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窒素酸化物の接触還元除去触媒およびその製造方法 コモンズ

国内特許コード P140011085
掲載日 2014年11月4日
出願番号 特願2014-202706
公開番号 特開2016-068054
出願日 平成26年10月1日(2014.10.1)
公開日 平成28年5月9日(2016.5.9)
発明者
  • 羽田 政明
  • 太田 祐介
出願人
  • 国立大学法人 名古屋工業大学
発明の名称 窒素酸化物の接触還元除去触媒およびその製造方法 コモンズ
発明の概要 【課題】ディーゼル機関の排ガスをはじめ、種々のリーンバーンエンジン、ボイラーなどから発生する水蒸気および高濃度の酸素を含有する排ガス中の窒素酸化物を効率良く還元除去する触媒及びその製造方法を提供する。
【解決手段】酸化スズと酸化アルミニウムからなる複合酸化物により構成されるものであり、酸化スズ粒子が10nm以下のナノ粒子として酸化アルミニウム表面に分散担持された、水蒸気と過剰の酸素が存在する酸化雰囲気中で、還元剤を使用して、窒素酸化物を選択的に還元除去するための触媒およびその製造方法。
【選択図】図1
従来技術、競合技術の概要


種々の内燃機関や燃焼器より排出される窒素酸化物(以下、「NOx」と記すこともある)は、人体に悪影響を及ぼすのみならず、光化学スモッグや酸性雨の発生原因ともなり得るため、環境対策上その低減が急務となっている。この排ガス中のNOx を除去する方法として、触媒を用いて低減する触媒後処理技術が、既に幾つか実用化されている。例えば、第一の方法としてガソリン自動車における三元触媒法がある。この方法では、排ガス中の酸素とNOxに含まれる酸素の合計量と、炭化水素成分および一酸化炭素が酸化されるのに必要となる酸素量とが化学量論的に等しくなる条件で高いNOx浄化性能を示す。そのため、ディーゼルエンジンやリーンバーンエンジンのように排ガス中に多量の酸素を含む酸素過剰雰囲気下では、NOx浄化性能が低く、原理的に適用が不可能という問題がある。



また、第2の方法として、ボイラー等の大型設備排出源からの排ガスについてのアンモニアによる選択的接触還元があるが、アンモニアは非常に有毒であり、その取り扱いは容易でなく、従って小型の排ガス発生源、特に移動型発生源に適用することは技術的に困難であり、経済性も良くない。



第3の方法として、アンモニア代替還元剤として、ディーゼル車排ガスにおける尿素を還元剤とする選択的接触還元が大型ディーゼル車への実用化が実現されているが、尿素を供給するためのインフラ整備や長期使用過程における触媒の劣化など、未だに多くの課題が残されている。



第4の方法として、リーンバーンガソリン車からの排ガスにおけるNOx吸蔵還元法も実用化されているが、リーン/リッチ条件を周期的に変動させるために複雑な運転制御を必要とし、さらに硫黄酸化物により失活した触媒を再生するために周期的に燃料リッチな条件で運転する必要があり、希薄燃焼エンジンの特徴である低燃費性を犠牲にしている。



一方、上記第2~第4の方法に替わる酸化性雰囲気におけるNOxを除去する方法として、第5の炭化水素類を還元剤還元剤とする選択的接触還元法が提案されている。本反応が開発された1990年以降、国内外を問わずに盛んに研究が行われてきており、これまでに金、銀、コバルトなどの金属や白金などの貴金属を含むアルミナなどの金属酸化物(特許文献1、非特許文献1~2)や種々の金属を担持させたゼオライト(特許文献2、非特許文献3)、また酸化ガリウムや酸化スズ、酸化インジウムなどとアルミナの複合酸化物が有効な触媒として提案されている(特許文献3、非特許文献4~5)。これらの方法は炭化水素の一種である燃料を還元剤に利用できることから比較的簡便なシステムが利用できるため実用化が期待される技術であるが、高いNOx除去性能を実現するため、希少元素である白金族金属や貴金属、さらにはガリウム、インジウムを比較的多量に使用する必要がある。この方法は一部の中型ディーゼル車で実用化されたが、白金、パラジウムなどの白金族金属が触媒成分として用いられているため、元素戦略上、資源量が豊富で、かつ少量成分で高いNOx除去性能を実現できる新規窒素酸化物接触還元除去触媒が望まれていた。

産業上の利用分野


本発明は、窒素酸化物の接触還元除去触媒及びその製造方法に関する。

特許請求の範囲 【請求項1】
過剰酸素または水蒸気共存下で、炭化水素により窒素酸化物を選択的に還元する触媒であって、酸化スズと酸化アルミニウムからなる複合酸化物により構成され、粒子径10nm以下酸化スズ粒子が酸化アルミニウム表面に分散して担持されている、窒素酸化物接触還元除去触媒。

【請求項2】
前記酸化スズの担持量が酸化アルミニウムに対して1重量%~10重量%である請前記請求項1に記載の窒素酸化物接触還元除去触媒。

【請求項3】
水溶性スズ塩、高級不飽和脂肪酸を含む水溶液をアルカリ性にして得られる沈殿物を蒸留水に懸濁させてpHを10.5~12.0に調製した溶液を作製し、当該溶液をオートクレーブ内にて150~200℃の温度で処理することにより酸化スズナノ粒子を含有する溶液を作製し、その後酸化スズナノ粒子を含浸被着させた酸化アルミニウムを温度500~900℃、酸素を含む雰囲気で熱処理を行う、窒素酸化物接触還元除去触媒の製造方法。

【請求項4】
水溶性スズ塩、高級不飽和脂肪酸及び酸化アルミニウムを含む水溶液をアルカリ性にして得られる沈殿物を蒸留水に懸濁させてpHを10.5~12.0に調製した溶液をオートクレーブ内にて150~200℃の温度で処理することにより酸化スズナノ粒子を被着させた酸化アルミニウムを温度500~900℃、酸素を含む雰囲気で熱処理を行う、窒素酸化物接触還元除去触媒の製造方法。
国際特許分類(IPC)
Fターム
画像

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出願権利状態 公開
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