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POLYOXOMETALATE COMPOUND AND METHOD FOR PRODUCING SAME, SINTERED BODY OF POLYOXOMETALATE COMPOUND, AND REACTION CATALYST

Foreign code F200010143
File No. (S2018-0739-N0)
Posted date Jun 2, 2020
Country WIPO
International application number 2019JP026522
International publication number WO 2020009166
Date of international filing Jul 3, 2019
Date of international publication Jan 9, 2020
Priority data
  • P2018-127351 (Jul 4, 2018) JP
Title POLYOXOMETALATE COMPOUND AND METHOD FOR PRODUCING SAME, SINTERED BODY OF POLYOXOMETALATE COMPOUND, AND REACTION CATALYST
Abstract Disclosed is a polyoxometalate compound having a metal-substituted polyoxometalate. The metal-substituted polyoxometalate comprises a polyoxometalate having a defect site, a substituting metal atom introduced into the defect site, and an organic ligand. The substituting metal atom is divalent platinum or palladium. The organic ligand may be a bidentate ligand which has an aliphatic heterocycle containing two nitrogen atoms coordinately bonded to the substituting metal atom. One defect site has one substituting metal atom introduced thereinto.
Outline of related art and contending technology BACKGROUND ART
Polyhedral oligomeric compound, an oxygen atom is coordinated to metal atoms is formed of a rectangular parallelepiped composed of a plurality of elementary units comprises a polyoxometallate ion, a metal oxide. In particular, containing a hetero atom and in which a part of the basic unit of the polyoxometallate ion, the defect site is generated by introducing a variety of substituted structure, is applied to the various functions of the metal-substituted polyhedral oligomeric compound can be obtained. For example, as a hetero atom include a phosphorus atom, a divalent platinum deficient site (Pt (II) ) 2 containing species has been introduced one polyoxometallate is platinum coordination, visible light for the generation of hydrogen from the water by the reaction of the catalyst and cocatalyst the photosensitizer in the function as has been reported (Non-Patent Document 1).
Scope of claims (In Japanese)[請求項1]
 金属置換ポリオキソメタレート及びその対イオンを有するポリオキソメタレート化合物であって、
 前記金属置換ポリオキソメタレートが、
 1個以上の欠損サイトを有するポリオキソメタレートと、
 前記欠損サイトに導入された置換金属原子と、
 前記置換金属原子に配位結合した有機配位子と、
を有し、
 前記置換金属原子が2価の白金又はパラジウムであり、
 前記有機配位子が、前記置換金属原子に配位結合した2個の窒素原子を含む脂肪族ヘテロ環を有する、二座配位子であり、
 1個以上の前記欠損サイトのそれぞれに1個の前記置換金属原子が導入されている、
ポリオキソメタレート化合物。

[請求項2]
 1個以上の欠損サイトを有するポリオキソメタレートと中心金属及び有機配位子を有する金属錯体とを含有する反応液中で、前記ポリオキソメタレートと前記金属錯体とを反応させて、金属置換ポリオキソメタレートを生成させる工程を備え、
 前記金属置換ポリオキソメタレートが、
 前記ポリオキソメタレートと、
 前記欠損サイトに導入された前記中心金属である置換金属原子と、
 前記置換金属原子に配位結合した前記有機配位子と、
を有し、
 前記中心金属及び前記置換金属原子が2価の白金又はパラジウムであり、
 前記有機配位子が、1個の前記中心金属又は1個の前記置換金属原子に配位結合した2個の窒素原子を含む脂肪族ヘテロ環を有する、二座配位子であり、
 前記金属置換ポリオキソメタレートにおいて、1個以上の前記欠損サイトのそれぞれに1個の前記置換金属原子が導入されている、
請求項1に記載のポリオキソメタレート化合物を製造する方法。

[請求項3]
 前記有機配位子がN,N’-ジメチルピペラジンである、請求項2に記載の方法。

[請求項4]
 金属置換ポリオキソメタレート及びその対イオンを有するポリオキソメタレート化合物であって、
 前記金属置換ポリオキソメタレートが、
 1個以上の欠損サイトを有するポリオキソメタレートと、
 前記欠損サイトに導入された第1の置換金属原子と、
 前記第1の置換金属原子に配位結合した第1の有機配位子と、
 前記欠損サイトに導入された第2の置換金属原子と、
 前記第2の置換金属原子に配位結合した第2の有機配位子と、
を有し、
 前記第1の置換金属原子が2価の白金原子で、前記第2の置換金属原子が2価のパラジウムである、又は、前記第1の置換金属原子が2価のパラジウムで、前記第2の置換金属原子が2価の白金であり、
 1個以上の前記欠損サイトのそれぞれに1個の前記第1の置換金属原子及び1個の前記第2の置換金属原子が導入されている、
ポリオキソメタレート化合物。

