項8】
固体高分子電解質膜の両面に電極を配した固体高分子型燃料電池において、前記電極のうちの少なくとも一方の電極は、固体高分子電解質と触媒物質を担持した炭素粒子からなる触媒層を、ガス拡散層の片面に形成した電極であって、前記触媒層における炭素粒子に単層カーボンナノホーンが球状に集合してなる単層カーボンナノホーン集合体を用いることを特徴とした固体高分子型燃料電池。

【請求項9】
請求項1乃至6の内のいずれか一つに記載の固体高分子型燃料電池用電極を用いた固体高分子型燃料電池の製造方法であって、前記単層カーボンナノホーン集合体を用いた固体高分子電解質-触媒複合電極を固体高分子電解質膜に成形圧着して電極-電解質接合体を作製することを特徴とした固体高分子型燃料電池の製造方法。

【請求項10】
金及び白金族金属の内の少なくとも一種又はその合金の有機化合物溶液又は混合溶液に単層カーボンナノホーン集合体を混合し、還元剤を添加して、金又は白金族金属又はその合金の微粒子を生成し、前記単層カーボンナノホーン集合体に担持させた触媒担持炭素粒子を生成し、高分子電解質のコロイド状分散液に添加して、前記炭素粒子の表面にコロイドを吸着させ、当該コロイド溶液をペースト状とし、カーボンペーパー上に塗布して加熱乾燥することを特徴とする固体高分子型燃料電池用電極の製造方法。

【請求項11】
金及び白金族金属の内の少なくとも一種又はその合金の有機化合物溶液又は混合溶液に単層カーボンナノホーン集合体を混合し、還元剤を添加して、金又は白金族金属、又はその合金の微粒子を生成し、前記単層カーボンナノホーン集合体に担持させた触媒担持炭素粒子を生成し、高分子電解質のコロイド状分散液に添加して、前記炭素粒子の表面にコロイドを吸着させ、当該コロイド溶液をペースト状とし、カーボンペーパー上に塗布して加熱乾燥し、固体高分子電解質シートの少なくとも一面に圧着して、単セルを製造することを特徴とする固体高分子型燃料電池の製造方法。

【請求項12】
少なくとも触媒物質を担持した炭素物質を有する燃料電池用電極において、前記炭素物質として、炭素原子からなる六員環が回転体形状を構成し、該回転体形状の少なくとも一端が閉じた炭素分子が、少なくとも一種以上集合した集合体を含むことを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項13】
少なくとも触媒物質を担持した炭素物質を有する燃料電池用電極において、前記炭素物質として、炭素原子からなる六員環から構成される回転体形状の炭素分子が、少なくとも一種以上球状に集合した集合体を含むことを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項14】
請求項12または13に記載の燃料電池用電極において、前記炭素分子は、放射状に集合していることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項15】
請求項13または14に記載の燃料電池用電極において、前記炭素分子は、少なくとも一端が閉じていることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項16】
請求項12に記載の燃料電池用電極において、前記炭素分子は、球状に集合していることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項17】
請求項12から16の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記炭素分子は、少なくとも一端が円錐形状に閉じていることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項18】
請求項12から17の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記炭素分子は、円筒部を有することを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項19】
請求項12または17の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記炭素分子は、円錐形状であることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項20】
請求項12から19の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、少なくとも前記炭素分子が一種以上、前記円錐形状の頂点を有する部分が外側に向かって放射状に集合していることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項21】
請求項13から20の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記炭素分子の軸方向と、前記集合体の半径方向と、が平行に近い状態で集合していることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項22】
請求項12から21の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記炭素分子は、少なくとも一部に不完全部を有することを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項23】
請求項22に記載の燃料電池用電極において、前記不完全部が微細孔であることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項24】
請求項23に記載の燃料電池用電極において、前記微細孔の開口径が0.3~5nmであることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項25】
請求項22に記載の燃料電池用電極において、前記不完全部が欠落部であることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項26】
請求項12から25の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記集合体は、内部に異物質が混入されていることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項27】
請求項26に記載の燃料電池用電極において、前記異物質は、金属、有機金属化合物、及び無機固体化合物の内のいずれか一種または2種以上であることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項28】
請求項12から27の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記集合体は、少なくとも一部に官能基を有することを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項29】
請求項12から28の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記集合体は、その表面に親水性官能基を有することを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項30】
請求項12から29の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記集合体は、少なくとも一部に、複数の炭素分子が融合した部分を有することを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項31】
請求項12から30の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記集合体の少なくとも表面に、少なくとも触媒物質を担持し、かつ該集合体が固体高分子電解質と一体化していることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項32】
請求項12から31の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記炭素物質として、前記集合体が複数凝集してなる2次集合体を含むことを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項33】
請求項32に記載の燃料電池用電極において、前記集合体が複数融合した部分を有することを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項34】
請求項32または33に記載の燃料電池用電極において、前記2次集合体の内部に少なくとも触媒物質が担持され、かつ該2次集合体が固体高分子電解質と一体化していることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項35】
請求項12から34の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記集合体は、過剰のエネルギーを与えられたものであることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項36】
請求項12から35の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記集合体は、酸化処理を施されたものであることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項37】
請求項12から36の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記集合体は、超音波処理されたものであることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項38】
請求項12から37の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電池において、前記集合体は、機械的な力を加えられたことを特徴とする燃料電池用電池。

