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混合原子価2核銅錯体およびそれを用いてメタンをメタノールに変換する製造方法 コモンズ 新技術説明会

国内特許コード P140010970
掲載日 2014年9月1日
出願番号 特願2014-157249
公開番号 特開2016-034904
出願日 平成26年8月1日(2014.8.1)
公開日 平成28年3月17日(2016.3.17)
発明者
  • 増田 秀樹
  • 小澤 智宏
  • 猪股 智彦
  • 落合 達矢
出願人
  • 国立大学法人 名古屋工業大学
発明の名称 混合原子価2核銅錯体およびそれを用いてメタンをメタノールに変換する製造方法 コモンズ 新技術説明会
発明の概要 【課題】メタノール製造の触媒として期待されうる、メタン水酸化酵素の活性中心に近い構造を持った混合原子価2核銅錯体の提供。
【解決手段】1分子内に、式(1)で表される構造を有する混合原子価2核銅錯体。



[R~Rは各々独立に、H、C1~10の直鎖及び/又は分枝アルキル基、C1~10のアルコキシアルキル基、アミノ基、ニトロ基、シアノ基、ピバルアミド基またはハロゲン(F、Cl、Br、I)]
【選択図】なし
従来技術、競合技術の概要


メタンは天然ガスの主成分として地球上に豊富に存在する資源であり、日本近海でもメタンハイドレートの形で、その存在が確認された。しかし、メタン自体は気体であるために輸送が困難であり、さらには温室効果ガスとしての側面もある。一方でメタンを原料に合成されるメタノールは常温で安定な液体であり、様々な化成品原料として用いられる。また、燃焼時に排出される大気汚染物質が極めて少ないことから、石油に代わるクリーンな液体燃料としての利用が大いに期待できる。



メタンからメタノールへの変換反応はエネルギー的に極めて不利な反応である。それ故にメタノールの工業的製法では高温高圧条件が必須であり、環境負荷の大きさが問題視されている。そこでメタンを常温常圧でメタノールへと直接変換できる触媒の開発が求められている。



一方で自然界では、メタン水酸化酵素が、温和な条件下でメタンをメタノールへ変換している。メタン水酸化酵素は、異なる配位環境下に存在する2つの銅イオンを用いてメタノール合成を行っている。この反応過程において、2つの銅イオンがそれぞれ2価と3価という異なる原子価数を持つことが理論計算により推定されている(非特許文献1、2参照)。特許文献1ではメタン水酸化酵素自身を用いてメタンからメタノールを製造する方法が報告されており、温和な条件下で効率良くメタノールを製造することが可能である(特許文献1)。しかし酵素自身を用いる場合には、その培養が必須であること、酵素自身が不安定であること、などの理由から大規模なスケールでの製造は困難である。



そこで、酵素と同様の機能を持つ金属錯体触媒の開発が注目を集めている。メタン水酸化酵素の構造を一部抽出・模倣して、同様の機能を持つよう設計・合成された人工分子を用いることで、酵素を用いる際の問題点が解決され、優れたメタノール製造方法の確立が期待できる。



ごく最近、銅2価と銅3価が1分子内に存在する金属錯体が報告されている。左右対称な2核銅(II、II)錯体に対し、アセチルフェロセニウムを酸化剤として反応させることで2核銅(II、III)錯体を合成し、電子吸収スペクトル、電子スピン共鳴スペクトルを用いて、その生成を確認したものである(非特許文献3参照)。それは、メタン水酸化酵素の酸化活性種と類似の酸化状態を再現しており、メタンの水酸化が可能な人工分子構築の可能性を示したものである。

産業上の利用分野


本発明は、メタン水酸化酵素がメタンをメタノールへ変換する酵素の酸化活性種である2核銅(II、III)種を再現した、2核銅(II)銅(III)錯体に関するものである。

特許請求の範囲 【請求項1】
1分子中に、一般式(1)で表される構造を有する混合原子価2核銅錯体。
【化1】




一般式(I)中、R~Rは、それぞれ独立に、H、炭素数1~10の直鎖及び/又は分枝アルキル基、炭素数1~10のアルコキシアルキル基、アミノ基、ニトロ基、シアノ基、ピバルアミド基またはハロゲニル基(F、Cl、Br、I)を表す。

【請求項2】
請求項1に記載の混合原子価2核銅錯体を用いた、メタンをメタノールに変換する製造方法。
国際特許分類(IPC)
Fターム
出願権利状態 公開
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