[請求項5]
 第1の置換金属原子を有する金属置換ポリオキソメタレート及びその対イオンを有する単核型のポリオキソメタレート化合物と中心金属を有する金属錯体とを含有する反応液中で、前記単核型のポリオキソメタレート化合物と前記金属錯体とを反応させて、前記第1の置換金属原子、及び前記中心金属である第2の置換金属原子を有する二核型のポリオキソメタレート化合物を生成させる工程を備え、
 前記単核型のポリオキソメタレート化合物の金属置換ポリオキソメタレートが、
 1個以上の欠損サイトを有するポリオキソメタレートと、
 前記欠損サイトに導入された前記第1の置換金属原子と、
 前記第1の置換金属原子に配位結合した第1の有機配位子と、
を有し、
 前記金属錯体が、
 前記中心金属と、
 前記中心金属に配位結合した第2の有機配位子と、
を有し、
 前記第1の置換金属原子が2価の白金で、前記中心金属及び前記第2の置換金属原子が2価のパラジウムである、又は、前記第1の置換金属原子がパラジウムで、前記中心金属及び前記第2の置換金属原子が2価の白金であり、
 前記単核型のポリオキソメタレート化合物において、1個以上の前記欠損サイトのそれぞれに1個の前記第1の置換金属原子が導入されており、
 前記二核型のポリオキソメタレート化合物において、1個以上の前記欠損サイトのそれぞれに1個の前記第1の置換金属原子及び1個の前記第2の置換金属原子が導入されている、
請求項4に記載のポリオキソメタレート化合物を製造する方法。

[請求項6]
 前記第1の有機配位子が、1個の前記第1の置換金属原子に配位結合した、2個のアンモニア、2個の炭素数1~3のアルキルアミン、又は1個のエチレンジアミンである、請求項5に記載の方法。

[請求項7]
 1個以上の欠損サイトを有するポリオキソメタレートと中心金属及び有機配位子を有する金属錯体とを含有する反応液中で、前記ポリオキソメタレートと前記金属錯体とを反応させて、金属置換ポリオキソメタレートを生成させる工程を備え、
 前記金属置換ポリオキソメタレートが、
 前記ポリオキソメタレートと、
 前記欠損サイトに導入された前記中心金属である置換金属原子と、
 前記置換金属原子に配位結合した前記有機配位子と、
を有し、
 前記中心金属及び前記置換金属原子が2価の白金又はパラジウムであり、
 前記有機配位子が、1個の前記中心金属又は1個の前記置換金属原子に配位結合した、2個のアンモニア、2個の炭素数1~3のアルキルアミン、又は1個のエチレンジアミンであり、
 前記金属置換ポリオキソメタレートにおいて、1個以上の前記欠損サイトのそれぞれに1個の前記置換金属原子が導入されており、
 25℃以下の前記反応液中で前記金属置換ポリオキソメタレートを生成させる、
ポリオキソメタレート化合物を製造する方法。

[請求項8]
 金属置換ポリオキソメタレート及びその対イオンを有するポリオキソメタレート化合物を含有する、反応触媒であって、
 前記金属置換ポリオキソメタレートが、
 1個以上の欠損サイトを有するポリオキソメタレートと、
 前記欠損サイトに導入された置換金属原子と、
 該置換金属原子に配位結合した有機配位子と、
を有し、
 前記置換金属原子が2価の白金又はパラジウムであり、
 1個以上の前記欠損サイトのそれぞれに1個の前記置換金属原子が導入されている、
反応触媒。

[請求項9]
 請求項1又は4に記載のポリオキソメタレート化合物を含有する、反応触媒。

[請求項10]
 金属置換ポリオキソメタレート及びその対イオンを有するポリオキソメタレート化合物の焼成体であって、
 前記金属置換ポリオキソメタレートが、
 1個以上の欠損サイトを有するポリオキソメタレートと、
 前記欠損サイトに導入された置換金属原子と、
 該置換金属原子に配位結合した有機配位子と、
を有し、
 前記置換金属原子が2価の白金又はパラジウムであり、
 1個以上の前記欠損サイトのそれぞれに1個の前記置換金属原子が導入されている、
ポリオキソメタレート化合物の焼成体。

[請求項11]
 請求項1又は4に記載のポリオキソメタレート化合物の焼成体。

[請求項12]
 当該焼成体が、前記置換金属原子、及び前記ポリオキソメタレートに由来する遷移金属原子を含み、前記置換金属原子と前記遷移金属原子とのモル比が1:11である、請求項10又は11に記載の焼成体。

[請求項13]
 請求項10~12のいずれか一項に記載のポリオキソメタレート化合物の焼成体を含有する、反応触媒。

[請求項14]
 水から水素を発生させるための光触媒、水素化反応触媒、排ガス浄化用触媒、又は燃料電池用電極触媒である、請求項8、9又は13に記載の反応触媒。
  • Applicant
  • ※All designated countries except for US in the data before July 2012
  • NATIONAL UNIVERSITY CORPORATION SHIZUOKA UNIVERSITY
  • Inventor
  • KATO CHIKA
IPC(International Patent Classification)
Specified countries National States: AE AG AL AM AO AT AU AZ BA BB BG BH BN BR BW BY BZ CA CH CL CN CO CR CU CZ DE DJ DK DM DO DZ EC EE EG ES FI GB GD GE GH GM GT HN HR HU ID IL IN IR IS JO JP KE KG KH KN KP KR KW KZ LA LC LK LR LS LU LY MA MD ME MG MK MN MW MX MY MZ NA NG NI NO NZ OM PA PE PG PH PL PT QA RO RS RU RW SA SC SD SE SG SK SL SM ST SV SY TH TJ TM TN TR TT TZ UA UG US UZ VC VN ZA ZM ZW
ARIPO: BW GH GM KE LR LS MW MZ NA RW SD SL SZ TZ UG ZM ZW
EAPO: AM AZ BY KG KZ RU TJ TM
EPO: AL AT BE BG CH CY CZ DE DK EE ES FI FR GB GR HR HU IE IS IT LT LU LV MC MK MT NL NO PL PT RO RS SE SI SK SM TR
OAPI: BF BJ CF CG CI CM GA GN GQ GW KM ML MR NE SN ST TD TG
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