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POLYHEDRAL METAL COMPLEX, TRANSITION METAL COMPLEX CONTAINING ULTRAFINE PARTICLES THEREIN, AND PROCESS FOR PRODUCING SAME

Foreign code F110003186
File No. AF11-02WO
Posted date Jun 22, 2011
Country WIPO
International application number 2010JP054008
International publication number WO 2010/104113
Date of international filing Mar 10, 2010
Date of international publication Sep 16, 2010
Priority data
  • P2009-058194 (Mar 11, 2009) JP
Title POLYHEDRAL METAL COMPLEX, TRANSITION METAL COMPLEX CONTAINING ULTRAFINE PARTICLES THEREIN, AND PROCESS FOR PRODUCING SAME
Abstract Provided is a polyhedral transition metal complex having hollow shells, the hollow shells each comprising n1 transition metal atoms (n1 is an integer of 6-60) and 2(n1) bidentate organic ligands, the bidentate organic ligands having groups of a polyhydroxy compound through linking groups, each hollow shell having been formed so that the groups of a polyhydroxy compound are oriented inward in the hollow shell. Also provided are: a polyhedral transition metal complex containing ultrafine particles therein which is characterized by comprising the polyhedral transition metal complex and ultrafine metal oxide particles held in the hollow shells of the complex; and a process for producing the complex. With the polyhedral transition metal complex, fine metal oxide particles having an even size with a diameter of several nanometers can be efficiently obtained. The polyhedral transition metal complex containing ultrafine particles therein comprises the complex and ultrafine metal oxide particles enclosed in the hollow shells thereof.
Scope of claims (In Japanese)
【請求項1】 中空の殻を有する多面体状遷移金属錯体であって、前記中空の殻が、n1個(n1は、6~60の整数を表す。)の遷移金属原子と、2(n1)個の二座有機配位子とから形成されてなり、前記二座有機配位子が、連結基を介してポリヒドロキシ化合物の基を有するものであり、かつ、前記ポリヒドロキシ化合物の基が中空の殻内部に配向するように形成されている多面体状遷移金属錯体。

【請求項2】 中空の殻を有する多面体状遷移金属錯体であって、前記中空の殻がn2個(n2は、6、12、24、30または60である。)の遷移金属原子と、2(n2)個の二座有機配位子とから形成されてなり、前記二座有機配位子が、連結基を介してポリヒドロキシ化合物の基を有するものであり、かつ、前記ポリヒドロキシ化合物の基が中空の殻内部に配向するように形成されている多面体状遷移金属錯体。

【請求項3】 遷移金属化合物(M’)と、連結基を介してポリヒドロキシ化合物の基を有する二座有機配位子(L)とから、前記ポリヒロドキシ化合物の基が中空の殻内部に配向するように自己組織的に形成されてなる、式:Mn1L2(n1)(Mは遷移金属原子を表し、n1は、6~60の整数であり、M同士、L同士は、それぞれ同一であっても、相異なっていても良い。)で表される化合物である請求項1に記載の多面体状遷移金属錯体。

【請求項4】 遷移金属化合物(M’)と、連結基を介してポリヒドロキシ化合物の基を有する二座有機配位子(L)とから、前記ポリヒドロキシ化合物の基が中空の殻内部に配向するように自己組織的に形成されてなる、式:Mn2L2(n2)(Mは遷移金属原子を表し、n2は、6、12、24、30または60であり、M同士、L同士は、それぞれ同一であっても、相異なっていても良い。)で表される請求項2に記載の多面体状遷移金属錯体。

【請求項5】 前記ポリヒドロキシ化合物がグルコースである請求項1~4のいずれかに記載の多面体状遷移金属錯体。

【請求項6】 多面体状遷移金属錯体を構成する遷移金属原子が、Ti、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Ru、Rh、Pd、Cd、Os、Ir及びPtからなる群から選ばれる一種であることを特徴とする請求項1~5のいずれかに記載の多面体状遷移金属錯体。

