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CATALYST FOR SELECTIVE METHANATION OF CARBON MONOXIDE, PROCESS FOR PRODUCING SAME, AND DEVICE USING SAME

Foreign code F110004343
File No. S2009-0512-C0
Posted date Jul 14, 2011
Country WIPO
International application number 2010JP054279
International publication number WO 2010/122855
Date of international filing Mar 9, 2010
Date of international publication Oct 28, 2010
Priority data
  • P2009-106938 (Apr 24, 2009) JP
Title CATALYST FOR SELECTIVE METHANATION OF CARBON MONOXIDE, PROCESS FOR PRODUCING SAME, AND DEVICE USING SAME
Abstract A novel catalyst with which carbon monoxide can be economically removed without externally adding a special reactant gas; a process for producing the catalyst; and a device using the catalyst. The catalyst is obtained by depositing a ruthenium salt through impregnation on a non-stoichiometric Ni-Al composite oxide precursor produced by a plasma spray method and reducing the precursor. It was found that with the catalyst, selective CO methanation proceeds even in a high-temperature range in which CO2 methanation and a reverse water-gas-shift reaction proceed dominantly over CO methanation when conventional catalysts are used. Other Ni-Al composite oxide precursors and additive metal species were found to be also effective in inducing CO selective methanation with satisfactory reproducibility. It was further found that the low-temperature activity of these catalyst materials in CO methanation is improved by producing the catalyst materials through steps different from conventional catalyst production processes and that the temperature window possessed by the resultant catalyst materials can be effectively utilized to the highest degree.
Scope of claims (In Japanese)
【請求項1】一酸化炭素と二酸化炭素を含有する水素リッチガスから一酸化炭素をメタンとして除去する触媒において、少なくともニッケルとアルミニウムとを含み、前記ニッケルと前記アルミニウムは非化学量論組成比でありかつ両元素が均一な割合で構成されている複合酸化物前駆体を担体とし、該前駆体の担体表面上に金属ニッケル粒子が析出していることを特徴とする一酸化炭素の選択的メタン化触媒。

【請求項2】前記複合酸化物前駆体が非晶質であることを特徴とする請求の範囲第1項に記載の一酸化炭素の選択的メタン化触媒。

【請求項3】前記ニッケルとアルミニウムとを含む複合酸化物前駆体が直径が3から12nmの球状粒子ないしは0.1から5μmの中空の球状粒子であることを特徴とする請求の範囲第1項に記載の一酸化炭素の選択的メタン化触媒。

【請求項4】前記複合酸化物前駆体がメソ多孔体であることを特徴とする請求の範囲第1項に記載の一酸化炭素の選択的メタン化触媒。

【請求項5】前記担体表面上に析出しているニッケル粒子に酸化物還元機能を有する金属種が単一相金属及び/又は合金として含まれることを特徴とする請求の範囲第1項から第4項のいずれかに記載の一酸化炭素の選択的メタン化触媒。

【請求項6】前記金属種はルテニウム、白金、パラジウム、ロジウム、イリジウム及びオスミウムのいずれか又は二つ以上を含むことを特徴とする請求の範囲第5項に記載の一酸化炭素の選択的メタン化触媒。

【請求項7】CO2の化学吸着量が触媒粉末単位重量(g?cat)あたり60μmol以下であることを特徴とする請求の範囲第1項から第6項のいずれかに記載の一酸化炭素の選択的メタン化触媒。

【請求項8】一酸化炭素の選択的メタン化率が99.9%以上となる温度ウィンドウが50℃以上120℃未満であることを特徴とする請求の範囲第1項から第7項のいずれかに記載の一酸化炭素の選択的メタン化触媒。

【請求項9】セラミックス又は金属のハニカム基材上にコーティングされていることを特徴とする請求の範囲第1項から第8項のいずれかに記載の一酸化炭素の選択的メタン化触媒。

【請求項10】少なくともニッケルとアルミニウムとを含み、前記ニッケルと前記アルミニウムは非化学量論組成比である複合酸化物前駆体を作製する工程と、該前駆体を還元ガス雰囲気中200℃から700℃で加熱し該前駆体表面に金属ニッケル粒子を析出させる工程とを含むことを特徴とする一酸化炭素の選択的メタン化触媒の製造方法。

【請求項11】金属ニッケル粒子を析出させた前記触媒粉末を粒状、板状に成型又はハニカム基材上にコーティングする工程を更に含むことを特徴とする請求の範囲第10項に記載の一酸化炭素の選択的メタン化触媒の製造方法。

【請求項12】前記複合酸化物前駆体を作製する工程が、少なくともニッケルとアルミニウムを含む金属塩水溶液の微細液滴を常圧プラズマ又は減圧高周波プラズマ中で加熱処理する工程を含むことを特徴とする請求の範囲第10項から第11項のいずれかに記載の一酸化炭素の選択的メタン化触媒の製造方法。

【請求項13】前記複合酸化物前駆体を作製する工程が、メソポーラス体を形成するためのゾル?ゲル工程、水熱合成工程又は気相析出工程を含むことを特徴とする請求の範囲第10項から第11項のいずれかに記載の一酸化炭素の選択的メタン化触媒の製造方法。

【請求項14】前記複合酸化物前駆体を還元ガス雰囲気中で加熱する工程に先立ち、該前駆体に酸化物還元機能を有する金属の原料塩溶液を含浸又は金属を添加させる工程を含むことを特徴とする請求の範囲第10項から第13項のいずれかに記載の一酸化炭素の選択的メタン化触媒の製造方法。

