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METHOD FOR MANUFACTURING SILICON

Patent code P07A010258
Posted date Aug 17, 2007
Application number P2005-147139
Publication number P2006-321688A
Patent number P4765066
Date of filing May 19, 2005
Date of publication of application Nov 30, 2006
Date of registration Jun 24, 2011
Inventor
  • (In Japanese)福中 康博
  • (In Japanese)野平 俊之
  • (In Japanese)安田 幸司
  • (In Japanese)萩原 理加
Applicant
  • (In Japanese)国立大学法人京都大学
Title METHOD FOR MANUFACTURING SILICON
Abstract PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a method for manufacturing silicon not being mixed with cathode-derived impurities by the electrolysis reduction of silicon dioxide using silicon for a cathode.
SOLUTION: Silicon is manufactured by the method that the electrolysis reduction is performed in a molten salt using the cathode which is constituted of a material being mainly silicon and where silicon oxide is contacted.
Outline of related art and contending technology (In Japanese)


近年、将来のクリーンエネルギーとして、シリコン太陽電池による発電が研究、開発されている。太陽電池に用いられるシリコンは、99.9999%(6N)以上の純度が必要である。現在、シリコン太陽電池には、さらに純度の高い半導体級シリコン(11N)のオフグレード品が使用されているが、近い将来の太陽電池の大量普及を考えると、オフグレード品では太陽電池製造に用いる原料シリコンの供給量が不足してしまう。さらに、現在の半導体級シリコンの製造法では炭素熱還元時にシリコンカーバイドなどの不純物を含んでしまうため、シラン系ガスの蒸留精製による高純度化のプロセスが必要となり、多くのエネルギーとコストがかかってしまう。したがって、現在の半導体級シリコンの製造法を応用しても、製造コストの大幅な削減は難しい。しかし現状では、高純度(太陽電池級)シリコンの安価製造プロセスが存在しないために、シリコン太陽電池のコスト、ひいては発電コストが高く、その普及の妨げとなっている。そこで、太陽電池級シリコンの安価かつ新規な製造プロセスの開発が望まれている。



上記のような問題を解決するために、電解還元を用い、金属酸化物である二酸化ケイ素を金属粉末であるシリコンに還元させる方法が提案されている。



例えば、特許文献1では、金属化合物を含む先駆物質粉末を鋳型成型した後、溶融塩中に浸透させ、電解還元を行なうことによって非金属を除去する方法が記載されており、この方法によって、比較的純度の高い金属粉末を製造することができる。しかしながら、特許文献1には、金属酸化物として二酸化ケイ素が例示されているが、具体的には、チタン、クロム、アルミニウムおよびニオブの酸化物を実施例として行なっており、二酸化ケイ素については具体的には実施されていない。また、実施例で用いられている陰極は、鉄-クロム-アルミニウム合金であるカンタル線であり、製造した金属粉末に陰極由来の不純物が混入する恐れがあった。



また、非特許文献1では、石英板にモリブデン製の導電性ワイヤーを巻き付けた電極を用いて、溶融塩中において電解還元を行ない、シリコンを製造する方法が開示されている。しかしながら、陰極にモリブデンを使用しているので、該方法においても製造したシリコンに、陰極由来の不純物が混入する恐れがあった。



また、非特許文献2では、二酸化ケイ素粉末(粒径2~7μm)をペレット状に圧縮成形し、2枚の多孔質ニッケル板ではさんだ電極を用いて、溶融塩中において電解還元を行ない、シリコンを製造する方法が開示されている。しかしながら、陰極にニッケルを使用しているので、該方法においても製造したシリコンに、陰極由来の不純物が混入する恐れがあった。



【特許文献1】
特表2004-522851号公報
【非特許文献1】
T. Nohira, K. Yasuda and Y. Ito, Nature Materials, 2, 397-401(2003)
【非特許文献2】
X. Jin, P. Gao, D. Wang, X. Hu and G. Z. Chen, Angew. Chem., 116, 751-754(2004)

Field of industrial application (In Japanese)


本発明は、シリコンの製造方法に関するものであって、具体的には二酸化ケイ素を電解還元することによるシリコンの製造方法に関する。

Scope of claims (In Japanese)
【請求項1】
 
溶融塩の存在下で二酸化ケイ素を電解還元させてシリコン製造する方法であって、陰極としてシリコンを主とする材料で構成された陰極を用い、前記二酸化ケイ素として多孔質の二酸化ケイ素成形体を用い、前記陰極と前記二酸化ケイ素成形体とを接触させて前記二酸化ケイ素成形体を電解還元させることを特徴とするシリコンの製造方法。

【請求項2】
 
二酸化ケイ素成形体中にシリコンを含む請求項1に記載のシリコンの製造方法。

【請求項3】
 
二酸化ケイ素成形体中におけるシリコンの含有率が5~30重量%である請求項2に記載のシリコンの製造方法。

【請求項4】
 
二酸化ケイ素成形体が二酸化ケイ素粉末を圧縮成形し焼結した二酸化ケイ素粉末成形体である請求項13のいずれかに記載のシリコンの製造方法。

【請求項5】
 
二酸化ケイ素成形体における空隙率30~80%である請求項1~4のいずれかに記載のシリコンの製造方法。

【請求項6】
 
二酸化ケイ素がアモルファス体である請求項1~5のいずれかに記載のシリコンの製造方法。

【請求項7】
 
二酸化ケイ素が珪藻土由来である請求項1~6のいずれかに記載のシリコンの製造方法。

【請求項8】
 
溶融塩が塩化カルシウム、塩化リチウム、塩化ナトリウム、塩化カリウム、またはこれらのうちの2種以上からなる混合塩である請求項17のいずれかに記載のシリコンの製造方法。

【請求項9】
 
二酸化ケイ素成形体を電解還元させる際の温度が500~1000℃である請求項18のいずれかに記載のシリコンの製造方法。

【請求項10】
 
二酸化ケイ素成形体を電解還元させる際の陰極電位が0.6~1.2Vvs.Mn+/M(Mは溶融塩のカソード限界で析出するアルカリ金属またはアルカリ土類金属)である請求項19のいずれかに記載のシリコンの製造方法。

【請求項11】
 
溶融塩の存在下で二酸化ケイ素を電解還元させてシリコンを製造するための電解還元装置であって、陰極としてシリコンを主とする材料構成され陰極が用いられ、前記二酸化ケイ素として多孔質の二酸化ケイ素成形体が用いられ、前記陰極と前記多孔質の二酸化ケイ素成形体とを接触させてなる電解還元装置。

【請求項12】
 
溶融塩が塩化カルシウム、塩化リチウム、塩化ナトリウム、塩化カリウム、またはこれらのうちの2種以上からなる混合塩である請求項11に記載の電解還元装置。
IPC(International Patent Classification)
F-term
Drawing

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16944_01SUM.gif
State of application right Registered
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