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OXYNITRIDE HYDRIDE, METAL CARRIER CONTAINING OXYNITRIDE HYDRIDE, AND CATALYST FOR AMMONIA SYNTHESIS

Foreign code F210010305
File No. J1014-33WO
Posted date Jan 29, 2021
Country WIPO
International application number 2020JP007774
International publication number WO 2020175558
Date of international filing Feb 26, 2020
Date of international publication Sep 3, 2020
Priority data
  • P2019-034878 (Feb 27, 2019) JP
Title OXYNITRIDE HYDRIDE, METAL CARRIER CONTAINING OXYNITRIDE HYDRIDE, AND CATALYST FOR AMMONIA SYNTHESIS
Abstract Provided is a perovskite-type oxynitride hydride that is, when used as a catalyst carrier, capable of facilitating synthesis by achieving both enhancement and stabilization of the catalyst performance. The present invention provides an oxynitride hydride represented by general formula (1a) or (1b). ABO3-xNyHz (1a) AB2O4-xNyHz (1b) (In general formulas (1a) and (1b), A indicates at least one type selected from the group consisting of Ba and Sr; B indicates at least one type selected from the group consisting of Ce, La, and Y; x indicates a number represented by 0.2 ≤ x ≤ 2.0; y indicates a number represented by 0.1 ≤ y ≤ 1.0; and z indicates a number represented by 0.1 ≤ z ≤ 1.0.)
Outline of related art and contending technology Background Art
An exemplary ammonia synthesis method, Hough Bosh method, uses a dual accelerated iron (d o u b l y p r omo t e d i r o n) catalyst containing A derivative 2 ○ 3 and K2 ○ of several mass% in F e3 ○ 4, The method for producing ammonia comprises directly reacting the catalyst with a mixed gas of nitrogen and hydrogen under high temperature and high pressure conditions. This technique is currently being industrially used in the manufacturing process which is almost completed.
A method of synthesizing ammonia at a temperature lower than the reaction temperature of the Harber-Bosh method has been studied. Catalysts capable of synthesizing ammonia by contact with nitrogen and hydrogen have been studied, and transition metals have been studied as their catalytically active components. Of these, a method in which ruthenium (R u) is supported on various supports as a catalytically active component and used as a catalyst for ammonia synthesis is proposed as an efficient method (, for example, Patent Document 1).
In addition, (, for example, Non-Patent Document 1), a metal-supported catalyst in which a metal oxide B aCe ○ 3 having a perovskite-type crystal structure is used as a support and R u is supported is reported. In addition, (, for example, Non-Patent Document 2), reported is a metal-supported catalyst (R U / B aCe i-xYx ○ 3-y) in which B aCe ○ 3 doped with Z r is used as a support and R u is supported.
— direction, nitrogen-doped B aCe2 .circle. 4 (oxynitride, B aCe2 (0 , N) 4), and the like have been reported, but there is no disclosure to use this as a catalyst for ammonia synthesis. (, for example, Non-Patent Document 3).
Scope of claims (In Japanese)[請求項1]
 下記一般式(1a)又は(1b)で表わされる酸窒素水素化物。
ABO 3-xN yH z  (1a)
AB 2O 4-xN yH z  (1b)
(前記一般式(1a)において、Aは、Ba及びSrからなる群から選択される少なくとも1種であり、Bは、Ceであり、xは、0.2≦x≦2.0で表わされる数を表し;yは、0.1≦y≦1.0で表わされる数を表し;zは、0.1≦z≦1.0で表わされる数を表す。
 前記一般式(1b)において、Aは、Ba及びSrからなる群から選択される少なくとも1種であり、Bは、Ce、La及びYからなる群から選択される少なくとも1種であり、xは、0.2≦x≦2.0で表わされる数を表し;yは、0.1≦y≦1.0で表わされる数を表し;zは、0.1≦z≦1.0で表わされる数を表す。)

[請求項2]
 下記一般式(2)で表わされる、ペロブスカイト型の酸窒素水素化物。
BaCeO 3-xN yH z  (2)
(前記一般式(2)において、xは、0.2≦x≦2.0で表わされる数を表し;yは、0.1≦y≦1.0で表わされる数を表し;zは、0.1≦z≦1.0で表わされる数を表す。)