【請求項39】
請求項12から38の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記集合体は、粉砕されたものであることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項40】
請求項12から39の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記集合体は、酸処理されたものであることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項41】
請求項12から40の内のいずれか一項に記載の燃料電池用電極において、前記集合体は、真空中で熱処理されたものであることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項42】
請求項12から41の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記炭素分子は、軸方向の長さが10~80nmであることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項43】
請求項12から42の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記炭素分子は、軸方向に直交する外径が1~10nmであることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項44】
請求項12から43の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記炭素分子は、50以下のアスペクト比であることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項45】
請求項12から44の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記炭素分子は、その一端が円錐形状で閉じており、該円錐の母線と母線のなす角が15~40°であることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項46】
請求項12から44の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記炭素分子は、その一端の円錐形状の頂点が丸まった形状で終端されていることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項47】
請求項46に記載の燃料電池用電極において、前記集合体は、前記炭素分子の円錐形状の頂点が丸まった部分を外側に向けて放射状に集合していることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項48】
請求項12から47の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記集合体は、隣接する炭素分子の壁間距離が0.3nm~1nmであることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項49】
請求項12から48の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記集合体の外径が、10~200nmであることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項50】
請求項12から49の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記炭素物質として、カーボンナノチューブ、炭素微粉末、炭素繊維、フラーレン、及びナノカプセルの内の少なくとも一種と、前記集合体との混合物を含むことを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項51】
請求項12から50の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記炭素物質として、カーボンナノチューブ、炭素微粉末、炭素繊維、フラーレン、及びナノカプセルの内の少なくとも一種と前記集合体とを有する凝集体を含むことを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項52】
請求項12から51の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極を用いたことを特徴とする燃料電池。

【請求項53】
請求項52に記載の燃料電池において、白金族金属及びまたはその合金を触媒物質として用いたことを特徴とする燃料電池。

【請求項54】
請求項12から51の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、炭素物質と固体高分子電解質とで複合体を形成していることを特徴とする固体高分子型燃料電池用電極。

【請求項55】
請求項54に記載の固体高分子型燃料電池用電極を用いたことを特徴とする固体高分子型燃料電池。

【請求項56】
固体高分子電解質膜の両面に電極を配した固体高分子型燃料電池において、前記電極のうち少なくとも一方の電極は、触媒物質を担持した炭素物質と固体高分子電解質を含む触媒層を、ガス拡散層の片面に形成した電極であって、前記触媒層における炭素物質として、炭素原子からなる六員環が回転体形状を構成し、該回転体形状の少なくとも一端が閉じた炭素分子が、少なくとも一種集合した集合体を用いることを特徴とした固体高分子型燃料電池。

