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LITHIUM COMPOSITE OXIDE, ELECTRODE MATERIAL FOR SECONDARY BATTERY, METHOD FOR MANUFACTURING SECONDARY BATTERY AND LITHIUM COMPOSITE OXIDE

Foreign code F200010000
File No. (N17092)
Posted date Jan 29, 2020
Country WIPO
International application number 2019JP012053
International publication number WO 2019188772
Date of international filing Mar 22, 2019
Date of international publication Oct 3, 2019
Priority data
  • P2018-066581 (Mar 30, 2018) JP
Title LITHIUM COMPOSITE OXIDE, ELECTRODE MATERIAL FOR SECONDARY BATTERY, METHOD FOR MANUFACTURING SECONDARY BATTERY AND LITHIUM COMPOSITE OXIDE
Abstract This lithium composite oxide comprises crystalline oxide particles and a composite anionized layer disposed on the surface of the crystalline oxide particles to form a spinel structure. The lithium composite oxide is characterized by having a chemical composition represented by general formula (1), and characterized in that, in the composite anionized layer, at least some of terminal oxygen atoms at the crystal surface of crystalline oxide particles are substituted with one or more species of anions selected from the group consisting of a sulfur ion, a chlorine ion, a bromine ion, an iodine ion, a fluorine ion, and a nitrogen ion. General formula (1): LiNia-xMn2-a-yMx+yO4-bAb [00.4, 2-ay>1.4; M is one or more species of metal element selected from the group consisting of Ti, V, Cr, Fe, Co, Cu, Zu and Sn; A is one or more species of anions selected from the group consisting of a sulfur ion, a chlorine ion, a bromine ion, an iodine ion, a fluorine ion, and a nitrogen ion.]
Outline of related art and contending technology BACKGROUND ART
The lithium composite oxide, a lithium secondary battery used as a positive electrode active material. The lithium secondary battery, such as a portable telephone or notebook personal computer has been the application has been put into practical use as a small power source. And power storage applications such as automotive applications further medium, or large applied in a power source has been attempted. In this way with the expansion of the application, to improve the performance of the lithium secondary battery is an important problem.
In recent years, used as a solid electrolyte as the electrolyte, the solid-state battery is a so-called research has been pursued. Solid-state battery electrode for the solid electrolytes as well, the particles constituting the electrode and electrolyte contact area of the interface between the particles is reduced. For this reason, in the case of using the electrolyte as the electrolyte as compared with the movement of lithium ions and electrons tends to be difficult to. Therefore, when considering the application of the solid-state battery, control the interface state becomes important. Non-Patent Document 1 is for example, molten salt and the solvent (flux method) using a crystal growth processes, suitable for the lithium ion conductive oxide is covered with the lithium ion-conductive material (positive, negative electrode active material and the solid electrolyte) of the single crystal particles were produced are described. Non-Patent Document 1 according to the method described, the rapid charge-discharge reaction of the lithium ion secondary battery in the test, significant performance improvement has been confirmed.
Scope of claims (In Japanese)[請求項1]
 酸化物結晶粒子と、前記酸化物結晶粒子の表面に複合アニオン化層を備えるスピネル構造のリチウム複合酸化物であって、
 化学組成を示す一般式が下記式(1)で示され、
 前記複合アニオン化層は、酸化物結晶粒子の結晶表面の終端酸素原子の少なくとも一部が、硫黄イオン、塩素イオン、臭素イオン、ヨウ素イオン、フッ素イオン、窒素イオンからなる群より選択される1種以上のアニオンで置換された層であることを特徴とする、リチウム複合酸化物。
    LiNi a-xMn 2-a-yM x+yO 4-bA b  ・・・(1)
[一般式(1)中、0<a≦0.6、0≦b≦1、0≦x≦0.1、0≦y≦0.1、a-x>0.4、2-a-y>1.4である;Mは、Ti、V、Cr、Fe、Co、Cu、Zu、Snからなる群より選択される1種以上の金属元素である;Aは硫黄イオン、塩素イオン、臭素イオン、ヨウ素イオン、フッ素イオン、窒素イオンからなる群より選択される1種以上のアニオンである。]