【請求項15】前記酸化物還元機能を有する金属はルテニウム、白金、パラジウム、ロジウム、イリジウム及びオスミウムのいずれか又は二つ以上を含むことを特徴とする請求の範囲第9項から第14項のいずれかに記載の一酸化炭素の選択的メタン化触媒の製造方法。

【請求項16】請求の範囲第1項から第9項のいずれかに記載の一酸化炭素の選択的メタン化触媒を搭載したことを特徴とする固体高分子形燃料電池用の水素製造・精製装置。

【請求項17】請求の範囲第9項に記載の一酸化炭素の選択的メタン化触媒をコーティングしたハニカムを搭載した固体高分子形燃料電池用の水素製造・精製装置において、前記ハニカムを多段に分割し、かつ分割したハニカム間にガス混合のための空間を設置することを特徴とする固体高分子形燃料電池用の水素製造・精製装置。
  • Applicant
  • ※All designated countries except for US in the data before July 2012
  • UNIVERSITY OF YAMANASHI
  • Inventor
  • WATANABE Masahiro
  • YAMASHITA Hisao
  • HIGASHIYAMA Kazutoshi
  • MIYAO Toshihiro
  • CHEN Aihua
IPC(International Patent Classification)
Specified countries AE(UTILITY MODEL),AG,AL(UTILITY MODEL),AM(PROVISIONAL PATENT)(UTILITY MODEL),AO(UTILITY MODEL),AT(UTILITY MODEL),AU,AZ(UTILITY MODEL),BA,BB,BG(UTILITY MODEL),BH(UTILITY MODEL),BR(UTILITY MODEL),BW,BY(UTILITY MODEL),BZ(UTILITY MODEL),CA,CH,CL(UTILITY MODEL),CN(UTILITY MODEL),CO(UTILITY MODEL),CR(UTILITY MODEL),CU(INVENTOR'S CERTIFICATE),CZ(UTILITY MODEL),DE(UTILITY MODEL),DK(UTILITY MODEL),DM,DO(UTILITY MODEL),DZ,EC(UTILITY MODEL),EE(UTILITY MODEL),EG(UTILITY MODEL),ES(UTILITY MODEL),FI(UTILITY MODEL),GB,GD,GE(UTILITY MODEL),GH(UTILITY CERTIFICATE),GM,GT(UTILITY MODEL),HN(UTILITY MODEL),HR(CONSENSUAL PATENT),HU(UTILITY MODEL),ID,IL,IN,IS,JP(UTILITY MODEL),KE(UTILITY MODEL),KG(UTILITY MODEL),KM,KN,KP(INVENTOR'S CERTIFICATE)(UTILITY MODEL),KR(UTILITY MODEL),KZ(PROVISIONAL PATENT)(UTILITY MODEL),LA,LC,LK,LR,LS(UTILITY MODEL),LT,LU,LY,MA,MD(UTILITY MODEL),ME,MG,MK,MN,MW,MX(UTILITY MODEL),MY(UTILITY-INNOVATION),MZ(UTILITY MODEL),NA,NG,NI(UTILITY MODEL),NO,NZ,OM(UTILITY MODEL),PE(UTILITY MODEL),PG,PH(UTILITY MODEL),PL(UTILITY MODEL),PT(UTILITY MODEL),RO,RS(PETTY PATENT),RU(UTILITY MODEL),SC,SD,SE,SG,SK(UTILITY MODEL),SL(UTILITY MODEL),SM,ST,SV(UTILITY MODEL),SY,TH(PETTY PATENT),TJ(UTILITY MODEL),TM(PROVISIONAL PATENT),TN,TR(UTILITY MODEL),TT(UTILITY CERTIFICATE),TZ,UA(UTILITY MODEL),UG(UTILITY CERTIFICATE),US,UZ(UTILITY MODEL),VC(UTILITY CERTIFICATE),VN(PATENT FOR UTILITY SOLUTION),ZA,ZM,ZW,EP(AT,BE,BG,CH,CY,CZ,DE,DK,EE,ES,FI,FR,GB,GR,HR,HU,IE,IS,IT,LT,LU,LV,MC,MK,MT,NL,NO,PL,PT,RO,SE,SI,SK,SM,TR),OA(BF(UTILITY MODEL),BJ(UTILITY MODEL),CF(UTILITY MODEL),CG(UTILITY MODEL),CI(UTILITY MODEL),CM(UTILITY MODEL),GA(UTILITY MODEL),GN(UTILITY MODEL),GQ(UTILITY MODEL),GW(UTILITY MODEL),ML(UTILITY MODEL),MR(UTILITY MODEL),NE(UTILITY MODEL),SN(UTILITY MODEL),TD(UTILITY MODEL),TG(UTILITY MODEL)),AP(BW(UTILITY MODEL),GH(UTILITY MODEL),GM(UTILITY MODEL),KE(UTILITY MODEL),LS(UTILITY MODEL),MW(UTILITY MODEL),MZ(UTILITY MODEL),NA(UTILITY MODEL),SD(UTILITY MODEL),SL(UTILITY MODEL),SZ(UTILITY MODEL),TZ(UTILITY MODEL),UG(UTILITY MODEL),ZM(UTILITY MODEL),ZW(UTILITY MODEL)),EA(AM,AZ,BY,KG,KZ,MD,RU,TJ,TM)
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