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SHEET-LIKE PARTICLES OF ZEOLITE AND METHOD FOR PRODUCING SAME

Foreign code F210010306
File No. SHW002-01WO
Posted date Jan 29, 2021
Country WIPO
International application number 2020JP023067
International publication number WO 2020250985
Date of international filing Jun 11, 2020
Date of international publication Dec 17, 2020
Priority data
  • P2019-111523 (Jun 14, 2019) JP
Title SHEET-LIKE PARTICLES OF ZEOLITE AND METHOD FOR PRODUCING SAME
Abstract The present invention provides: a method for producing sheet-like particles of zeolite, said particles being not obtained by a top-down method; and sheet-like particles of zeolite having an eight-membered oxygen ring structure, said particles being obtained by the production method. Sheet-like particles of zeolite according to the present invention have an eight-membered oxygen ring structure. The sheet-like particles have a thickness of 1 nm to 100 nm; and the aspect ratio ((maximum particle width)/thickness) of the sheet-like particles is 100 or more.
Outline of related art and contending technology BACKGROUND ART
Zeolites are compounds having a regularly arranged pore structure, have adsorption separation ability, ion exchange ability, shape selectivity, and the like due to their specific structure, and are widely used industrially.
Various methods have been reported as the method of producing zeolite, but the zeolite is typically produced by hydrothermal synthesis. This hydrothermal synthesis method is a method in which a gel-like substance or slurry is prepared by mixing a raw material of zeolite and liquid water, and crystals of zeolite are precipitated by heating the prepared gel-like substance or slurry under prescribed pressure conditions. Zeolite crystals obtained by hydrothermal synthesis are separated from liquid water contained in the gel-like substance or slurry by performing operations such as centrifugation or decantation.
Furthermore, an example of a method of producing zeolite other than the hydrothermal synthesis method is the dry gel conversion (DGC) method. This method includes drying a gel-like substance obtained by mixing a raw material of zeolite and water, and bringing the obtained dried gel into contact with gaseous water in a container in the presence of a structure directing agent (, for example, Patent Document 1).
Zeolites are often used as high-performance catalysts in petrochemicals, synthetic chemicals, and the like. However, despite having the potential as a high-performance catalyst, there has been problems in particular in that the pores are quickly clogged with by-products, inducing deactivation of the catalyst. As a method to solve this problem, it is proposed to use a thin sheet zeolite (zeolite nanosheet) having a thickness of 1 ~ 100 nm. As a method of synthesizing the zeolite nanosheet, a method of obtaining a nanosheet by peeling zeolite having a layered structure (, a method of synthesizing using a suitably designed bifunctional surfactant (, and a method of synthesizing the zeolite nanosheet using a suitably designed bifunctional surfactant (have been proposed. For example, in the bottom-up method, MFI type zeolite nanosheets and MTW type zeolite nanosheets are disclosed (, for example, Patent Document 2).
On the other hand, various methods have been investigated regarding the method of producing nanosheets. For example, Patent Document 3) discloses a method for producing a metal-organic framework nanosheet in which a sheet-like metal-organic framework is formed between two monomolecular layers constituting one bilayer film when the bilayer film forms a hyperswollen lamellar phase in a solvent.
Scope of claims (In Japanese)[請求項1]
 酸素8員環構造を有するゼオライトのシート状粒子であって、
 前記シート状粒子の厚みが1nm以上、100nm以下であり、
 前記シート状粒子のアスペクト比(粒子中の最大幅/厚み)が100以上である
ことを特徴とするゼオライトのシート状粒子。

[請求項2]
 前記ゼオライトのシート状粒子が複数存在しており、当該シート状粒子同士が実質的に凝集していない状態で存在している、請求項1記載のゼオライトのシート状粒子。

[請求項3]
 International Zeolite Association(IZA)の構造コードである「CHA」で表される構造を有するゼオライトのシート状粒子であって、
 前記シート状粒子の厚みが1nm以上、20nm以下であり、
 前記シート状粒子のアスペクト比(粒子中の最大幅/厚み)が100以上である
ことを特徴とする請求項1又は2に記載のゼオライトのシート状粒子。

[請求項4]
 International Zeolite Association(IZA)の構造コードである「PHI」で表される構造を有するゼオライトのシート状粒子であって、
 前記シート状粒子の厚みが1nm以上、100nm以下であり、
 前記シート状粒子のアスペクト比(粒子中の最大幅/厚み)が100以上である、
ことを特徴とする請求項1又は2に記載のゼオライトのシート状粒子。

[請求項5]
 International Zeolite Association(IZA)の構造コードである「SOD」で表される構造を有するゼオライトのシート状粒子であって、
 前記シート状粒子の厚みが1nm以上、100nm以下であり、
 前記シート状粒子のc(粒子中の最大幅/厚み)が100以上である、
ことを特徴とする請求項1又は2に記載のゼオライトのシート状粒子。

[請求項6]
 溶媒中に二分子膜を形成し、
 前記溶媒中に、
 アルミニウム原子源と、
 ケイ素原子源、及びリン原子源からなる群から選択される少なくとも1種以上の原子源と、
を添加して、二分子膜の超膨潤ラメラ相を形成し、
 1の二分子膜を構成する2つの単分子相の間にゼオライトの前駆体のシート状粒子を形成する第一工程と;
 前記ゼオライトの前駆体のシート状粒子を、容器内でガス状の水と接触させ、ゼオライトのシート状粒子を形成する第二工程と;
を含むことを特徴とする、ゼオライトのシート状粒子の製造方法。

