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METHOD FOR PRODUCING GRAFT POLYMER, GRAFT POLYMER, AND INITIATOR FOR GRAFT POLYMER

Foreign code F200010096
File No. 5594
Posted date May 18, 2020
Country WIPO
International application number 2018JP007707
International publication number WO 2018159740
Date of international filing Mar 1, 2018
Date of international publication Sep 7, 2018
Priority data
  • P2017-039800 (Mar 2, 2017) JP
Title METHOD FOR PRODUCING GRAFT POLYMER, GRAFT POLYMER, AND INITIATOR FOR GRAFT POLYMER
Abstract [Problem] To provide a method for producing a graft polymer, in which living radical polymerization can stably progress by using a monomer structural unit containing an iodine initiation group as an initiator.
[Solution] This production method is characterized by producing a graft polymer by subjecting a compound having a repeating unit represented by formula (1) in the main chain thereof to living radical polymerization with a vinyl monomer using an organic catalyst. [Chemical Formula 14] Here, R1 is a linking group (a straight chain, branched chain or cyclic alkylene group or aromatic group which has 1-30 carbon atoms and which may include an ether bond, an amide bond or an ester bond), R2, R3, R4, R5 and R6 each denote a hydrogen atom, an aromatic group or an aliphatic group, and n=1 to 5.
Outline of related art and contending technology BACKGROUND ART
In recent years based on the precise control of the polymer structure from the various high-functional material has been developed. Among the high reactivity of the radical polymerization can be utilized in a wide variety of vinyl polymerization of the monomers and can be used, such as the development of innovative than can be realized so that functional material is.
In particular in the living radical polymerization is a radical polymerization, reversible covalent stable radical species from the species generated in the polymerization reaction. Living radical polymerization processes, only the growth reaction and the reaction starts, it is not possible without the chain transfer reaction, a uniform length of each of the obtained polymer, in addition to the growing end of the initiator such as to inactivate the side reaction is not accompanied, in the polymerization growing end thereof continues to grow and, as and when if it is possible to produce a polymer. That is, the living radical polymerization, living radical polymerization and which has excellent characteristics of each and, with the development of more sophisticated features to the polymeric material can be used.
However, in such a living radical polymerization, as a free radical initiator and a transition metal catalyst, it is difficult to synthesize and dangerous over-oxide may not be necessary to use. For this reason, safe living radical polymerization in order to easily proceed, and the repeating unit in the main chain of the polymer as an initiator on the other hand, inexpensive and stable organic catalyst is in contact.
Than in the prior art, initiating group and a repeating unit having a chemical structure of the living radical polymerization in a polymer as a technique, for example Patent Document 1, 2 of the disclosed technology.
Scope of claims (In Japanese)[請求項1]
 下記式(1)で表される繰り返し単位を主鎖中に有する化合物を、有機触媒によりビニル系モノマーとリビングラジカル重合させることによりグラフトポリマーを製造することを特徴とするグラフトポリマーの製造方法。
[化11]
(省略)
ここでR 1:連結基(エーテル結合、アミド結合又はエステル結合を含んでいてもよい炭素原子数1乃至30の直鎖状、枝分かれ状又は環状のアルキレン基、芳香族基)
R 2 、R 3、R 4、R 5、R 6 :水素原子、芳香族基、脂肪族基
n=1~5

[請求項2]
 アミン化合物、ホスフィン化合物、ホスホネート化合物、ホスホニウム塩、ヨウ化イミド化合物、又はアンモニウム化合物の何れかからなる有機触媒により上記リビングラジカル重合させることを特徴とする請求項1記載のグラフトポリマーの製造方法。

[請求項3]
 請求項1又は2記載のグラフトポリマーの製造方法により製造されたことを特徴とするグラフトポリマー。

[請求項4]
 請求項1又は2記載のグラフトポリマーの製造方法におけるビニル系モノマーとリビングラジカル重合させる開始剤として使用され、下記式(1)で表される繰り返し単位を主鎖中に有することを特徴とするグラフトポリマーの開始剤。
[化12]
(省略)

[請求項5]
 有機触媒によりビニル系モノマーとリビングラジカル重合させる開始剤として使用され、下記式(1)で表される繰り返し単位を主鎖中に有することを特徴とするグラフトポリマーの開始剤。
[化13]
(省略)
ここでR 1: -COO-(CH 2) a-OCO-
R 2 、R 3、R 4、R 5、R 6 :水素原子、脂肪族基
a=2~5