[請求項2]
 前記アニオンが硫黄イオンである、請求項1に記載のリチウム複合酸化物。

[請求項3]
 請求項1又は2に記載のリチウム複合酸化物を含む二次電池用電極材料。

[請求項4]
 請求項3に記載の二次電池用電極材料を備える二次電池。

[請求項5]
 請求項1又は2に記載のリチウム複合酸化物の製造方法であって、
 リチウム化合物と、少なくともマンガン及びニッケルを含む前駆体と、反応促進剤とを、混合し、焼成して酸化物結晶粒子を得る工程と、
 得られた酸化物結晶粒子の結晶表面の終端酸素原子の少なくとも一部を、硫黄イオン、塩素イオン、臭素イオン、ヨウ素イオン、フッ素イオン、窒素イオンからなる群より選択される1種以上のアニオンで置換して複合アニオン化層を形成する工程と、を備えるリチウム複合酸化物の製造方法。

[請求項6]
 前記アニオンがフッ素イオンである、請求項1に記載のリチウム複合酸化物。

[請求項7]
 前記一般式(1)中、bが0より大きい、請求項1に記載のリチウム複合酸化物。

[請求項8]
上記式(1)において、2-a-y≧1.45である、請求項1に記載のリチウム複合酸化物。

[請求項9]
LiNi 0.5Mn 1.5O 3.85S 0.15、LiNi 0.5Mn 1.5O 3.9S 0.1、LiNi 0.5Mn 1.5O 3.92F 0.08、LiNi 0.5Mn 1.5O 3.89F 0.11、及び、LiNi 0.5Mn 1.5O 3.78F 0.22からなる群から選択される少なくとも1つである、請求項1に記載のリチウム複合酸化物。

[請求項10]
 前記酸化物結晶粒子を得る工程と、前記複合アニオン化層を形成する工程との間に、カーボンナノ粒子を形成する工程を含み、
前記カーボンナノ粒子が、前記複合アニオン化層を形成する工程で、前記酸化物結晶粒子に複合アニオン化層を形成するために使用される、
請求項5に記載のリチウム複合酸化物の製造方法。

[請求項11]
 前記カーボンナノ粒子が、硫黄又はフッ素を含むグラファイト構造を有する、
請求項10に記載のリチウム複合酸化物の製造方法。

[請求項12]
 前記カーボンナノ粒子が、ベンゼン、トルエン、ピリジン、チオフェン、フルオロベンゼンからなる群から選択される少なくとも1つの化合物から、ソリューションプラズマ反応によって形成される、請求項10に記載のリチウム複合酸化物の製造方法。
  • Applicant
  • ※All designated countries except for US in the data before July 2012
  • SHINSHU UNIVERSITY
  • Inventor
  • TESHIMA Katsuya
  • ZETTSU Nobuyuki
  • KIM Daewook
  • KIM Hyemin
IPC(International Patent Classification)
Specified countries National States: AE AG AL AM AO AT AU AZ BA BB BG BH BN BR BW BY BZ CA CH CL CN CO CR CU CZ DE DJ DK DM DO DZ EC EE EG ES FI GB GD GE GH GM GT HN HR HU ID IL IN IR IS JO JP KE KG KH KN KP KR KW KZ LA LC LK LR LS LU LY MA MD ME MG MK MN MW MX MY MZ NA NG NI NO NZ OM PA PE PG PH PL PT QA RO RS RU RW SA SC SD SE SG SK SL SM ST SV SY TH TJ TM TN TR TT TZ UA UG US UZ VC VN ZA ZM ZW
ARIPO: BW GH GM KE LR LS MW MZ NA RW SD SL SZ TZ UG ZM ZW
EAPO: AM AZ BY KG KZ RU TJ TM
EPO: AL AT BE BG CH CY CZ DE DK EE ES FI FR GB GR HR HU IE IS IT LT LU LV MC MK MT NL NO PL PT RO RS SE SI SK SM TR
OAPI: BF BJ CF CG CI CM GA GN GQ GW KM ML MR NE SN ST TD TG
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