【請求項57】
固体高分子電解質膜の両面に電極を配した固体高分子型燃料電池において、前記電極のうち少なくとも一方の電極は、触媒物質を担持した炭素物質と固体高分子電解質を含む触媒層を、ガス拡散層の片面に形成した電極であって、前記触媒層における炭素物質として、炭素原子からなる六員環から構成される回転体形状の炭素分子が、少なくとも一種球状に集合した集合体を用いることを特徴とした固体高分子型燃料電池。

【請求項58】
請求項55から57の内のいずれか一つに記載の固体高分子型燃料電池において、白金族金属及び、またはその合金を触媒物質として用いることを特徴とする固体高分子型燃料電池。

【請求項59】
少なくとも触媒物質を担持した炭素物質を有する燃料電池用電極において、前記炭素物質として、カーボンナノホーン集合体を含むことを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項60】
請求項59に記載の燃料電池用電極において、前記炭素物質が少なくとも触媒物質を担持し、該炭素物質が固体高分子電解質と一体化していることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項61】
請求項59または60に記載の燃料電池用電極において、前記カーボンナノホーン集合体は、少なくともカーボンナノホーンが集合したものであることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項62】
請求項59から61の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記カーボンナノホーン集合体は、少なくともカーボンナノホーンが球状に集合したものであることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項63】
請求項59から62の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記カーボンナノホーン集合体は、少なくともカーボンナノホーンが放射状に集合していることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項64】
請求項59から63の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記カーボンナノホーン集合体として、カーボンナノチューブを含むことを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項65】
請求項59から64の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記カーボンナノホーン集合体の少なくとも表面に、少なくとも触媒物質を担持し、かつ、前記カーボンナノホーン集合体が固体高分子電解質と一体化していることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項66】
請求項59から65の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記炭素物質として、前記カーボンナノホーン集合体が複数凝集してなる2次集合体を含むことを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項67】
請求項66に記載の燃料電池用電極において、前記2次集合体の内部に少なくとも触媒物質が担持され、かつ該2次集合体が固体高分子電解質と一体化していることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項68】
請求項59から67の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記カーボンナノホーンは、単層であることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項69】
請求項59から68の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記カーボンナノホーンは、複層であることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項70】
請求項59から69の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記カーボンナノホーンは、少なくとも一部に不完全部を有することを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項71】
請求項70に記載の燃料電池用電極において、前記不完全部が、微細孔であることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項72】
請求項71に記載の燃料電池用電極において、前記微細孔の開口径が0.3~5nmであることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項73】
請求項70に記載の燃料電池用電極において、前記不完全部が、欠落部であることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項74】
請求項59から73の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記カーボンナノホーン集合体は、内部に異物質が混入されていることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項75】
請求項74に記載の燃料電池用電極において、前記異物質は、金属、有機金属化合物、及び無機固体化合物の内のいずれか一種または2種以上であることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項76】
請求項59から75の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記カーボンナノホーン集合体は、少なくとも一部に官能基を有することを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項77】
請求項59から76の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記カーボンナノホーン集合体は、少なくともその表面に親水性官能基を有することを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項78】
請求項59から77の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記カーボンナノホーン集合体は、少なくとも一部に、複数のカーボンナノホーンが融合した部分を有することを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項79】
請求項59から78の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記カーボンナノホーン集合体の少なくとも表面に、少なくとも触媒物質を担持し、かつ該集合体が固体高分子電解質と一体化していることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項80】
請求項59から79の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記炭素物質として、前記カーボンナノホーン集合体が複数凝集してなる2次集合体を含むことを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項81】
請求項80に記載の燃料電池用電極において、前記カーボンナノホーン集合体が複数融合した部分を有することを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項82】
請求項80または81に記載の燃料電池用電極において、前記2次集合体の内部に触媒物質が担持され、かつ該2次集合体が固体高分子電解質と一体化していることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項83】
請求項59から82のいずれか一項に記載の燃料電池用電極において、前記カーボンナノホーン集合体は、過剰のエネルギーを与えられたものであることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項84】
請求項59から83の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記カーボンナノホーン集合体は、酸化処理を施されたものであることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項85】
請求項59から84の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記カーボンナノホーン集合体は、超音波処理されたものであることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項86】
請求項59から85の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電池において、前記カーボンナノホーン集合体は、機械的な力を加えられたことを特徴とする燃料電池用電池。

