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複合体型混合導電体の作製方法 コモンズ

国内特許コード P110003288
整理番号 A151P33
掲載日 2011年6月17日
出願番号 特願2003-582095
登録番号 特許第4277200号
出願日 平成15年4月8日(2003.4.8)
登録日 平成21年3月19日(2009.3.19)
国際出願番号 JP2003004435
国際公開番号 WO2003084894
国際出願日 平成15年4月8日(2003.4.8)
国際公開日 平成15年10月16日(2003.10.16)
優先権データ
  • 特願2002-108504 (2002.4.10) JP
発明者
  • 高村 仁
  • 岡田 益男
出願人
  • 国立研究開発法人科学技術振興機構
発明の名称 複合体型混合導電体の作製方法 コモンズ
発明の概要 酸素イオン導電相がガドリニウム添加セリウム酸化物(GDC)からなり、電子導電相がスピネル型Fe複合酸化物(CFO)からなり、両相の粒径はそれぞれ1μm以下であり、両相が互いに均一に混合し、両相が各々導電ネットワークを形成している。両相は、互いに低い固溶度を有しており、かつ、両相間の化学反応が起こりにくく、また両相間で化学反応が起こっても混合導電性を阻害する異相が生じない。酸素透過性が高く、経時劣化も起こりにくい複合体型混合導電体である。
従来技術、競合技術の概要


酸素イオン・電子混合導電体は、高い酸素イオン導電率と電子導電率を同時に有するものである。この物質を上述の分野に応用するためには、高い混合導電性が空気等の高酸素分圧から水素ガスやメタンといった極低酸素分圧に至る幅広い領域で維持され、かつ、通常使用される500~1000℃程度の温度で化学的、機械的に安定であることが要求される。



酸素イオン・電子混合導電体(混合導電体)には大きく分類して以下の2つの型がある。
(1)単相型混合導電体
これは、その物質自体が混合導電性を有するものであり、例としては、La-Sr-Co-Fe、およびLa-Sr-Ga-Fe系ペロブスカイト型酸化物が知られている(文献:Chem.Lett.,(1985)1743、Am.Ceram.Soc.Bull.,74(1995)71、Catal.Today,36(1997)265、Solid State Ionics,129(2000)285、Solid State Ionics,135(2000)631参照)。
(2)複合体型混合導電体
これは、単体としては、酸素イオン導電性または電子導電性のいずれか一方しか示さない物質を複合体とすることにより混合導電性を発現させるものであり、例としてはイオン導電体であるイットリウム安定化ジルコニア(YSZ)と電子伝導体である金属Pdの混合体やガドリニウム添加セリウム酸化物とLa-Sr-Mn系ペロブスカイト型酸化物の混合体等がある。
単相型混合導電体の場合は高い混合導電性が得られる物質系が非常に限られているのに対し、複合体型では幅広い材料が適用対象となりうる。また、複合体型混合導電体では数種類の物質を含有することから、副次的な機能、例えば触媒機能等を付与することも可能となる。

産業上の利用分野


本発明は、酸素イオン・電子混合導電性および酸素透過という機能を有する複合体型混合導電体作製方法に関するものである。さらに詳しくは、本発明は、燃料電池の電極材料や、空気からの酸素分離またはメタンの部分酸化に供される酸素透過膜として好適に使用され得る複合体型混合導電体作製方法に関する。

特許請求の範囲 【請求項1】
ガドリニウム添加セリウム酸化物を構成する金属の塩と、スピネル型Fe複合酸化物を構成する金属の塩と、酸素ガスの酸素イオン化及び酸素イオンの酸素化を促進する触媒と、キレート錯体と、キレート重合剤とを混合して高分子化し、この高分子化した混合相を炭化し、この炭化した混合相の炭素を酸化脱離して上記金属の酸化物相を作製し、この酸化物相を粉砕し、この粉砕した酸化物相を加圧焼成して複合体型導電体を作製する、複合体型混合導電体の作製方法。

【請求項2】
ガドリニウム添加セリウム酸化物を構成する金属の塩と、スピネル型Fe複合酸化物を構成する金属の塩と、キレート錯体と、キレート重合剤とを混合して高分子化し、この高分子化した混合相を炭化し、この炭化した混合相の炭素を酸化脱離して上記金属の酸化物相を作製し、この酸化物相を粉砕し、この粉砕した酸化物相を加圧焼成し、酸素ガスの酸素イオン化及び酸素イオンの酸素化を促進する触媒を塗布して作製する、複合体型混合導電体の作製方法。

【請求項3】
前記ガドリニウム添加セリウム酸化物を構成する金属の塩は、
Ce(NO・6HO及びGd(NO・5HO、または
Ce(NO・6HO及びGd(OH)であり、
前記スピネル型Fe複合酸化物相を構成する金属の塩は、
Fe(NO・9HO、
Co(NO・6HO、
Ni(NO・6HO、
Mn(NO・6HO、
のいずれか1つまたはこれらの組み合わせであり、
前記触媒はRuまたはNi、またはこれらの組み合わせであり、
前記キレート錯体は無水クエン酸であり、
前記キレート重合剤はエチレングリコールである、請求項1または2に記載の複合体型混合導電体の作製方法。

【請求項4】
プラセオジム添加セリウム酸化物を構成する金属の塩と、スピネル型Fe複合酸化物を構成する金属の塩と、酸素ガスの酸素イオン化及び酸素イオンの酸素化を促進する触媒と、キレート錯体と、キレート重合剤とを混合して高分子化し、この高分子化した混合相を炭化し、この炭化した混合相の炭素を酸化脱離して上記金属の酸化物相を作製し、この酸化物相を粉砕し、この粉砕した酸化物相を加圧焼成して複合体型導電体を作製する、複合体型混合導電体の作製方法。

【請求項5】
プラセオジム添加セリウム酸化物を構成する金属の塩と、スピネル型Fe複合酸化物を構成する金属の塩と、キレート錯体と、キレート重合剤とを混合して高分子化し、この高分子化した混合相を炭化し、この炭化した混合相の炭素を酸化脱離して上記金属の酸化物相を作製し、この酸化物相を粉砕し、この粉砕した酸化物相を加圧焼成し、酸素ガスの酸素イオン化及び酸素イオンの酸素化を促進する触媒を塗布して作製する、複合体型混合導電体の作製方法。

【請求項6】
前記プラセオジム添加セリウム酸化物を構成する金属の塩は、Ce(NO・6HO及びPr(NO・6HO、またはCe(NO・6HO及びPr(OH)・6HOであり、
前記スピネル型Fe複合酸化物相を構成する金属の塩は、Fe(NO・9HO、Co(NO・6HO、Ni(NO・6HOおよびMn(NO・6HOのいずれか1つまたはこれらの組み合わせであり、
前記触媒はRuまたはNi、またはこれらの組み合わせであり、
前記キレート錯体は無水クエン酸であり、
前記キレート重合剤はエチレングリコールである、請求項4または5に記載の複合体型混合導電体の作製方法。
国際特許分類(IPC)
Fターム
画像

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JP2003582095thum.jpg
出願権利状態 登録
参考情報 (研究プロジェクト等) CREST 資源循環・エネルギーミニマム型システム技術 領域
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