[請求項7]
 前記超膨潤ラメラ相の形成における系全体に占める前記溶媒の質量割合が、90質量%以上である、請求項6記載のゼオライトのシート状粒子の製造方法。

[請求項8]
 前記超膨潤ラメラ相の形成における系に含まれる前記溶媒が、炭化水素系溶媒と水とを含む混合溶媒であり、当該混合溶媒における両者の質量比が、炭化水素系溶媒:水=85:15~99.99:0.01である、請求項6又は7記載のゼオライトのシート状粒子の製造方法。

[請求項9]
 前記溶媒中に含まれる水の含有量が、5質量%以下である、請求項8記載のゼオライトのシート状粒子の製造方法。

[請求項10]
 前記第二工程において、
 構造規定剤の存在下で、ガス状の水と接触させることを特徴とする、
請求項6~9のいずれか1項に記載のゼオライトのシート状粒子の製造方法。

[請求項11]
 前記ゼオライトのシート状粒子が、IZAコードである「SOD」、「PHI」、「CHA」、「MFI」で表される構造を有する、
請求項6~10のいずれか1項に記載の、ゼオライトのシート状粒子の製造方法。

[請求項12]
 前記ゼオライトの前駆体のシート状粒子同士が、実質的に凝集していない状態で超膨潤ラメラ相中に存在している、請求項6~11のいずれか1項に記載のゼオライトのシート状粒子の製造方法。

[請求項13]
 前記ゼオライトの前駆体のシート状粒子の厚みが1nm以上、100nm以下であり、
 前記ゼオライトの前駆体のシート状粒子のアスペクト比(粒子中の最大幅/厚み)が100以上である、
請求項6~12の何れか1項に記載の、ゼオライトのシート状粒子の製造方法。

[請求項14]
 前記ゼオライトのシート状粒子の厚みが1nm以上、100nm以下であり、
 前記ゼオライトのシート状粒子のアスペクト比(粒子中の最大幅/厚み)が100以上である、
請求項6~13の何れか1項に記載の、ゼオライトのシート状粒子の製造方法。

[請求項15]
 前記ゼオライトが、アルミノシリケートである、請求項6~14の何れか1項に記載の、ゼオライトのシート状粒子の製造方法。

[請求項16]
 反応活性化成分として請求項1~5のいずれか1項に記載のゼオライトのシート状粒子を含む膜反応器用触媒組成物。

[請求項17]
 活性化させる反応がATO反応、MTO反応、PPTO反応およびPLTO反応からなる群から選ばれる少なくとも1つの反応である請求項16に記載の膜反応器用触媒組成物。
 ここで、ATO反応、MTO反応、PPTO反応およびPLTO反応とは、それぞれ、アセトンからオレフィン類へ(Acetone to Olefines)の反応、メタノールからオレフィン類へ(Methanol to Olefins)の反応、プロパンからオレフィン類へ(Propane to Olefins)の反応、プロピレン-オレフィン類(Propylene to Olefins)の反応を意味する。

[請求項18]
 反応活性化成分として請求項1~5のいずれか1項に記載のゼオライトのシート状粒子を含む廃プラスチックのクラッキング用触媒添加剤。

[請求項19]
 廃プラスチックと、反応活性化成分として請求項1~5のいずれか1項に記載のゼオライトのシート状粒子とを混合する混合工程と、
 前記混合工程で得られた混合物を加熱分解する加熱分解工程と
含む廃プラスチックのリサイクル処理法。
  • Applicant
  • ※All designated countries except for US in the data before July 2012
  • JAPAN SCIENCE AND TECHNOLOGY AGENCY
  • Inventor
  • UCHIDA Yoshiaki
  • SASAKI Koki
  • NISHIYAMA Norikazu
IPC(International Patent Classification)
Specified countries National States: AE AG AL AM AO AT AU AZ BA BB BG BH BN BR BW BY BZ CA CH CL CN CO CR CU CZ DE DJ DK DM DO DZ EC EE EG ES FI GB GD GE GH GM GT HN HR HU ID IL IN IR IS JO JP KE KG KH KN KP KR KW KZ LA LC LK LR LS LU LY MA MD ME MG MK MN MW MX MY MZ NA NG NI NO NZ OM PA PE PG PH PL PT QA RO RS RU RW SA SC SD SE SG SK SL ST SV SY TH TJ TM TN TR TT TZ UA UG US UZ VC VN WS ZA ZM ZW
ARIPO: BW GH GM KE LR LS MW MZ NA RW SD SL SZ TZ UG ZM ZW
EAPO: AM AZ BY KG KZ RU TJ TM
EPO: AL AT BE BG CH CY CZ DE DK EE ES FI FR GB GR HR HU IE IS IT LT LU LV MC MK MT NL NO PL PT RO RS SE SI SK SM TR
OAPI: BF BJ CF CG CI CM GA GN GQ GW KM ML MR NE SN ST TD TG
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