【請求項87】
請求項59から86の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記カーボンナノホーン集合体は、粉砕されたものであることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項88】
請求項59から87の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記カーボンナノホーン集合体は、酸処理されたものであることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項89】
請求項59から88の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記カーボンナノホーン集合体は、真空中で熱処理されたものであることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項90】
請求項59から89の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記カーボンナノホーンは、軸方向の長さが10~80nmであることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項91】
請求項59から90の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記カーボンナノホーンは、軸方向に直交する外径が1~10nmであることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項92】
請求項59から91の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記カーボンナノホーンは、50以下のアスペクト比であることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項93】
請求項59から92の内いずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記カーボンナノホーンは、その一端が円錐形状で閉じており、前記円錐の母線と母線のなす角が15~40°であることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項94】
請求項59から92の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記カーボンナノホーンは、その一端の円錐形状の頂点が丸まった形状で終端されていることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項95】
請求項94に記載の燃料電池用電極において、前記カーボンナノホーン集合体は、前記カーボンナノホーンの円錐形状の頂点が丸まった部分を外側に向けて放射状に集合していることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項96】
請求項59から95の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記カーボンナノホーン集合体は、隣接する炭素分子の壁間距離が0.3nm~1nmであることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項97】
請求項59から96の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記カーボンナノホーン集合体の外径が、10~200nmであることを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項98】
請求項59から97の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記炭素物質として、カーボンナノチューブ、炭素微粉末、及び炭素繊維の内の少なくとも一種と、前記カーボンナノホーン集合体との混合物を含むことを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項99】
請求項59から98の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記炭素物質として、カーボンナノチューブ、炭素微粉末、及び炭素繊維の内の少なくとも一種と、前記カーボンナノホーン集合体とを有する凝集体を含むことを特徴とする燃料電池用電極。

【請求項100】
請求項59から99の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極において、前記燃料電池用電極は、炭素物質と固体高分子電解質とで複合体を形成していることを特徴とする固体高分子型燃料電池用電極。

【請求項101】
請求項59から99の内のいずれか一つに記載の燃料電池用電極を用いたことを特徴とする燃料電池。

【請求項102】
請求項100に記載の固体高分子型燃料電池用電極を用いることを特徴とする固体高分子型燃料電池。

【請求項103】
固体高分子電解質膜の両面に電極を配した固体高分子型燃料電池において、前記電極のうち少なくとも一方の電極は、触媒物質を担持した炭素物質と固体高分子電解質を含む触媒層を、ガス拡散層の片面に形成した電極であって、前記触媒層における炭素物質として、カーボンナノホーン集合体を用いたことを特徴とする固体高分子型燃料電池。

【請求項104】
請求項101に記載の燃料電池において、白金族金属及び、またはその合金を触媒物質として用いたことを特徴とする燃料電池。

【請求項105】
請求項102または103に記載の固体高分子型燃料電池において、白金族金属及び、またはその合金を触媒物質として用いたことを特徴とする固体高分子型燃料電池。

【請求項106】
燃料電池の電極材料として用いることを特徴とするカーボンナノホーン集合体。

【請求項107】
固体高分子型燃料電池の電極材料として用いることを特徴とするカーボンナノホーン集合体。

【請求項108】
請求項100に記載の固体高分子型燃料電池用電極を用いた固体高分子型燃料電池の製造方法であって、前記カーボンナノホーン集合体を用いた固体高分子電解質-触媒複合電極を固体高分子電解質膜に成形圧着して電極-電解質接合体を作製することを特徴とした固体高分子型燃料電池の製造方法。
国際特許分類(IPC)
Fターム
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