【請求項7】 前記二座有機配位子が、式(I)
【化学式1】{式中、R1、R2はそれぞれ独立して、ハロゲン原子、置換されていても良いアルキル基、置換されていても良いアルコキシル基、シアノ基またはニトロ基を表す。
 m1、m2はそれぞれ独立して、0~4の整数を表す。m1、m2が2以上のとき、R1同士、R2同士はそれぞれ同一であっても、相異なっていても良い。
 Aは、下記式(a-1)~(a-4)
【化学式2】〔R3は、末端にポリヒドロキシ化合物が結合した置換基を表す。
 R4は、ハロゲン原子、置換されていても良いアルキル基、置換されていても良いアルコキシル基、シアノ基またはニトロ基を表す。
 m3は0~3の整数を表し、m4は0~2の整数を表す。m3が2以上、m4が2のとき、複数個のR4は同一であっても、相異なっていても良い。
 Qは、-Nr1-(r1は、水素原子、アルキル基、アリール基若しくはアシル基を表す。)、-O-、-C(=O)-、-S-、または-SO2-を表す。〕で表される基を示し、
 Gは、エチニレン基またはp-フェニレン基を表し、tは0~6の整数を表す。tが2以上のとき、複数のG同士は同一であっても相異なっていてもよい。}
で示される化合物である、請求項1~6のいずれかに記載の多面体状遷移金属錯体。

【請求項8】 前記二座有機配位子が、式(I-1)
【化学式3】(式中、G、t、R1、R2、R4、m1、m2およびm3は前記と同じ意味を表す。Dは連結基を表し、Eはポリヒドロキシ化合物の基を表す。)で示される化合物である、請求項1~6のいずれかに記載の多面体状遷移金属錯体。

【請求項9】 前記二座有機配位子が、式(I-1a)、式(I-1b)
【化学式4】(式中、D、Eは前記と同じ意味を表す。)
で示される化合物である請求項8に記載の多面体状遷移金属錯体。

【請求項10】 請求項1~9に記載の多面体状遷移金属錯体の中空の殻内部に、金属酸化物の超微粒子が内包されていることを特徴とする、超微粒子内包遷移金属錯体。

【請求項11】 前記金属酸化物が、ケイ素、チタン、ジルコニウム、アルミニウム、またはホウ素の酸化物であることを特徴とする、請求項10に記載の超微粒子内包遷移金属錯体。

【請求項12】 前記金属酸化物の(重量平均分子量)/(数平均分子量)の値が1~1.05であることを特徴とする請求項10または11に記載の超微粒子内包遷移金属錯体。

【請求項13】 請求項10~12のいずれかに記載の超微粒子内包遷移金属錯体の製造方法であって、前記多面体状遷移金属錯体の溶媒溶液に、所定量の金属アルコキシドを添加する工程を有することを特徴とする超微粒子内包遷移金属錯体の製造方法。

【請求項14】 金属アルコキシドが、式:(R5)aM1(OR6)b(式中、M1はケイ素原子、チタン原子、ジルコニウム原子、アルミニウム原子、またはホウ素原子を表し、R5は炭素数1~6のアルキル基を表し、R6は炭素数1~6のアルコキシ基で置換されていてもよい炭素数1~6のアルキル基を表し、aは0、1または2を表し、bは2、3または4を表し、a+bはM1の原子価を表す。)で示される化合物である請求項13に記載の超微粒子内包遷移金属錯体の製造方法。

【請求項15】 金属アルコキシドを、多面体状遷移金属錯体1モルに対して、72~500倍モル添加することを特徴とする請求項13または14に記載の超微粒子内包遷移金属錯体の製造方法。

【請求項16】 金属アルコキシドの添加量を変化させることにより、収容される金属酸化物超微粒子の分子量を制御することを特徴とする、請求項13~15のいずれかに記載の超微粒子内包遷移金属錯体の製造方法。
  • Applicant
  • ※All designated countries except for US in the data before July 2012
  • Japan Science and Technology Agency
  • Inventor
  • FUJITA Makoto
  • SATO Sota
  • SUZUKI Kosuke
IPC(International Patent Classification)
Reference ( R and D project ) CREST Development of the Foundation for Nano-Interface Technology AREA
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