[請求項3]
 担体に遷移金属(M)を担持した金属担持物であって、
 前記担体が、請求項1または2に記載の酸窒素水素化物を含む組成物であることを特徴とする金属担持物。

[請求項4]
 前記遷移金属(M)の担持量が、前記担体100質量部に対して0.01質量部以上、50質量部以下である請求項3に記載の金属担持物。

[請求項5]
 前記遷移金属(M)が、Ru,CoおよびFeからなる群から選ばれる少なくとも一種である請求項3~4のいずれか1項に記載の金属担持物。

[請求項6]
 請求項3~5のいずれか1項に記載の金属担持物からなる担持金属触媒。

[請求項7]
 請求項3~5のいずれか1項に記載の金属担持物からなるアンモニア合成用触媒。

[請求項8]
 請求項1または2に記載の酸窒素水素化物を含む組成物であることを特徴とするアンモニア合成用触媒。

[請求項9]
 請求項6に記載の担持金属触媒の存在下、窒素と水素を反応させることを特徴とするアンモニアの製造方法。

[請求項10]
 下記一般式(1a)又は(1b)で表わされる酸窒素水素化物の製造方法であって、アンモニア雰囲気下、下記一般式(3)で表わされる化合物と下記一般式(4a)又は(4b)で表わされる化合物とを加熱する工程を含むことを特徴とする酸窒素水素化物の製造方法。
ABO 3-xN yH z  (1a)
AB 2O 4-xN yH z  (1b)
A(NH 22  (3)
BO 2  (4a)
B 2O 3  (4b)
(前記一般式(1a)、(3)、(4a)において、Aは、Ba及びSrからなる群から選択される少なくとも1種であり、Bは、Ceであり、xは、0.2≦x≦2.0で表わされる数を表し;yは、0.1≦y≦1.0で表わされる数を表し;zは、0.1≦z≦1.0で表わされる数を表す。
 前記一般式(1b)、(4b)において、Aは、Ba及びSrからなる群から選択される少なくとも1種であり、Bは、Ce、La及びYであり、xは、0.2≦x≦2.0で表わされる数を表し;yは、0.1≦y≦1.0で表わされる数を表し;zは、0.1≦z≦1.0で表わされる数を表す。)

[請求項11]
 下記一般式(2)で表わされるペロブスカイト型酸窒素水素化物の製造方法であって、アンモニア雰囲気下、CeO 2とBa(NH 22とを加熱する工程を含むことを特徴とするペロブスカイト型酸窒素水素化物の製造方法。
BaCeO 3-xN yH z  (2)
(前記一般式(2)において、xは、0.2≦x≦2.0で表わされる数を表し;yは、0.1≦y≦1.0で表わされる数を表し;zは、0.1≦z≦1.0で表わされる数を表す。)
  • Applicant
  • ※All designated countries except for US in the data before July 2012
  • JAPAN SCIENCE AND TECHNOLOGY AGENCY
  • Inventor
  • KITANO Masaaki
  • HOSONO Hideo
  • YOKOYAMA Toshiharu
  • KUJIRAI Jun
IPC(International Patent Classification)
Specified countries National States: AE AG AL AM AO AT AU AZ BA BB BG BH BN BR BW BY BZ CA CH CL CN CO CR CU CZ DE DJ DK DM DO DZ EC EE EG ES FI GB GD GE GH GM GT HN HR HU ID IL IN IR IS JO JP KE KG KH KN KP KR KW KZ LA LC LK LR LS LU LY MA MD ME MG MK MN MW MX MY MZ NA NG NI NO NZ OM PA PE PG PH PL PT QA RO RS RU RW SA SC SD SE SG SK SL ST SV SY TH TJ TM TN TR TT TZ UA UG US UZ VC VN WS ZA ZM ZW
ARIPO: BW GH GM KE LR LS MW MZ NA RW SD SL SZ TZ UG ZM ZW
EAPO: AM AZ BY KG KZ RU TJ TM
EPO: AL AT BE BG CH CY CZ DE DK EE ES FI FR GB GR HR HU IE IS IT LT LU LV MC MK MT NL NO PL PT RO RS SE SI SK SM TR
OAPI: BF BJ CF CG CI CM GA GN GQ GW KM ML MR NE SN ST TD TG
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