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水素系量子シミュレーション技術の構築

研究報告コード R070000012
整理番号 R070000012
掲載日 2008年4月11日
研究者
  • 立川 仁典
研究者所属機関
  • 横浜市立大学国際総合科学研究科
研究機関
  • 横浜市立大学国際総合科学研究科
報告名称 水素系量子シミュレーション技術の構築
報告概要 水素原子は陽子(プロトン)一個と電子一個だけから成る、周期表の中で最もシンプルな原子である。にもかかわらず(故に?)水素原子は、水素結合やプロトン移動反応(もしくは水素移動反応)を通し、多彩な科学現象を引き起こす中心的な役割を担っている。水素は次世代エネルギーとしても期待されている。例えば水素吸蔵合金は水素利用の一翼を担っているが、金属への水素吸着・吸蔵過程の分子論的機構は未だ充分に解明されていない。質量二倍の同位体である重水素に着目すると、重水素置換による分子の骨格構造変化や、水素結合型強誘電体における相転移温度の急激な上昇も興味深いトピックである。このような水素を含む系(水素系)は、他の重原子と比べて原子核の質量が軽いため、室温であっても量子効果(量子揺らぎ)の寄与が大きくなる。しかしながら従来の第一原理計算だけでは、原子核自身を直接量子力学的に取り扱うことはできない。そこで本研究では、水素系が引き起こす科学現象の起源を探るため、電子だけでなく水素原子核自身の量子揺らぎも含めた、新たな「水素系量子シミュレーション技術の構築」を目的とする。具体的には、①多成分系に拡張した第一原理計算手法、および②経路積分法を利用した手法を確立し、原子核の量子揺らぎを含めた高精度分子理論プログラムを完成させ、従来手法との融合を目指す。以下に、われわれの行ってきた研究概要、およびその方向性を紹介する。
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研究分野
  • 分子の電子構造
関連発表論文 (1) T. Udagawa and M. Tachikawa, "H/D isotope effect on porphine and porphycene molecules with multi-component hybrid density functional theory", J. Chem. Phys. (2006) in press.
(2) T. Kuchitsu, M. Tachikawa, and M. Shiga, "Attosecond dynamics with Linear Combination of Floating Gaussian Type Basis Function", Chem. Phys. Lett. (2006) in press.
(3) A. Hayashi, M. Shiga, and M. Tachikawa, "H/D isotope effect on the dihydrogen bond of NH4+・・・BeH2 by ab initio path integral molecular dynamics simulation", J. Chem. Phys. 125, 204309 (9 pages) (2006).
(4) T. Udagawa, T. Ishimoto, H. Tokiwa, M. Tachikawa, and U. Nagashima, "Geometric Isotope Effect of Various Intermolecular and Intramolecular C-H...O Hydrogen Bonds, Using the Multicomponent Molecular Orbital Method", J. Phys. Chem. A, 110, 7279-7285 (2006).
(5) F.A. Gianturco, J. Franz, R.J. Buenker, H.-P. Liebermann, L. Pichl, J.-M. Rost, M. Tachikawa, and M. Kimura, "Positron binding to alkali-metal hydrides: role of molecular vibrations", Phys. Rev. A, 73, 022705 (9 pages) (2006).
(6) M. Tachikawa and M. Shiga, "Geometrical H/D isotope effect on hydrogen bonds in charged water clusters", J. Am. Chem. Soc. (Communication), 127, 11908-11909 (2005).
(7) M.F. Shibl, M. Tachikawa, and O. Kuhn, "The Geometric (H/D) Isotope Effect in Porphycene: Grid-Based Born-Oppenheimer Vibrational Wave functions versus Multi-Component Molecular Orbital Theory", Phys. Chem. Chem. Phys. 7, 1368-1373 (2005).
(8) M. Tachikawa, R.J. Buenker, and M. Kimura, "Geometry relaxation effects for molecules as a result of binding with a positron", J. Chem. Phys. 121, 9191-91920 (2004).
(9) M. Tachikawa and M. Shiga, "Theoretical study on isotope and temperature effect in hydronium ion using ab initio path integral simulation", J. Chem. Phys. 121, 5985-5991 (2004).
(10) M. Tachikawa, R.J. Buenker, and M. Kimura, "Bound states of positron with urea and acetone molecules using configuration interaction ab initio molecular orbital approach", J. Chem. Phys. 119, 5005-5009 (2003).
(11) M. Tachikawa, "Multi-component molecular orbital study of isotope effects on lithium hydride molecules with the configuration interaction scheme", J. Mol. Structure (Theochem), 630, 75-79 (2003).
(12) M. Tachikawa, "Isotope effect on hydrogen bonds in charged cluster complexes by path integral molecular dynamics method", International Conference of Computational Methods in Sciences and Engineering, Creta, Greece, November, 2006.
(13) 立川仁典、"Development of new first-principles methods including nuclear quantum nature and its application to H/D isotope effect on hydrogen bonded cluster"、東北大学金属材料研究所講演会、仙台、2006年9月.
(14) M. Tachikawa, "Isotope effect on hydrogen bonds in charged cluster complexes by path integral molecular dynamics method", XII th International Congress of Quantum Chemistry, Kyoto, Japan, May, 2006.
(15) 立川仁典、"核・電子の量子効果を含めた水素結合系の第一原理計算"、若い世代の特別講演会、日本化学会第86春季年会、船橋、2006年3月.
(16) M. Tachikawa and M. Shiga, "Geometrical isotope effect on hydrogen bonds in charged water clusters", PACIFICHEM, Honolulu, Hawaii, December, 2005.
(17) M. Tachikawa, "Isotope effect on hydrogen bonds in charged water clusters by path integral molecular dynamics method", 8th Asian Workshop on First-Principles Electronic Structure Calculations, Shanghai, China, October, 2005.
(18) 立川仁典、"核・電子の量子効果を考慮した水素結合系シミュレーション"、CAMMフォーラム(企業研究会)、東京、2005年6月.
(19) 立川仁典、志賀基之、"核・電子の量子効果を含めた水和クラスターの理論的研究"、分子シミュレーション討論会、京都、2004年12月.
(20) M. Tachikawa, "First-principles calculations considering nuclear quantum effect in hydrogen bonded systems", Mu-Theochem, Modelling and understanding in Theoretical Chemistry, Lucca, Italy, August, 2004.
研究報告資料
  • 立川 仁典. 水素系量子シミュレーション技術の構築. シミュレーション技術の革新と実用化基盤の構築 第2回 シンポジウム 講演要旨集, 2007. p.115 - 120.

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