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使用済み触媒金属坦持炭素系触媒を用いた再生触媒金属坦持炭素系触媒の製造方法

国内特許コード P130009726
整理番号 13684
掲載日 2013年7月30日
出願番号 特願2011-272674
公開番号 特開2013-123665
登録番号 特許第5858572号
出願日 平成23年12月13日(2011.12.13)
公開日 平成25年6月24日(2013.6.24)
登録日 平成27年12月25日(2015.12.25)
発明者
  • 目黒 義弘
  • 門脇 春彦
出願人
  • 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構
発明の名称 使用済み触媒金属坦持炭素系触媒を用いた再生触媒金属坦持炭素系触媒の製造方法
発明の概要 【課題】高価な触媒金属を再利用できるので資源の効果的再利用を図ることができるとともに、新品の触媒金属坦持炭素系触媒の触媒活性にも匹敵する再生触媒金属坦持炭素系触媒を得る。
【解決手段】(a)使用済み触媒金属坦持炭素系触媒から濃硝酸を用いて触媒金属を溶解・溶出を通して劣化した炭素系担体から分離し、溶出液を還元して再生触媒金属を得て、あるいは(b)使用済み触媒金属坦持炭素系触媒をか焼して、触媒金属及びそれらの酸化物を得、該触媒金属及びそれらの酸化物を還元して再生触媒金属を得て、新たな炭素系担体を用いて、脱硝反応を伴うことなく、再生触媒金属を坦持させた再生触媒金属坦持炭素系触媒を製造しているので、高収率で触媒金属を再生・回収でき、再生触媒金属坦持炭素系触媒を製造することができる。
【選択図】図1
従来技術、競合技術の概要


原子力発電で使用された使用済み核燃料は硝酸で処理、中和され、硝酸塩を含む放射性廃液が発生する。そこで、硝酸塩を含む放射性廃液を安全に処理するための脱硝処理が検討されている。本発明者等は、高濃度の硝酸塩を含む放射性廃液の脱硝処理に有用な方法として、放射性廃液中の硝酸イオンをヒドラジン還元剤とパラジウム-銅合金が坦持された活性炭触媒により硝酸イオンを分解することを検討した(例えば、非特許文献1)。当該脱硝処理方法で使用する活性炭触媒に坦持された非晶質パラジウム-銅合金は、反応熱により焼結され結晶化され、触媒性能が劣化する。脱硝触媒には高価なパラジウムおよび銅が担持されているため、脱硝費用の大部分を触媒費用が占め、触媒費用が高くついている。従って、触媒費用を低減するにあたり触媒を再生する方法が求められている。



本発明者等は、パラジウム-銅合金坦持活性炭を酸液に懸濁して、坦持されたパラジウム-銅合金を酸液に溶解し、溶解液に水酸化ナトリウム水溶液を混合してパラジウム-銅水酸化物を活性炭素上に析出し、生成物をアルカリ水で洗浄した後還元することによって、パラジウム-銅合金坦持活性炭触媒を再生する方法を提案した(特許文献1:未公開特許出願:特願2010-197369)。この方法では、酸液として、過酸化水素を含む塩酸、過酸化水素および塩化ナトリウムを含む塩酸、硝酸あるいは硝酸ナトリウムを含む硝酸を用いている。



脱硝触媒を脱硝処理に用いると触媒金属のパラジウムと銅の他に担体の活性炭も劣化する。パラジウムと銅は化学処理によって再生可能であるとしても、活性炭の性能回復は難しい。

産業上の利用分野


本発明は、例えば、高濃度の硝酸塩を含む放射性廃液の脱硝処理に使用された、使用済み触媒金属坦持炭素系触媒を用いた再生触媒金属坦持炭素系触媒の製造方法に関する。

特許請求の範囲 【請求項1】
以下の工程によって、触媒金属と触媒金属を坦持する炭素系担体とからなる使用済み触媒金属坦持炭素系触媒を用いて、再生触媒金属坦持炭素系触媒を製造する方法。
(1)使用済み触媒金属坦持炭素系触媒を濃硝酸で処理して触媒を構成する触媒金属成分を溶解する工程、
(2)得られた触媒金属溶解液から炭素系担体をろ過除去する工程、
(3)得られたろ液中の触媒金属構成金属成分を還元して前記金属成分を沈殿し、ろ過する工程
(4)得られた再生触媒金属粉末を塩酸中に入れ、過酸化水素水を添加して溶解する工程、
)前記溶解液のpHを炭素系担体に再生触媒金属を坦持させるのに適したpHに調整する工程、及び
)得られた調整液に炭素系担体を添加して炭素系担体に再生触媒金属を坦持させる工程。


【請求項2】
以下の工程からなる、触媒金属と触媒金属を坦持する炭素系担体とからなる使用済み触媒金属坦持炭素系触媒を用いて、再生触媒金属坦持炭素系触媒を製造する方法。
(1)使用済み触媒金属坦持炭素系触媒をか焼して触媒を構成する金属および酸化物を得る工程、
(2)得られた触媒金属および酸化物を還元して再生触媒金属の粉末を得る工程、
(3)得られた再生触媒金属粉末を塩酸中に入れ、過酸化水素水を添加して溶解する工程、
)前記溶解液のpHを炭素系担体に再生触媒金属を坦持させるのに適したpHに調整する工程、及び
)得られた調整液に炭素系担体を添加して炭素系担体に再生触媒金属を坦持させる工程。


【請求項3】
前記触媒金属が、パラジウム-銅、白金-銅及び金-銅の合金及びパラジウム-銅、白金、金の金属から選択されたいずれかの合金あるいは金属である、請求項1あるいは請求項2のいずれかに記載した再生触媒金属坦持炭素系触媒の製造方法。


【請求項4】
前記触媒金属が、パラジウム-銅である、請求項3に記載した再生触媒金属坦持炭素系触媒の製造方法。


【請求項5】
前記炭素系担体が、カーボンブラック、グラファイト、活性炭および繊維状の黒鉛ナノチューブからなる群から選択されたいずれかの炭素系担体である、請求項1乃至請求項4のいずれかに記載した再生触媒金属坦持炭素系触媒の製造方法。


【請求項6】
前記触媒金属がパラジウム-銅合金であり、前記炭素系担体が活性炭である、請求項1乃至請求項5のいずれかに記載した再生触媒金属坦持炭素系触媒の製造方法。


【請求項7】
得られた再生触媒金属粉末を塩酸中に入れ、過酸化水素水を添加して溶解する前記工程溶解液のpHを炭素系担体に再生触媒金属を坦持させるのに適したpHに調整する前記工程の間に、(a)触媒金属が金属単体からなる場合には、溶解された再生触媒金属が再生触媒金属担持炭素系触媒を製造するのに必要な量に満たない場合には、触媒金属を必要な量となるように補充し、あるいは(b)触媒金属が合金からなる場合には、該触媒金属合金の触媒金属成分が再生触媒金属担持炭素系触媒を製造するのに必要な量及び所定割合でない場合には必要な量及び所定割合となるように触媒金属成分を補充する、請求項1乃至6のいずれかに記載した再生触媒金属坦持炭素系触媒の製造方法。
産業区分
  • 処理操作
  • その他無機化学
国際特許分類(IPC)
画像

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出願権利状態 登録
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