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全固体アルカリ金属二次電池用の固体電解質を含む層の形成用溶液、被覆活物質粒子、電極、全固体アルカリ金属二次電池及びその製造方法 NEW

国内特許コード P170014304
掲載日 2017年6月26日
出願番号 特願2015-540506
出願日 平成26年9月30日(2014.9.30)
国際出願番号 JP2014076126
国際公開番号 WO2015050131
国際出願日 平成26年9月30日(2014.9.30)
国際公開日 平成27年4月9日(2015.4.9)
優先権データ
  • 特願2013-208247 (2013.10.3) JP
発明者
  • 林 晃敏
  • 辰巳砂 昌弘
  • 忠永 清治
出願人
  • 国立研究開発法人科学技術振興機構
発明の名称 全固体アルカリ金属二次電池用の固体電解質を含む層の形成用溶液、被覆活物質粒子、電極、全固体アルカリ金属二次電池及びその製造方法 NEW
発明の概要 固体電解質製造用の原料としてのA2SとMxy(AはLi及びNaから選択され、MはP、Si、Ge、B、Al及びGaから選択され、xとyは、Mの種類に応じて、化学量論比を与える数である)に由来する成分と、非極性有機溶媒と、前記非極性有機溶媒より0.3以上高い極性値を有する極性有機溶媒とを含む全固体アルカリ金属二次電池用の固体電解質を含む層の形成用溶液。
従来技術、競合技術の概要


リチウム二次電池は、高電圧、高容量を有するため、携帯電話、デジタルカメラ、ビデオカメラ、ノートパソコン、電気自動車等の電源として多用されている。一般に流通しているリチウム二次電池は、電解質として、電解塩を非水系溶媒に溶解した液状電解質を使用している。非水系溶媒には、可燃性の溶媒が多く含まれているため、安全性の確保が望まれている。
安全性を確保するために、非水系溶媒を使用せずに、電解質を固体材料から形成する、いわゆる固体電解質を使用した全固体リチウム二次電池が提案されている。この全固体リチウム二次電池は、正極及び負極と、正極と負極間に位置する固体電解質層とを備えた構成を有している。固体電解質層は、固体電解質から構成されている。また、正極及び負極は、正極活物質及び負極活物質を含み、更に、導電性を改善するために固体電解質が通常含まれている。



固体電解質層、正極及び負極は、原料をプレスすることにより一体化させて形成する方法が知られている。しかしながら、この方法では、原料同士の密着性が低いため、十分な導電性を得ることが困難であった。
そこで、パルスレーザー堆積技術を用いて正極活物質を固体電解質で被覆する方法が提案されている(Electrochemical and Solid-State Letters,13(6)A73-A75(2010):非特許文献1、Journal of Power Sources 196(2011)6735-6741:非特許文献2)。この方法では、正極活物質と固体電解質との密着性が高く、そのため導電性を高めることができるとされている。

産業上の利用分野


本発明は、全固体アルカリ金属二次電池用の固体電解質を含む層の形成用溶液、被覆活物質粒子、電極、全固体アルカリ金属二次電池及びその製造方法に関する。更に詳しくは、本発明は、全固体アルカリ金属二次電池を構成する固体電解質層、正極及び負極のいずれかを塗布法により形成可能にするための形成用溶液、被覆活物質粒子、電極、全固体アルカリ金属二次電池及びその製造方法に関する。

特許請求の範囲 【請求項1】
固体電解質製造用の原料としてのA2SとMxy(AはLi及びNaから選択され、MはP、Si、Ge、B、Al及びGaから選択され、xとyは、Mの種類に応じて、化学量論比を与える数である)に由来する成分と、非極性有機溶媒と、前記非極性有機溶媒より0.3以上高い極性値を有する極性有機溶媒とを含む全固体アルカリ金属二次電池用の固体電解質を含む層の形成用溶液。

【請求項2】
固体電解質製造用の原料としてのLi2SとMxy(MはP、Si、Ge、B、Al及びGaから選択され、xとyは、Mの種類に応じて、化学量論比を与える数である)に由来する成分と、非極性有機溶媒と、前記非極性有機溶媒より0.3以上高い極性値を有する極性有機溶媒とを含む請求項1に記載の全固体アルカリ金属二次電池用の固体電解質を含む層の形成用溶液。

