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炭化水素リフォーミング用触媒およびこれを用いた合成ガスの製法 NEW 外国出願あり

国内特許コード P170014694
整理番号 OU-0098
掲載日 2017年12月7日
出願番号 特願2009-537015
登録番号 特許第4496346号
出願日 平成20年10月8日(2008.10.8)
登録日 平成22年4月23日(2010.4.23)
国際出願番号 JP2008068310
国際公開番号 WO2009048083
国際出願日 平成20年10月8日(2008.10.8)
国際公開日 平成21年4月16日(2009.4.16)
優先権データ
  • 特願2007-265490 (2007.10.11) JP
発明者
  • 永岡 勝俊
  • 瀧田 祐作
  • 若月 俊也
出願人
  • 国立大学法人 大分大学
発明の名称 炭化水素リフォーミング用触媒およびこれを用いた合成ガスの製法 NEW 外国出願あり
発明の概要 下記(I)式で表される組成を有する複合酸化物からなり、Co、NiおよびMが該複合酸化物中で分散されているリフォーミング用触媒、ならびに該触媒を用いた合成ガスの製法が提供される。
aM・bCo・cNi・dMg・eCa・fO・・・・・・(I)
[式(I)中、a、b、c、d、e、fはモル分率であり、a+b+c+d+e=1、0.0001<a≦0.20、0<b≦0.20、0≦c≦0.20、0.001<(b+c)≦0.20、0.60≦(d+e)≦0.9989、0<d<0.9989、0<e<0.9989、f=元素が酸素と電荷均衡を保つのに必要な数である。また、Mは周期律表第3B族元素、第6A族元素の少なくとも1種類の元素である。]
前記リフォーミング用触媒は、炭化水素のリフォーミングにおいて、触媒活性を長期にわたって高位に維持することが可能である。
従来技術、競合技術の概要


メタン、天然ガス、石油ガス、ナフサ、重油、原油等の炭化水素を触媒存在下の高温域で水、空気、二酸化炭素等の改質物質と反応させるとき、反応性に富む一酸化炭素、水素の混合ガスに改質される。改質された一酸化炭素、水素の混合ガスは、メタノール、液体燃料油等の原料として使用される。最近では、燃料電池用水素ガスを混合ガスから取り出す研究・開発も進められている。一酸化炭素、水素の混合ガスの合成反応には、ニッケル/アルミナ、ニッケル/マグネシア/アルミナ等のリフォーミング用触媒が使用されている。
リフォーミング用触媒を用いた炭化水素/水蒸気の反応系では、反応副産物である炭素質粒子が触媒表面に析出しやすい。析出した炭素質粒子は触媒表面の活性点を覆い、触媒活性を低下させる。炭素質粒子の多量析出は、触媒の目詰まり、破損等の原因になることは勿論、反応域中のガスを偏流させ、結果としてリフォーミング反応に寄与する触媒の割合を低下させる。過剰量の水蒸気を送り込むことにより触媒表面における炭素質粒子の析出を防止できるが、エネルギーコストの上昇、設備の大型化等が避けられない。
過剰量の水蒸気供給を必要とせずに炭素質粒子の析出を抑制するため、触媒活性成分を高分散したリフォーミング用触媒が提案されている(特許文献1、2)。特許文献1の記載では、触媒活性成分が高分散化したリフォーミング用触媒を得る方法として、次のように記載されている。触媒粒子の各構成元素の水溶性塩の水溶液に共沈剤を添加して、水酸化物を沈殿せしめ、温度673K~873Kの範囲で一次焼成し、温度1223K~1573Kの範囲で二次焼成する方法を採用している。また、特許文献2記載のリフォーミング用触媒は、Ni、Co等の触媒活性成分およびMg、Al、Zr、Ti、Ca等の担体構成成分を含む水溶液に多孔質成形体(触媒担体)を浸漬し、触媒活性成分、担体構成成分を多孔質成形体に浸透させる。次いで、多孔質成形体を乾燥した後、700℃以上で高温焼成し、500℃以上で活性化処理すると、極微粒状の触媒粒子が多孔質成形体の表層に高分散する。触媒粒子の高分散によって、触媒表面への炭素質粒子の析出が抑えられ、長期にわたり優れた触媒活性作用が維持されることが記載されている。
【特許文献1】
特開2002-126528号公報
【特許文献2】
特開2004-141860号公報

産業上の利用分野


本発明は、一酸化炭素(CO)と水素(H2)との混合ガスである合成ガスを、メタン等の炭化水素と水、二酸化炭素、酸素、空気等の改質物質とから得るためのリフォーミング用触媒と、該リフォーミング用触媒を用いた合成ガスの製法に関する。
本願は、2007年10月11日に出願された日本国特許出願2007-265490号に基づき優先権を主張し、その内容をここに援用する。

特許請求の範囲 【請求項1】
水および二酸化炭素から選択される少なくとも1種からなる改質物質により、炭化水素を改質するリフォーミング用触媒であって、
下記(I)式で表される組成を有する複合酸化物からなり、Co、NiおよびMが該複合酸化物中で分散されているリフォーミング用触媒。
aM・bCo・cNi・dMg・eCa・fO・・・・・・(I)
[式(I)中、a、b、c、d、e、fはモル分率であり、
a+b+c+d+e=1、
0.0001<a≦0.20、
0<b0.20、
0.20、
0.001<(b+c)≦0.20、
0.60≦(d+e)≦0.9989、
0<d<0.9989、
0<e<0.9989、
f=元素が酸素と電荷均衡を保つのに必要な数である。
また、Mは周期律表第3B族元素、第6A族元素の少なくとも1種類の元素である。]

【請求項2】
前記Mは、ガリウム、クロム、タングステンからなる群から選ばれる少なくとも1種である、請求項1に記載のリフォーミング用触媒。

【請求項3】
請求項1または2のいずれか1項に記載のリフォーミング用触媒を用いて、炭化水素と、水および二酸化炭素から選択される少なくとも1種からなる改質物質とから合成ガスを得る、合成ガスの製造方法。

【請求項4】
炭化水素と前記改質物質との供給比を、改質物質/炭素比=0.3~100とする、請求項3に記載の合成ガスの製造方法。
国際特許分類(IPC)
Fターム
出願権利状態 登録
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