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負極活物質及びその利用 コモンズ

国内特許コード P150012061
掲載日 2015年6月19日
出願番号 特願2013-551791
出願日 平成24年12月27日(2012.12.27)
国際出願番号 JP2012083866
国際公開番号 WO2013100050
国際出願日 平成24年12月27日(2012.12.27)
国際公開日 平成25年7月4日(2013.7.4)
優先権データ
  • 特願2011-285282 (2011.12.27) JP
発明者
  • 高田 潤
  • 橋本 英樹
  • 藤井 達生
  • 中西 真
  • 菅野 了次
  • 小林 玄器
  • 高野 幹夫
出願人
  • 国立大学法人 岡山大学
  • 国立大学法人東京工業大学
発明の名称 負極活物質及びその利用 コモンズ
発明の概要 開示されているのは、非晶質酸化鉄、フェリハイドライト及びレピドクロサイトからなる群から選択される少なくとも1種の酸化鉄を含む負極活物質、該負極活物質を構成成分として含むリチウムイオン2次電池用負極材、該リチウムイオン2次電池用負極材を含むリチウムイオン2次電池用負極、並びに該リチウムイオン2次電池用負極を備えたリチウムイオン2次電池である。
従来技術、競合技術の概要



近年、携帯電話、ノート型パソコンおよびデジタルカメラなどの消費電力の高い製品に対し、高エネルギー密度、高電圧、充電容量、放電容量及びサイクル特性に優れた2次電池が必要とされている。2次電池としては、ニッケル-水素電池、鉛蓄電池、ニッケル-カドミウム電池などが用いられてきたが、充電容量及び放電容量に優れる2次電池として、リチウムイオン2次電池が注目されている。





リチウム(Li)イオン電池は正極にLi金属酸化物(例えばLiCoO2)、負極に炭素材料(例えばグラファイト)を用い、電解液を解して正極と負極の間をリチウムイオンが移動することで電力を取り出す2次電池である。図1に模式図を示す。その特性向上(高エネルギー密度化)のためには主構成要素である、正極、負極、電解液の改良が重要であり、特に正極活物質の高電圧化、高容量化、高出力化、負極活物質の高容量化、高出力化が極めて重要である。





グラファイトは電位が低く、その層間にLiイオンを吸蔵することができる(LiC6⇔6C+Li++e-)ため市販品に最も広く使用されているが、理論容量は372 mAh/gで、今後普及が期待されている電気自動車用電源などの用途としては容量が低いこと、良好な出力特性が得られないことが問題となっている。近年、遷移金属酸化物が低電位において高い可逆容量が得られることが報告されており、様々な遷移金属酸化物の研究がなされている。これはコンバージョン反応と呼ばれておりLiの挿入と共に金属の価数が低価数になり最後には金属にまで還元されるため、多くの電子を利用でき高容量化が達成される(例えば、Co3O4+8Li⇔3Co+4Li2O)(非特許文献1-3)。





特に酸化鉄系材料(例えばFe2O3)では2005年以降に数多くの報告がなされている(非特許文献4-7)。電極の負極としての特性を評価するためには3.0-0Vの低電位での可逆容量を評価することになる。これまでの酸化鉄系粉末材料では20-100 mA/g程度の低い電流密度において500-800 mAh/g程度の可逆容量が得られている(非特許文献4-7)。





しかしながら、これらの非特許文献に開示された負極材はいずれもサイクル特性が悪く、負極材としての性能は十分とは言えなかった。また、これらのいずれの非特許文献にも、非晶質酸化鉄、フェリハイドライト又はレピドクロサイトからなる負極材は示唆されていない。





また、特許文献1及び特許文献2には、リチウム空気電池の空気極(正極)において、酸化鉄を使用することが開示されている。しかしながら、リチウムイオン電池の負極材として酸化鉄を使用することは記載されていない。





さらに、鉄酸化細菌によって生成された酸化鉄(以下、これをバイオジナス酸化鉄と称することもある)を電極に使用することで、放電容量及び充電容量に優れるリチウムイオン2次電池を提供できることが以前に報告されている(特許文献3)。しかしながら、特許文献3ではバイオジナス酸化鉄の正極活物質及びリチウムイオン2次電池の正極としての利用が報告されているのみである。

産業上の利用分野



本発明は、高出力、高容量且つ優れたサイクル特性を有する電極が得られる負極活物質に関する。更に、本発明は、該負極活物質を構成成分として含むリチウムイオン2次電池用負極材、該リチウムイオン2次電池用負極材を含むリチウムイオン2次電池用負極、及び該リチウムイオン2次電池用負極を備えたリチウムイオン2次電池に関する。

特許請求の範囲 【請求項1】
非晶質酸化鉄、フェリハイドライト及びレピドクロサイトからなる群から選択される少なくとも1種の酸化鉄を含む負極活物質。

【請求項2】
前記酸化鉄が、鉄及び酸素を主成分とし、更にケイ素及び/又はリンを含有する、請求項1に記載の負極活物質。

【請求項3】
前記酸化鉄における鉄、ケイ素又はリンの元素比率が原子数%で60~99.9:40~0.1 (鉄及びケイ素又はリンの原子数%の合計を100とする)である、請求項1又は2に記載の負極活物質。

【請求項4】
前記酸化鉄における鉄、ケイ素、リンの元素比率が原子数%で66~87:2~27:1~32 (鉄、ケイ素及びリンの原子数%の合計を100とする)である、請求項1又は2に記載の負極活物質。

【請求項5】
前記酸化鉄が鉄酸化細菌によって生成された酸化鉄である、請求項1~4のいずれか一項に記載の負極活物質。

【請求項6】
前記酸化鉄が鉄バクテリア浄水法によって生じた凝集沈殿物から分離されたものである、請求項5に記載の負極活物質。

【請求項7】
前記鉄酸化細菌がレプトスリックス属(Leptothrix)に属する細菌である、請求項5又は6に記載の負極活物質。

【請求項8】
前記鉄酸化細菌がレプトスリックス・コロディニ(Leptothrix cholodnii) OUMS1(NITE BP-860)である、請求項5又は6に記載の負極活物質。

【請求項9】
前記酸化鉄が0.1~5重量%の炭素を含有する、請求項5~8のいずれか一項に記載の負極活物質。

【請求項10】
請求項1~9のいずれか一項に記載の負極活物質を構成成分として含むリチウムイオン2次電池用負極材。

【請求項11】
前記負極活物質(a)に加えて導電助剤(b)と結着剤(c)を含む、請求項10に記載のリチウムイオン2次電池用負極材。

【請求項12】
前記導電助剤(b)が炭素粉末及び/又は炭素繊維であり、且つ前記結着剤(c)がフッ素樹脂である、請求項11に記載のリチウムイオン2次電池用負極材。

【請求項13】
前記負極活物質(a)を40~90重量%、前記導電助剤(b)を5~40重量%、前記結着剤(c)5~20重量%含有する、請求項11又は12に記載のリチウムイオン2次電池負極材。

【請求項14】
請求項10~13のいずれか一項に記載のリチウムイオン2次電池用負極材を含むリチウムイオン2次電池用負極。

【請求項15】
請求項14に記載のリチウムイオン2次電池用負極を備えたリチウムイオン2次電池。
国際特許分類(IPC)
Fターム
画像

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出願権利状態 公開
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