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INTERMETALLIC COMPOUND, HYDROGEN STORAGE/RELEASE MATERIAL, CATALYST AND METHOD FOR PRODUCING AMMONIA

Foreign code F190009816
File No. J1014-29WO
Posted date May 9, 2019
Country WIPO
International application number 2018JP026287
International publication number WO 2019013272
Date of international filing Jul 12, 2018
Date of international publication Jan 17, 2019
Priority data
  • P2017-135875 (Jul 12, 2017) JP
Title INTERMETALLIC COMPOUND, HYDROGEN STORAGE/RELEASE MATERIAL, CATALYST AND METHOD FOR PRODUCING AMMONIA
Abstract Provided are: an intermetallic compound which has high stability and activity; and a catalyst which uses this intermetallic compound. A hydrogen storage/release material which contains an intermetallic compound that is represented by general formula (1). RTX (1) (In the formula, R represents a lanthanoid element; T represents a transition metal of the fourth row or the fifth row of the periodic table; and X represents Si, Al or Ge.)
Outline of related art and contending technology BACKGROUND ART
Typical ammonia synthesis method to the hard disk in the bar, the Bosch method, the number of Fe3O4 to Al2O3 mass % of K2O and containing iron as a catalyst to promote double (doubly promoted iron) is used, a mixed gas of nitrogen and hydrogen to the catalyst under high temperature and high pressure in contact with ammonia in a method of manufacturing.
On the other hand, the Haber, the Bosch method at a temperature lower than the reaction temperature of the ammonia synthesis method has been studied, as the catalytically active component (Ru) of ruthenium supported on a carrier for a variety of ammonia synthesis is used as a catalyst has been proposed (for example Patent Document 1). The catalyst is a transition metal such as Ru is used, its activity is very high, the Haber, the reaction conditions used in the Bosch method than, more benign conditions can be combined with ammonia is known. For example Haber, and a reaction temperature of 400°C is the Bosch method of 10mpa or more while the reaction pressure is required, using a Ru catalyst, a reaction temperature of about 200°C, and 1.1mpa or less, the reaction pressure is about atmospheric pressure and further the reaction can proceed is also known.
As a catalyst for the ammonia synthesis further, the intermetallic compound has been studied also. Having a high catalytic activity and a transition metal such as Ru and another metal element of the intermetallic compound is obtained, an inexpensive catalyst can be expected. Ammonia synthesis activity as an intermetallic compound, CaNi5, Mg2Ni, Mg2Cu such as an alkali metal or alkaline earth metal, an intermetallic compound of a transition metal (Patent Document 2) or, CeFe2, CeCo2, known as hydrogen storage alloys such as CeRu2 metal intermetallic compound (non-patent document 1, 2) and the like. Specifically, in non-patent document 1, instead of a simple substance of metal catalyst was prepared in the melt CeFe2, CeRu2, such as powder of an intermetallic compound CeCo2 ammonia synthesis was carried out using the result of the examination have been reported. Further, the intermetallic compound and the AB5 type intermetallic compound represented by the hydride reducing AB5H-6 is used as a catalyst has been proposed a method. Specifically the AB5 type as an intermetallic compound, and a misch metal as a main component A is La (mischmetal), an intermetallic compound of Ni and B is, BET specific surface area between the reducing compound and 0.02m2/g of a metal catalyst can be used as the hydride, in the ammonia synthesis at room temperature has been reported (Non-Patent Document 3).
Further, the intermetallic compound, a hydrogen embrittled in, broken, by escaping hydrogen can be obtained a fine intermetallic compound has been known.
Scope of claims (In Japanese)請求の範囲 [請求項1]
 一般式(1)で表される金属間化合物を含有する水素化反応活性化剤。
   RTX・・・・・(1)
(式中、Rは、ランタノイド元素を示し、
 Tは、周期表第4周期又は第5周期に属する遷移金属を示し、
 Xは、Si、Al又はGeを示す。)

[請求項2]
 一般式(1)で表される金属間化合物の使用方法であって、前記金属間化合物と水素を接触させることにより、水素分子の結合を活性化すること、を特徴とする金属間化合物の使用方法。
   RTX・・・・・(1)
(式中、Rは、ランタノイド元素を示し、
 Tは、周期表第4周期又は第5周期に属する遷移金属を示し、
 Xは、Si、Al又はGeを示す。)

