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CO2多電子還元反応におけるモデル中間錯体の結晶構造と反応性

研究報告コード R013000440
掲載日 2003年10月1日
研究者
  • 大山 大
  • 田中 晃二
研究者所属機関
  • 福島大学
  • 岡崎国立共同研究機構分子科学研究所
研究機関
  • 岡崎国立共同研究機構分子科学研究所
  • 福島大学
報告名称 CO2多電子還元反応におけるモデル中間錯体の結晶構造と反応性
報告概要 我々は,図1に示すCO2多電子還元反応の全ての中間体をルテニウム錯体として合成化学的に単離し,それらの結晶構造解析に成功した(図2)。この結果を考慮すると,合成化学的にそれぞれ4電子,6電子及び8電子還元体に相当するホルミル錯体,ヒドロキシメチル錯体及びメチル錯体が単離可能であり,理論的に高次の還元体生成が示唆された。本反応系において,分子構造及び振動スペクトルについて系統的な解析を行ったところ,金属-炭素結合間の結合距離と振動エネルギーが,金属に配位している炭素原子の混成状態 (sp, sp2及びsp3性) に基づいて分類できることを見出した。また,本研究は図1に示したCO2多電子還元生成物に相当する合理的な前駆体を単離可能とした最初の例であることから,均一系での触媒的CO2還元反応における“ブレークスルー”錯体の典型として,今後様々な分子系のモデルとなることが期待される。
画像

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研究分野
  • 遷移金属錯体一般
  • 酸化,還元
研究制度
  • 戦略的創造研究推進事業 CRESTタイプ、分子複合系の構築と機能/研究代表者 田中 晃二(岡崎国立共同研究機構分子科学研究所)/科学技術振興事業団
研究報告資料
  • 大山 大,田中 晃二. CO2多電子還元反応におけるモデル中間錯体の結晶構造と反応性. 戦略的基礎研究推進事業 分子複合系の構築と機能 平成13年度シンポジウム,2001. p.85 - 85.

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