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METAL NANOPARTICLES-CARBON COMPOSITE, CATALYST COMPRISING THE SAME, AND METHOD OF FABRICATING NANOCARBONS USING THE SAME, AND NANOCARBONS meetings

Patent code P08P005953
Posted date Sep 5, 2008
Application number P2007-043265
Publication number P2007-290949A
Patent number P4590643
Date of filing Feb 23, 2007
Date of publication of application Nov 8, 2007
Date of registration Sep 24, 2010
Priority data
  • P2006-100227 (Mar 31, 2006) JP
Inventor
  • (In Japanese)瀧田 祐作
  • (In Japanese)西口 宏泰
  • (In Japanese)永岡 勝俊
  • (In Japanese)柏木 猛
Applicant
  • (In Japanese)国立大学法人 大分大学
Title METAL NANOPARTICLES-CARBON COMPOSITE, CATALYST COMPRISING THE SAME, AND METHOD OF FABRICATING NANOCARBONS USING THE SAME, AND NANOCARBONS meetings
Abstract PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a method for producing a large amount of industrially useful nanocarbons, by an improved process by the application and modification of heat decomposition of saccharides and using a metal nanoparticle-carbon composite as a precursor.
SOLUTION: The method gives a metal nanoparticle-carbon composites by introducing a solution of a polar solvent prepared from a mixture of a metal-containing compound and a carbon-containing compound selected from saccharides or their derivatives, or their solution, or their dispersion or the mixture either dropwisely or in the form of atomized micro-particles into a gas phase reaction atmosphere at the temperature of 300-2,000°C or preferably 500-1,000°C under the gauge pressure of -100-200 kPa and also simultaneously by introducing an inactive gas or oxygen to carry out thermal decomposition, wherein the metal particles are practically uniformly dispersed in a carbon material, and metal particles have metal particle diameter of 0.5-50 nm measured by XRD method. Further this method can be suitably used for producing nanocarbons effectively at a low cost by using the above as a precursor.
Outline of related art and contending technology (In Japanese)


近年、ナノカーボン類と総称される新規炭素材料、特にカーボンナノチューブやヘリングボーン型カーボンナノファイバー、カーボンナノコイル、カーボンナノホーン等の繊維状ナノカーボン類、あるいはフラーレン、その他これらに限らずナノないしミクロンオーダーの構造を有する炭素材料(以下、ここではこれらを「ナノカーボン類」と総称する。)がいくつか発見され、その形状と潜在用途から注目されている。これらの中では特に、カーボンナノチューブは、従来の炭素材料と比較して著しく高強度かつ高導電性であるなどの性質により、近年、新材料として特に注目されている。これらナノカーボン類の製造には、炭素が生成する各種化学的手法が用いられており、例えば、炭素電極によるアーク放電、炭化水素の不完全燃焼、炭化水素や一酸化炭素の熱分解による方法などが挙げられる。
上記のうちでは、最近は特に、触媒の存在下、炭化水素や一酸化炭素等の炭素を含有する化合物の熱分解によるCVD(Chemical Vapor Deposition)法が、大量生産への有望な技術として注目されている。



しかしながら、ここで用いる触媒の多くは、主に遷移金属を無機担体、例えばシリカ、アルミナ、ゼオライト等に担持しているため、生成したナノカーボン類にはこれら無機化合物が大量に残存するが、これらは不純物であり、除去するには酸またはアルカリによる洗浄処理を要する、という問題点を有している。あるいは、触媒に金属カルボニルやメタロセンを用いる方法もあるが、これらの化合物は毒性を有しているため、安全上の対策が必要という問題点がある。このようにこれらのナノカーボン類の製造は、未だ充分といえる大量生産法が確立されていないため、工業的用途に用いるには高価であり、利用が制限されているという問題を有している。



一方、炭素を生成させる反応として、古くから知られているものに、糖類(炭水化物、含水炭素)の熱分解がある。この方法では、原料に糖類、すなわちCnH2mOmの一般式で表されるものを用いる。したがって、加熱することによりCnH2mOm→nC+mH2Oで表される反応式によって脱水と同時に炭素が生成する方法である。この方法の特徴は、原料が安価であることと、プロセスが単純で取り扱い物質の安全性も高く、さらに副生物が水であるので、炭素材料を大量かつ安価に、そのうえ環境への負荷も少ないという特徴を有している。
この方法により、糖類を含む原料を加熱することで活性炭のような炭素材料が得られることは、例えば、英国特許第292039号(特許文献1)により知られており、また最近では、含水炭素を含む廃棄物を焼成して活性炭とする例は、特開平9-208963号公報(特許文献2)や、パルプ(含水炭素の誘導体であるセルロースを含む)を加圧成型しながら熱分解する例は、特開2000-53467号公報(特許文献3)などで紹介されている。しかしながら、これらの方法は、いずれもナノカーボン類の製造を目的にしたものではなく、またその製造に関する記載はない。



一方、アルミニウムシリケート分子体の気孔をテンプレートに用い、糖類等からナノチューブを生成させた例は、特開2003-34516公報(特許文献4)で紹介されている。この方法では、テンプレートに糖類(炭水化物水溶液)またはフルフリルアルコールを含浸させて加熱分解して炭素を生成し、テンプレートを溶解するというプロセスの性質上、安価に大量製造するという目的からすると不十分である。
【特許文献1】
、英国特許第292039号
【特許文献2】
特開平9-208963号公報
【特許文献3】
特開2000-53467号公報
【特許文献4】
特開2003-34516号公報

Field of industrial application (In Japanese)


本発明は金属ナノ粒子-炭素複合体、これによる触媒、ならびにこれを用いたナノカーボン類の製造方法およびナノカーボン類の製造法、より詳しくは、炭素含有化合物と金属含有化合物の混合物またはこれらの溶液または分散体を、温度が400℃~2000℃である気相反応雰囲気に液滴状態で導入して熱分解することを特徴とする、金属ナノ粒子-炭素複合体、これによる触媒、ならびにこれを用いたナノカーボン類の製造方法およびナノカーボン類の製造法に関する。

Scope of claims (In Japanese)
【請求項1】
 
大きさがX線回折(CuKα、波長1.5418Å)によって測定される0. 5nm~200nmである微細な金属及び又は金属酸化物が炭素質内に実質的に均一に分散された炭素質微細構造体を、ナノカーボン生長反応ガスの雰囲気にて400℃~2000℃の範囲内で加熱反応させることを特徴とするナノカーボン類の製造方法。
IPC(International Patent Classification)
F-term
Drawing

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JP2007043265thum.jpg
State of application right Registered
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