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METHOD FOR PRODUCING ALLOY NANOPARTICLE AND HYDROGEN STORAGE ALLOY

Patent code P08A013610
File No. QP050179
Posted date Aug 22, 2008
Application number P2006-064810
Publication number P2007-239053A
Patent number P4257981
Date of filing Mar 9, 2006
Date of publication of application Sep 20, 2007
Date of registration Feb 20, 2009
Inventor
  • (In Japanese)北川 宏
  • (In Japanese)山内 美穂
  • (In Japanese)森田 均
Applicant
  • (In Japanese)国立大学法人九州大学
Title METHOD FOR PRODUCING ALLOY NANOPARTICLE AND HYDROGEN STORAGE ALLOY
Abstract PROBLEM TO BE SOLVED: To obtain a new production method where alloy nanoparticles in which palladium and metal atoms other than that are solid-soluted to form a single kind of crystalline lattices even without applying a hydrogen absorption/discharge cycle, and to provide a palladium/rhodium (Pd/Rh) alloy in which phase separation is not caused even if the same cycle is applied.
SOLUTION: A solution comprising a Pd salt, a metal salt as an Rh salt or a gold (Au) salt, an organic high polymer, and polyhydric alcohol is heated, so as to simultaneously reduce Pd ions included in the Pd salt and metal ions included in the metal salt. Then, the alloy nanoparticles in which Pd atoms and metal atoms are solid-soluted to form a single kind of crystal lattices is obtained. Further, as the alloy which can be produced by this method, the hydrogen storage alloy composed of the alloy nanoparticles comprising Pd and Rh, and in which the Pd and Rh form a single kind of crystal lattices, and the single kind of crystal lattices are retained even after the application of a hydrogen absorption/discharge cycle is provided.
Outline of related art and contending technology (In Japanese)


水素は、燃焼後の生成物が水であるために環境負荷が小さく、今後の主要燃料として期待されている。水素の貯蔵には、水素を可逆的に吸収/放出する水素吸蔵合金が必要となる。パラジウム(Pd)は、水素吸蔵特性を有し、ロジウム(Rh)との合金化によってその水素吸蔵量が増大することが知られている。



本発明者は、先に新たな合金ナノ粒子の製造方法を提案した(特許文献1)。この製造方法は、アルコール還元法により得たコア・シェル型構造を有するナノ粒子に水素吸収/放出サイクルを適用することにより、ナノ粒子の構造をコア・シェル型から固溶体型へと変化させるものである。コア・シェル型構造を有するナノ粒子は、まず、コアとなる金属ナノ粒子(特許文献1の実施例ではPdナノ粒子)をアルコール還元法により形成し、次いでこの金属ナノ粒子の表面にシェルとなる金属(同実施例では白金(Pt)シェル)を析出させることにより作製される。



アルコール還元法によるコア・シェル型のナノ粒子の作製は、種々の金属について試行されている(特許文献2;特に[0003][0004])。特許文献2によると、アルコール還元法により、塩化パラジウムと塩化白金とを同時還元すると、PtからなるコアとPdからなるシェルとを有するナノ粒子が形成される([0003])。また、アルコール還元法による同時還元により、金(Au)からなるコアとPtからなるシェルとを有するナノ粒子を得ることもできる([0004])。アルコール還元法に用いるポリビニルピロリドン(PVP)が金よりも白金と強い相互作用をもつために、AuとPtとを同時に還元しても、AuがPtよりも先に還元され、Auコア・Ptシェル構造が生成する。



アルコール還元法によるPd塩とRh塩との同時還元についても報告がある(非特許文献1)。非特許文献1において得られたナノ粒子のEXAFSによる解析結果を参照すると、Pdの配位数はRhの配位数よりも大きくなっている(Table II-V)。これは、Pdがコアを形成し、Rhがシェルを形成していることを示している。
【特許文献1】
特開2005-272970号公報
【特許文献2】
特開平9-225317号公報
【非特許文献1】
原田他、「ストラクチャル・アナリシス・オブ・ポリマー・プロテクテッド・パラジウム/ロジウム・バイメタリック・クラスターズ・ユージング・エグザフス」、ザ・ジャーナル・オブ・フィジカル・ケミストリー、アメリカン・ケミカル・ソサエティー、1993年、97巻、41号、10741~10749頁

Field of industrial application (In Japanese)


本発明は、合金ナノ粒子の製造方法に関する。

Scope of claims (In Japanese)
【請求項1】
 
パラジウム塩と、ロジウム塩と、有機高分子と、多価アルコールと、を含む溶液を加熱し、前記パラジウム塩に含まれるパラジウムイオンと前記ロジウム塩に含まれるロジウムイオンとを同時に還元することにより、パラジウム原子とロジウム原子とを含み、単一種の結晶格子が内在し、水素吸収/放出サイクルを適用した後にも前記単一種の結晶格子が維持される合金ナノ粒子を得る、合金ナノ粒子の製造方法。

【請求項2】
 
前記多価アルコールがエチレングリコールである請求項1に記載の合金ナノ粒子の製造方法。

【請求項3】
 
前記有機高分子がポリビニルピロリドンである請求項1に記載の合金ナノ粒子の製造方法。
IPC(International Patent Classification)
F-term
Drawing

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JP2006064810thum.jpg
State of application right Registered
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