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BLOCK COPOLYMER, MULTILAYER STRUCTURE, SOLID POLYMER FILM, FUEL CELL, PRODUCTION METHOD FOR MULTILAYER STRUCTURE, AND PRODUCTION METHOD FOR MULTILAYER STRUCTURE CONTAINING INORGANIC NANOPARTICLES meetings

Foreign code F180009400
File No. (K105P18)
Posted date Apr 20, 2018
Country WIPO
International application number 2017JP027793
International publication number WO 2018025828
Date of international filing Aug 1, 2017
Date of international publication Feb 8, 2018
Priority data
  • P2016-154294 (Aug 5, 2016) JP
Title BLOCK COPOLYMER, MULTILAYER STRUCTURE, SOLID POLYMER FILM, FUEL CELL, PRODUCTION METHOD FOR MULTILAYER STRUCTURE, AND PRODUCTION METHOD FOR MULTILAYER STRUCTURE CONTAINING INORGANIC NANOPARTICLES meetings
Abstract The present invention addresses the problem of providing a block copolymer which can be used in a neutral solvent atmosphere and can be used to produce a solid polymer film containing nanoparticles. The problem can be solved by a block copolymer represented by formula (1). (R1 represents a linear, branched, or cyclic alkyl group having 1-20 carbon atoms, an aryl group having 6-20 carbon atoms, or an aralkyl group having 7-20 carbon atoms. R2 represents a group having a functional group having an acid dissociation constant pKa of 0.5-7. R3, R4, and R5 each represent H or a linear, branched, or cyclic alkyl group having 1-20 carbon atoms. R6, R7, and R8 each represent hydrogen, a hydroxy group, a nitro group, a carboxy group, or a carbonyl group. X represents an amide or an ester, but does not have to be contained. Y represents an amide or an ester, but does not have to be contained. p represents an integer of 1-10, but does not have to be contained. n represents an integer of 3-1000, m represents an integer of 3-1000, and t represents an integer of 3-1000, but n does not have to be contained. n, m, and t may be arranged in any order, and when n is contained, n and m are arranged adjacent to each other.)
Outline of related art and contending technology BACKGROUND ART
The fuel cell, chemical reaction with hydrogen and oxygen to electricity and apparatus, high energy efficiency, there is almost no discharge of environmental contaminants. Therefore, in consideration of global environment as a new power generation system, further popularization has been expected. To the fuel cell, the fuel gas is supplied and an anode electrode, cathode electrode and the oxidant gas is supplied, is provided between the respective electrodes, the anode electrode to the cathode to conduct protons from the solid high polymer film is included as a component.
Of the above-described constituent elements, as the solid polymer membrane which conducts protons, Nafion (Nafion, a registered trademark) is known. Is Nafion, a sulfonated tetrafluorethylene copolymer and, at the end of the backbone by grafting a polytetrafluoroethylene sulfonic acid group has a negative charge, positive charge between them can be easily and the movement of the proton group, proton conductivity becomes higher.
Also, the Nafion is a development from age 1960, various other polymers blended, stability improvements for such as, Nafion as the solid polymer membrane of the fuel cell employed is large in the example. However, the Nafion is, having a sulfonic acid group and can be highly acidic, neutral solvent in the atmosphere cannot be used (see Patent Document 1) there is a problem.
In order to solve the above drawback, Fe ions, Co ions, Ru ions, Zn ions, Ni ions selected from the group consisting of any 1 or 2 or more metal ions, bis (terpyridyl) benzene of the hybrid organic/metal electrode film, the neutral solvent atmosphere can be the proton conductive polymer film (see Patent Document 1) are known.
In addition, in the field of the fuel cell, the anode electrode and cathode electrode in an element, a water-holding ability of the noble metal nanoparticles having been described can be included (see Patent Document 2).