補正された請求の範囲(条約第19条)
[ 2018年7月12日 ( 12.07.2018 ) 国際事務局受理 ]
[1]
[補正後] 下記式(1)で表される繰り返し単位を主鎖中に有する化合物を、有機触媒によりビニル系モノマーとリビングラジカル重合させることによりグラフトポリマーを製造することを特徴とするグラフトポリマーの製造方法。
[化11]
(省略)
ここでR 1: -COO-(CH 2) a-OCO-
R 2 、R 3: 芳香族基、脂肪族基
R 4、R 5、R 6 :水素原子、脂肪族基
n=2~5

[2]
 アミン化合物、ホスフィン化合物、ホスホネート化合物、ホスホニウム塩、ヨウ化イミド化合物、又はアンモニウム化合物の何れかからなる有機触媒により上記リビングラジカル重合させることを特徴とする請求項1記載のグラフトポリマーの製造方法。

[3]
 請求項1又は2記載のグラフトポリマーの製造方法により製造されたことを特徴とするグラフトポリマー。

[4]
 請求項1又は2記載のグラフトポリマーの製造方法におけるビニル系モノマーとリビングラジカル重合させる開始剤として使用され、下記式(1)で表される繰り返し単位を主鎖中に有することを特徴とするグラフトポリマーの開始剤。
[化12]
(省略)

[5]
[補正後] 有機触媒によりビニル系モノマーとリビングラジカル重合させる開始剤として使用され、下記式(1)で表される繰り返し単位を主鎖中に有することを特徴とするグラフトポリマーの開始剤。
[化13]
(省略)
ここでR 1: -COO-(CH 2) a-OCO-
R 2 、R 3、R 4、R 5、R 6 :水素原子、芳香族基、脂肪族基
a=2~5

条約第19条(1)に基づく説明書
 請求の範囲第1項において、R 1: -COO-(CH 2) a-OCO-、R 2 、R 3: 芳香族基、脂肪族基、R 4、R 5、R 6 :水素原子、脂肪族基、n=2~5 に限定した。
 請求の範囲第5項においてR 2 、R 3、R 4、R 5、R 6は、水素原子、脂肪族基以外に芳香族基を含むことを明確にしている。

 文献1には、式1で表される繰り返し単位を有するポリマーの存在下で、ビニルエステルモノマーをリビングラジカル重合するグラフトポリマーが記載されている。また文献2には、イソブチレン、イソプレン及びブタジエンからなる群より選択された少なくとも1類を含むモノマーを重合してなるポリマーに、Xがヨウ素等のハロゲン原子である式(1)で表されるリビングラジカル重合開始能を有する重合開始基を導入し、該重合開始基からスチレン系モノマー及びアクリレート等のビニル系モノマーをリビングラジカル重合する共重合体が記載されている。

 これに対して本発明は、請求の範囲第1項では、本件国際調査報告において新規性、進歩性を有するものと認められる請求の範囲第5項のグラフトポリマーの開始剤の構成に限定している。これにより文献1、2との差異が明確になったものと考える。
  • Applicant
  • ※All designated countries except for US in the data before July 2012
  • KYOTO UNIVERSITY
  • NANYANG TECHNOLOGICAL UNIVERSITY
  • GODO SHIGEN CO., LTD.
  • Inventor
  • TSUJII, Yoshinobu
  • SAKAKIBARA, Keita
  • GOTO Atsushi
  • MIYAMOTO Michihiko
  • KOMATSU Hiroto
  • JITSUKAWA Takuya
IPC(International Patent Classification)
Specified countries National States: AE AG AL AM AO AT AU AZ BA BB BG BH BN BR BW BY BZ CA CH CL CN CO CR CU CZ DE DJ DK DM DO DZ EC EE EG ES FI GB GD GE GH GM GT HN HR HU ID IL IN IR IS JO KE KG KH KN KP KR KW KZ LA LC LK LR LS LU LY MA MD ME MG MK MN MW MX MY MZ NA NG NI NO NZ OM PA PE PG PH PL PT QA RO RS RU RW SA SC SD SE SG SK SL SM ST SV SY TH TJ TM TN TR TT TZ UA UG US UZ VC VN ZA ZM ZW
ARIPO: BW GH GM KE LR LS MW MZ NA RW SD SL SZ TZ UG ZM ZW
EAPO: AM AZ BY KG KZ RU TJ TM
EPO: AL AT BE BG CH CY CZ DE DK EE ES FI FR GB GR HR HU IE IS IT LT LU LV MC MK MT NL NO PL PT RO RS SE SI SK SM TR
OAPI: BF BJ CF CG CI CM GA GN GQ GW KM ML MR NE SN ST TD TG
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