【請求項3】
固体電解質製造用の原料としてのNa2SとMxy(MはP、Si、Ge、B、Al及びGaから選択され、xとyは、Mの種類に応じて、化学量論比を与える数である)に由来する成分と、非極性有機溶媒と、前記非極性有機溶媒より0.3以上高い極性値を有する極性有機溶媒とを含む請求項1に記載の全固体アルカリ金属二次電池用の固体電解質を含む層の形成用溶液。

【請求項4】
前記形成用溶液が、前記原料を非極性有機溶媒に加えて混合液を得、次いで、前記混合液に極性有機溶媒を加えることにより得られた溶液である請求項1に記載の全固体アルカリ金属二次電池用の固体電解質を含む層の形成用溶液。

【請求項5】
前記非極性有機溶媒が0.5未満の極性値を有し、前記極性有機溶媒が0.5以上の極性値を有する請求項1に記載の全固体アルカリ金属二次電池用の固体電解質を含む層の形成用溶液。

【請求項6】
前記非極性有機溶媒が炭素数5~10の炭化水素から選択され、前記極性有機溶媒が炭素数1~4の脂肪族アルコール、ホルムアミド、炭素数1~4のアルキル基置換ホルムアミド及びヒドラジン系化合物から選択される請求項1に記載の全固体アルカリ金属二次電池用の固体電解質を含む層の形成用溶液。

【請求項7】
前記非極性有機溶媒がn-ヘキサンであり、前記極性有機溶媒がN-メチルホルムアミド又はエチレンジアミンである請求項6に記載の全固体アルカリ金属二次電池用の固体電解質を含む層の形成用溶液。

【請求項8】
前記固体電解質が、Li2SとMxyとを50:50~90:10(モル比)の割合で含むLi2S-Mxyであり、前記Mxyが、P25である請求項1に記載の全固体アルカリ金属二次電池用の固体電解質を含む層の形成用溶液。

【請求項9】
前記固体電解質が、Na2SとMxyとを50:50~90:10(モル比)の割合で含むNa2S-Mxyであり、前記Mxyが、P25である請求項1に記載の全固体アルカリ金属二次電池用の固体電解質を含む層の形成用溶液。

【請求項10】
前記固体電解質を含む層が、固体電解質層、正極及び負極のいずれかである請求項1に記載の全固体アルカリ金属二次電池用の固体電解質を含む層の形成用溶液。

【請求項11】
正極及び負極と、正極と負極間に位置する固体電解質層とを備え、固体電解質層、正極及び負極のいずれかが、請求項1に記載の形成用溶液の塗布及び乾燥により形成されてなる全固体アルカリ金属二次電池。

【請求項12】
正極及び負極と、正極と負極間に位置する固体電解質層とを備えた全固体アルカリ金属二次電池の製造方法であり、固体電解質層、正極及び負極のいずれかが、請求項1に記載の形成用溶液を塗布及び乾燥することにより形成される全固体アルカリ金属二次電池の製造方法。

【請求項13】
全固体アルカリ金属二次電池の正極及び/又は負極用の被覆活物質粒子であり、前記被覆活物質粒子が、活物質粒子と、その外形に沿って表面を被覆する固体電解質を含む層とを備え、前記固体電解質が、A2S-Mxy(AはLi及びNaから選択され、MはP、Si、Ge、B、Al及びGaから選択され、xとyは、Mの種類に応じて、化学量論比を与える数である)を含む被覆活物質粒子。

【請求項14】
前記固体電解質を含む層が、請求項1に記載の全固体アルカリ金属二次電池用の固体電解質を含む層の形成用溶液を前記活物質粒子の表面に塗布及び乾燥することにより形成された層である請求項13に記載の被覆活物質粒子。

【請求項15】
複数の活物質粒子の集合体と、個々の活物質粒子の外形に沿って表面を被覆し、かつ活物質粒子間を埋める固体電解質を含む層とを備えた全固体アルカリ金属二次電池用の電極であり、前記固体電解質が、A2S-Mxy(AはLi及びNaから選択され、MはP、Si、Ge、B、Al及びGaから選択され、xとyは、Mの種類に応じて、化学量論比を与える数である)を含み、前記電極が、正極及び/又は負極である電極。

【請求項16】
前記活物質間を埋める固体電解質を含む層が、10~1000nmの厚さを有する請求項15に記載の電極。

【請求項17】
前記電極が、請求項13の被覆活物質粒子をプレスすることにより得られた電極である請求項15に記載の電極。
国際特許分類(IPC)
Fターム
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出願権利状態 公開
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