[請求項3]
 一般式(1)で表される金属間化合物を含む触媒。
   RTX・・・・・(1)
(式中、Rは、ランタノイド元素を示し、
 Tは、周期表第4周期又は第5周期に属する遷移金属を示し、
 Xは、Si、Al又はGeを示す。)

[請求項4]
 アンモニア合成用触媒である請求項3記載の触媒。

[請求項5]
 一般式(1)で表される金属間化合物に、遷移金属Mを担持した遷移金属担持金属間化合物。
   RTX・・・・・(1)
(式中、Rは、ランタノイド元素を示し、
 Tは、周期表第4周期又は第5周期に属する遷移金属を示し、
 Xは、Si、Al又はGeを示す。)

[請求項6]
 請求項5記載の遷移金属担持金属間化合物を含有する水素化反応活性化剤。

[請求項7]
 請求項5記載の遷移金属担持金属間化合物の使用方法であって、前記金属間化合物と水素を接触させることにより、水素分子の結合を活性化することを特徴とする金属間化合物の使用方法。

[請求項8]
 請求項5記載の遷移金属担持金属間化合物を含む触媒。

[請求項9]
 アンモニア合成用触媒である請求項8記載の触媒。

[請求項10]
 一般式(2)で表される金属間化合物-水素複合体であって、前記金属間化合物が、水素を可逆的に吸着及び脱離することができ、かつ前記複合体から400℃以下で、水素を脱離することができることを特徴とする、複合体。
  RTX・aH・・・・・(2)
(式中、Rは、ランタノイド元素を示し、
 Tは、周期表第4周期又は第5周期に属する遷移金属を示し、
 Xは、Si、Al又はGeを示し、
 aは、0.5以上1.5以下の数を示す)

[請求項11]
 請求項10記載の複合体を含む触媒。

[請求項12]
 アンモニア合成用触媒である請求項11記載の触媒。

[請求項13]
 請求項10記載の複合体に、遷移金属Mを担持した遷移金属担持複合体。

[請求項14]
 請求項13記載の遷移金属担持複合体を含む触媒。

[請求項15]
 アンモニア合成用触媒である請求項14記載の触媒。

[請求項16]
 窒素と水素を触媒と接触させるアンモニアの製造方法であって、触媒が請求項4、9、12又は15記載の触媒であるアンモニアの製造方法。

補正された請求の範囲(条約第19条)
[ 2018年12月5日 ( 05.12.2018 ) 国際事務局受理 ] [1]
 一般式(1)で表される金属間化合物を含有する水素化反応活性化剤。
   RTX・・・・・(1)
(式中、Rは、ランタノイド元素を示し、
 Tは、周期表第4周期又は第5周期に属する遷移金属を示し、
 Xは、Si、Al又はGeを示す。)

[2]
 一般式(1)で表される金属間化合物の使用方法であって、前記金属間化合物と水素を接触させることにより、水素分子の結合を活性化すること、を特徴とする金属間化合物の使用方法。
   RTX・・・・・(1)
(式中、Rは、ランタノイド元素を示し、
 Tは、周期表第4周期又は第5周期に属する遷移金属を示し、
 Xは、Si、Al又はGeを示す。)

[3]
 一般式(1)で表される金属間化合物を含む触媒。
   RTX・・・・・(1)
(式中、Rは、ランタノイド元素を示し、
 Tは、周期表第4周期又は第5周期に属する遷移金属を示し、
 Xは、Si、Al又はGeを示す。)

[4]
[補正後] アンモニ合成用触媒である請求項3及び23~25の いずれか1項 記載の触媒。

[5]
 一般式(1)で表される金属間化合物に、遷移金属Mを担持した遷移金属担持金属間化合物。
   RTX・・・・・(1)
(式中、Rは、ランタノイド元素を示し、
 Tは、周期表第4周期又は第5周期に属する遷移金属を示し、
 Xは、Si、Al又はGeを示す。)

[6]
[補正後] 請求項5及び26~28のいずれか1項記載の遷移金属担持金属間化合物を含有する水素反応活性剤。

[7]
[補正後] 請求項5及び26~28のいずれか1項記載の遷移金属担持金属間化合物の使用方法であって、前記金属間化合物と水素を接触させることにより、水素分子の結合を活性化することを特徴とする金属間化合物の使用方法。