Scope of claims (In Japanese)[請求項1]
下記式(1)で表されるブロック共重合体。
[化1]
(R1は炭素数1~20の直鎖状、分岐状あるいは環状アルキル基、炭素数6~20のアリール基、又は炭素数7~20のアラルキル基を表す。R2は酸解離定数pKaが0.5以上、7以下の官能基を有する基を表す。R3、R4及びR5は、それぞれ、H又は炭素数1~20の直鎖状、分岐状あるいは環状アルキル基を示す。R6、R7及びR8は、それぞれ、水素、水酸基、ニトロ基、カルボキシ基、カルボニル基を表す。Xは、アミド又はエステルを表すが、含まれていなくてもよい。Yは、アミド又はエステルを表すが、含まれていなくてもよい。pは1~10の整数を表すが、含まれていなくてもよい。nは3~1000の整数、mは3~1000の整数、tは3~1000の整数を表すが、nは含まれていなくてもよい。n,m,tの並びは任意でよいが、nが含まれる場合は、n及びmは隣接する。)
[請求項2]
前記m、n、tが、m+n/m+n+t=0.2~0.8である、
請求項1に記載のブロック共重合体。
[請求項3]
前記nが含まれる、請求項1又は2に記載のブロック共重合体。
[請求項4]
請求項1~3の何れか一項に記載のブロック共重合体のm及びnで表される親水性セグメント及びtで表される疎水性セグメントが、ミクロ層分離した層構造を有する、
多層構造体。
[請求項5]
前記多層構造体の厚さが20nm~500nmである、
請求項4に記載の多層構造体。
[請求項6]
前記親水性セグメントからなるミクロ層が無機ナノ粒子を含む、
請求項4又は5に記載の多層構造体。
[請求項7]
前記親水性セグメントがカテコール基及びキノンを含む、
請求項6に記載の多層構造体。
[請求項8]
請求項4~7の何れか一項に記載の多層構造体を含む、
燃料電池のセパレータ用の固体高分子膜。
[請求項9]
請求項8に記載の固体高分子膜、アノード電極及びカソード電極を含む、
燃料電池。
[請求項10]
下記式(1)で表されるブロック共重合体を有機溶媒に溶解してブロック共重合体溶液を作製する工程、
前記ブロック共重合体溶液をキャストするキャスト工程、
キャストされた前記ブロック共重合体溶液の溶媒を蒸発させることで、前記ブロック共重合体のm及びnで表される親水性セグメント及びtで表される疎水性セグメントが、ミクロ層分離した多層構造体を作製する多層構造体作製工程、
を含む、多層構造体の製造方法。
[化2]
(R1は炭素数1~20の直鎖状、分岐状あるいは環状アルキル基、炭素数6~20のアリール基、又は炭素数7~20のアラルキル基を表す。R2は酸解離定数pKaが0.5以上、7以下の官能基を有する基を表す。R3、R4及びR5は、それぞれ、H又は炭素数1~20の直鎖状、分岐状あるいは環状アルキル基を示す。R6、R7及びR8は、それぞれ、水素、水酸基、ニトロ基、カルボキシ基、カルボニル基を表す。Xは、アミド又はエステルを表すが、含まれていなくてもよい。Yは、アミド又はエステルを表すが、含まれていなくてもよい。pは1~10の整数を表すが、含まれていなくてもよい。nは3~1000の整数、mは3~1000の整数、tは3~1000の整数を表すが、nは含まれていなくてもよい。n,m,tの並びは任意でよいが、nが含まれる場合は、n及びmは隣接する。)
[請求項11]
前記nが含まれる、請求項10に記載の多層構造体の製造方法。
[請求項12]
無機イオンを含む溶液に請求項10又は11に記載の製造方法で製造した多層構造体を浸漬する浸漬工程、
前記無機イオンが、多層構造体のmで表されるセグメントのカテコール基により還元され、mで表されるセグメントを含むミクロ層中に無機ナノ粒子を作製する無機ナノ粒子作製工程、
を含む、無機ナノ粒子を含む多層構造体の製造方法。
[請求項13]
カテコール基を含む親水性セグメント、
前記カテコール基を含む親水性セグメントより疎水性の置換を含む疎水性セグメント、
および、
必要に応じて含まれる、酸解離定数pKaが0.5以上、7以下の官能基を含む親水性セグメント、
を含み、
前記酸解離定数pKaが0.5以上、7以下の官能基を含む親水性セグメントが含まれる場合は、前記カテコール基を含む親水性セグメントに隣接する、
ブロック共重合体。
[請求項14]
前記酸解離定数pKaが0.5以上、7以下の官能基を含む親水性セグメントが含まれる、請求項13に記載のブロック共重合体。
[請求項15]
請求項13又は14に記載のブロック共重合体の親水性セグメント及び疎水性セグメントが、ミクロ層分離した層構造を有する、
多層構造体。
[請求項16]
前記多層構造体の厚さが20nm~500nmである、
請求項15に記載の多層構造体。
[請求項17]
前記親水性セグメントからなるミクロ層が無機ナノ粒子を含む、
請求項15又は16に記載の多層構造体。
[請求項18]
前記親水性セグメントがカテコール基及びキノンを含む、
請求項17に記載の多層構造体。
[請求項19]
請求項15~18の何れか一項に記載の多層構造体を含む、
燃料電池のセパレータ用の固体高分子膜。
[請求項20]
請求項19に記載の固体高分子膜、アノード電極及びカソード電極を含む、
燃料電池。
  • Applicant
  • ※All designated countries except for US in the data before July 2012
  • JAPAN SCIENCE AND TECHNOLOGY AGENCY
  • Inventor
  • YABU Hiroshi
IPC(International Patent Classification)
Specified countries National States: AE AG AL AM AO AT AU AZ BA BB BG BH BN BR BW BY BZ CA CH CL CN CO CR CU CZ DE DJ DK DM DO DZ EC EE EG ES FI GB GD GE GH GM GT HN HR HU ID IL IN IR IS JO JP KE KG KH KN KP KR KW KZ LA LC LK LR LS LU LY MA MD ME MG MK MN MW MX MY MZ NA NG NI NO NZ OM PA PE PG PH PL PT QA RO RS RU RW SA SC SD SE SG SK SL SM ST SV SY TH TJ TM TN TR TT TZ UA UG US UZ VC VN ZA ZM ZW
ARIPO: BW GH GM KE LR LS MW MZ NA RW SD SL SZ TZ UG ZM ZW
EAPO: AM AZ BY KG KZ RU TJ TM
EPO: AL AT BE BG CH CY CZ DE DK EE ES FI FR GB GR HR HU IE IS IT LT LU LV MC MK MT NL NO PL PT RO RS SE SI SK SM TR
OAPI: BF BJ CF CG CI CM GA GN GQ GW KM ML MR NE SN ST TD TG
Reference ( R and D project ) PRESTO Molecular technology and creation of new functions AREA
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