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ANISOTROPIC NANOSTRUCTURE, PRODUCTION METHOD THEREFOR, AND CATALYST

Foreign code F200010129
File No. 6027,S2018-0120-C0
Posted date May 18, 2020
Country WIPO
International application number 2018JP047807
International publication number WO 2019131744
Date of international filing Dec 26, 2018
Date of international publication Jul 4, 2019
Priority data
  • P2017-249511 (Dec 26, 2017) JP
Title ANISOTROPIC NANOSTRUCTURE, PRODUCTION METHOD THEREFOR, AND CATALYST
Abstract The present invention provides an anisotropic nanostructure that is expressed by formula RuxM1-x (in the formula, 0.6 ≤ x ≤ 0.999, and M represents at least one kind selected from the group consisting of Ir, Rh, Pt, Pd, and Au), the Ru and M being dissolved at the atomic level, and that has an anisotropic hexagonal close-packed (hcp) structure.
Outline of related art and contending technology BACKGROUND ART
Ir (OER) catalyst is high catalyst activity of the oxygen generation reaction have been known (Non-Patent Document 1-5), over 250mV or more is required.
Is a highly active catalyst RuOx in the OER, in an acidic solution and rapidly decreases its activity. Non-Patent Document 6 is, as the OER catalyst Ru base Y2Ru2O7-δ are reported, time of activity in the 8 1 mA cm-2 is not held only.
Non-Patent Document 7 is, in an acidic solution and a hydrogen generation reaction (HER) both of the OER reaction as a catalyst having activity, reported RuO2-CNx is, overvoltage in the OER 250mV, the commercially available Pt/C inferior HER activity.
Non-Patent Document 8 is, the sheet-shaped Ru nanoparticles by the solvothermal method, it is oxidized in the air to the sheet-shaped nano discloses RuO2, HER are active, all active OER was low.
Non-Patent Document 9 is, in an acidic solution (OER) catalyst IrOx/SrIrO 3 of the oxygen generation reaction is disclosed, the overvoltage to reach the 10mA/cm2oxide 270mV is necessary.
Patent Document 1 is, the alloy nano-particles and PdRu solid solution is disclosed, the anisotropic crystal structure is not disclosed.
Patent Document 2 is a view, the material of the electrode alloy PdRu is shown, in one embodiment the reaction temperature is made 200°C, is inferior in durability in Fig. 6 are shown.
Scope of claims (In Japanese)[請求項1]
式Ru xM 1-x(式中、0.6≦x≦0.999、MはIr、Rh、Pt、Pd及びAuからなる群から選ばれる少なくとも1種を示す。)で表わされ、 RuとMが原子レベルで固溶し、かつ、異方性の六方最密構造(hcp)を有する異方性ナノ構造体。

[請求項2]
0001面が主要な面として露出したナノシート又はナノプレートが積み重なった2次元シート構造を有する、請求項1に記載の異方性ナノ構造体。

[請求項3]
異方性の六方最密構造を有する異方性ナノ構造体が、下記式(I)
 Z/Y≧1.5     (I)
(式中、YはX線回折パターンの10-11ピークから算出された結晶子の大きさを表し、Zは11-20ピークから算出された結晶子の大きさを表す。)
の関係を満たす、請求項1又は2に記載の異方性ナノ構造体。

[請求項4]
異方性の六方最密構造を有する異方性ナノ構造体が、下記式(Ia)
 Z/Y≧2.5   (Ia)
(式中、YはX線回折パターンの10-11ピークから算出された結晶子の大きさを表し、Zは11-20ピークから算出された結晶子の大きさを表す。)
の関係を満たす、請求項3に記載の異方性ナノ構造体。

[請求項5]
異方性の六方最密構造を有する異方性ナノ構造体が、下記式(Ib)
 Z/Y≧3     (Ib)
(式中、YはX線回折パターンの10-11ピークから算出された結晶子の大きさを表し、Zは11-20ピークから算出された結晶子の大きさを表す。)
の関係を満たす、請求項3に記載の異方性ナノ構造体。

[請求項6]
0001面の全表面積に対する露出割合が60~99%である、請求項1~5のいずれか1項に記載の異方性ナノ構造体。

[請求項7]
異方性ナノ構造体を構成する[0001]面が主要な面として露出したナノシート又はナノプレートの厚さが0.2~20nmである、請求項1~6のいずれか1項に記載の異方性ナノ構造体。

[請求項8]
MがIrである、請求項1~7のいずれか1項に記載の異方性ナノ構造体。

[請求項9]
0.8≦x≦0.995である、請求項1~8のいずれか1項に記載の異方性ナノ構造体。

[請求項10]
樹枝状、珊瑚状、網目状又はフラワー状の形状を有する請求項1~9のいずれか1項に記載の異方性ナノ構造体。

[請求項11]
請求項1~10のいずれか1項に記載のナノ構造体を含む、触媒。

[請求項12]
OER(酸素発生反応)又はHER(水素発生反応)用電極触媒である、請求項11に記載の触媒。

[請求項13]
請求項1~10のいずれか1項に記載の異方性ナノ構造体を製造する方法であって、還元剤を含む215~230℃の溶液に、Ru化合物とM化合物とを含む溶液を添加する工程を含むことを特徴とする、異方性ナノ構造体の製造方法。

[請求項14]
前記溶液におけるRu化合物とM化合物との合計の濃度が0.55 C 0~ 2C 0(C 0 = 1 mmol / 15ml)である請求項13に記載の異方性ナノ構造体の製造方法。

[請求項15]
Ru化合物とM化合物とを含む溶液の添加速度が0.5 r 0~ 5r 0(r 0 = 1 ml / min)である請求項13又は14に記載の異方性ナノ構造体の製造方法。
  • Applicant
  • ※All designated countries except for US in the data before July 2012
  • KYOTO UNIVERSITY
  • Inventor
  • KITAGAWA, Hiroshi
  • WU, Dongshuang
  • KUSADA, Kohei
IPC(International Patent Classification)
Specified countries National States: AE AG AL AM AO AT AU AZ BA BB BG BH BN BR BW BY BZ CA CH CL CN CO CR CU CZ DE DJ DK DM DO DZ EC EE EG ES FI GB GD GE GH GM GT HN HR HU ID IL IN IR IS JO JP KE KG KH KN KP KR KW KZ LA LC LK LR LS LU LY MA MD ME MG MK MN MW MX MY MZ NA NG NI NO NZ OM PA PE PG PH PL PT QA RO RS RU RW SA SC SD SE SG SK SL SM ST SV SY TH TJ TM TN TR TT TZ UA UG US UZ VC VN ZA ZM ZW
ARIPO: BW GH GM KE LR LS MW MZ NA RW SD SL SZ TZ UG ZM ZW
EAPO: AM AZ BY KG KZ RU TJ TM
EPO: AL AT BE BG CH CY CZ DE DK EE ES FI FR GB GR HR HU IE IS IT LT LU LV MC MK MT NL NO PL PT RO RS SE SI SK SM TR
OAPI: BF BJ CF CG CI CM GA GN GQ GW KM ML MR NE SN ST TD TG
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