[8]
[補正後] 請求項5及び26~28のいずれか1項記載の遷移金属担持金属間化合物を含む触媒。

[9]
 アンモニア合成用触媒である請求項8記載の触媒。

[10]
 一般式(2)で表される金属間化合物-水素複合体であって、前記金属間化合物が、水素を可逆的に吸着及び脱離することができ、かつ前記複合体から400℃以下で、水素を脱離することができることを特徴とする、複合体。
  RTX・aH・・・・・(2)
(式中、Rは、ランタノイド元素を示し、
 Tは、周期表第4周期又は第5周期に属する遷移金属を示し、
 Xは、Si、Al又はGeを示し、
 aは、0.5以上1.5以下の数を示す)

[11]
[補正後] 請求項10及び29~31のいずれか1項記載の複合体を含む触媒。

[12]
 アンモニア合成用触媒である請求項11記載の触媒。

[13]
[補正後] 請求項10及び29~31のいずれか1項記載の複合体に、遷移金属Mを担持した遷移金属担持複合体。

[14]
 請求項13記載の遷移金属担持複合体を含む触媒。

[15]
 アンモニア合成用触媒である請求項14記載の触媒。

[16]
 窒素と水素を触媒と接触させるアンモニアの製造方法であって、触媒が請求項4、9、12又は15記載の触媒であるアンモニアの製造方法。

[17]
[追加] XがSi又はGeである請求項1記載の水素化 反応活性化剤。

[18]
[追加] Tが、Sc、Fe、Ru、Co、Rh又はTiである請求項1又は17記載の水素化反応活性化剤。

[19]
[追加] RがLa、Gd又はCeである請求項1、17又は18記載の水素化反応活性化剤。

[20]
[追加] XがSi又はGeである請求項2記載の使用方法。

[21]
[追加] TがSc、Fe、Ru、Co、Rh又はTiである請求項2又は20記載の使用方法。

[22]
[追加] RがLa、Gd又はCeである請求項2、20又は21記載の使用方法。

[23]
[追加] XがSi又はGeである請求項3記載の触媒。

[24]
[追加] TがSc、Fe、Ru、Co、Rh又はTiである請求項3又は23記載の触媒。

[25]
[追加] RがLa、Gd又はCeである請求項3、23又は24記載の触媒。

[26]
[追加] XがSi又はGeである請求項5記載の遷移金属担持金属間化合物。

[27]
[追加] TがSc、Fe、Ru、Co、Rh又はTiである請求項5又は26記載の遷移金属担持金属間化合物。

[28]
[追加] RがLa、Gd又はCeである請求項5、26又は27記載の遷移金属担持金属間化合物。

[29]
[追加] XがSi又はGeである請求項10記載の複合体。

[30]
[追加] TがSc、Fe、Ru、Co、Rh又はTiである請求項10又は29記載の複合体。

[31]
[追加] RがLa、Gd又はCeである請求項10、29又は30記載の複合体。

  • Applicant
  • ※All designated countries except for US in the data before July 2012
  • JAPAN SCIENCE AND TECHNOLOGY AGENCY
  • TOKYO INSTITUTE OF TECHNOLOGY
  • Inventor
  • HOSONO, Hideo
  • GONG, Yutong
  • WU, Jiazhen
  • KITANO, Masaaki
  • YOKOYAMA, Toshiharu
  • LU, Yangfan
  • YE, Tiannan
IPC(International Patent Classification)
Specified countries National States: AE AG AL AM AO AT AU AZ BA BB BG BH BN BR BW BY BZ CA CH CL CN CO CR CU CZ DE DJ DK DM DO DZ EC EE EG ES FI GB GD GE GH GM GT HN HR HU ID IL IN IR IS JO JP KE KG KH KN KP KR KW KZ LA LC LK LR LS LU LY MA MD ME MG MK MN MW MX MY MZ NA NG NI NO NZ OM PA PE PG PH PL PT QA RO RS RU RW SA SC SD SE SG SK SL SM ST SV SY TH TJ TM TN TR TT TZ UA UG US UZ VC VN ZA ZM ZW
ARIPO: BW GH GM KE LR LS MW MZ NA RW SD SL SZ TZ UG ZM ZW
EAPO: AM AZ BY KG KZ RU TJ TM
EPO: AL AT BE BG CH CY CZ DE DK EE ES FI FR GB GR HR HU IE IS IT LT LU LV MC MK MT NL NO PL PT RO RS SE SI SK SM TR
OAPI: BF BJ CF CG CI CM GA GN GQ GW KM ML MR NE SN ST TD TG
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