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LOW TEMPERATURE HYDROGEN-MANUFACTURING CATALYST, ITS MANUFACTURING METHOD, AND HYDROGEN-MANUFACTURING METHOD commons meetings achieved foreign

Patent code P08P005956
Posted date Oct 7, 2008
Application number P2007-222834
Publication number P2008-229604A
Patent number P5428103
Date of filing Aug 29, 2007
Date of publication of application Oct 2, 2008
Date of registration Dec 13, 2013
Priority data
  • P2007-040826 (Feb 21, 2007) JP
Inventor
  • (In Japanese)永岡 勝俊
  • (In Japanese)瀧田 祐作
  • (In Japanese)佐藤 勝俊
  • (In Japanese)西口 宏泰
Applicant
  • (In Japanese)国立大学法人 大分大学
Title LOW TEMPERATURE HYDROGEN-MANUFACTURING CATALYST, ITS MANUFACTURING METHOD, AND HYDROGEN-MANUFACTURING METHOD commons meetings achieved foreign
Abstract PROBLEM TO BE SOLVED: To make it possible to drive a direct heat supply-type deformation reaction of hydrogen at ordinary temperature so as to realize a self-reliance type on-site deformation type fuel cell system which requires no supply of energy from the exterior.
SOLUTION: As an oxide which contains an activated metal and a rare earth element which is variable in oxidation number, an oxide CeO2or Pr6O11, a composite oxide of Ce and Zr, or a composite oxide of Ce, Zr and Y is activated with a reductive gas at a high temperature to introduce an oxygen defect. When a reaction gas including hydrocarbon and oxygen is passed through the catalyst at a low temperature, the oxygen defect reacts with the oxygen to return to the original oxide. This reaction is an exothermic reaction, and consequently the catalyst itself is heated. By this, the combustion reaction of the hydrocarbon proceeds, and the catalyst layer is further heated. Accordingly, a deformation reaction proceeds to generate hydrogen. Thus, a hydrogen-manufacturing reaction can be driven at a low temperature, in particular, at ordinary temperature.
Outline of related art and contending technology (In Japanese)


近年、エネルギー問題、環境問題を解決するために、クリーンで高効率な燃料電池システムの早期実用化が望まれている。
低温作動型の固体高分子形の燃料電池を想定した場合、燃料は水素である。そのため、必要に応じて脱硫操作を行った後に、メタン、メタンを主成分とする天然ガスやその他の炭化水素(プロパンガス、液化石油ガス、ガソリン、ディーゼル燃料、石油、灯油など)を触媒上で改質し、水素を含む生成ガスに転換する必要がある。燃料電池の発電効率を上げるためには、この改質により水素を製造する過程がキーステップの一つである。
これに対して中高温で作動する固体酸化物形燃料電池や溶融炭酸塩形燃料電池では炭化水素がそのまま利用できるという特徴がある。しかしながら、この場合にも炭化水素では炭素析出が起こりやすい、炭化水素を用いるよりも水素を用いたほうが発電しやすいなどの理由により、やはり炭化水素を改質する過程は必要であることが多い。
炭化水素の改質による水素の製造方法としてはスチーム改質反応、炭酸ガス改質反応、直接熱供給型改質反応がある。上記製造法のうち、直接熱供給型改質反応は発熱反応である完全燃焼と吸熱反応であるスチーム改質反応や炭酸ガス改質反応を組み合わせたもので、例えば反応器の触媒層前半で完全燃焼が行われ、そこで生じた熱が反応器の触媒層後半に伝わり、吸熱反応である改質反応を促進する。そのため、吸熱反応のみのスチーム改質反応や炭酸ガス改質反応と比較して、外部熱供給の削減という観点から直接熱供給型改質は優れており、水素生成速度も非常に速い。このような背景により、炭化水素の直接熱供給型改質による水素製造用触媒の開発が行われている。
炭化水素の改質反応は既に工業化されており、特にスチーム改質は広く行われており、生成ガスである合成ガス(CO/H2)は、フィッシャー・トロプシュ合成などに用いられている。しかし、従来の用途では長期間にわたり運転が継続されたのに対し、オンサイト改質型燃料電池プロセスへの応用を想定すると、装置の起動停止が頻繁におこる場合がある。例えば、家庭用では日中のみ自動車では運転中のみに使用し、それ以外では装置を停止することが想定できる。またオフサイトでの改質、例えば水素ステーションでも日中のみの運転である。この改質器の起動において電力などの外部エネルギーを用いないことが望ましいが、低温からの水素製造に優れた直接熱供給型改質であっても200℃まで触媒層を加熱する必要があった(特許文献1、非特許文献1)。そのため、改質器の起動に際しては電力などの外部エネルギーを用いなければならず、送電されていない地域や災害時の利用で課題を残していた。このことはガソリンや軽油などの液体燃料を車載した燃料電池車を実現する上でも大きな課題であった。
【特許文献1】
特開2006-190605号公報
【非特許文献1】
Kenneth A.Williams and Lanny D.Schmidt,Applied Catalysis A: General 299 (2006) 30-45

Field of industrial application (In Japanese)


本発明は低温からの水素製造方法に関するものである。

Scope of claims (In Japanese)
【請求項1】
 
酸化数変化する希土類元素としてCeO2又はPr6O11の酸化物、又はCeとZrの複合酸化物若しくはCeとZrとYの複合酸化物に、活性金属としてRh、Pd、Pt、Ni、Coの一種類又は混合物を含有させた酸化物を、予め当該酸化物がCeO2の場合は500~1000℃の還元性ガスにより、当該酸化物がPr6O11の場合は400~700℃の還元性ガスにより、当該酸化物がCeとZrの複合酸化物の場合は100~1000℃の還元性ガスにより、当該酸化物がCeとZr とYの複合酸化物の場合は100~1000℃の還元性ガスにより、活性化処理して当該酸化物に酸素欠陥を導入して水素製造用触媒とし、この触媒に炭化水素と酸素を含む反応ガスを流通する際にこの反応ガスによる前記触媒の反応開始温度を100℃以下の低温度にして炭化水素の燃焼反応とそれに続く改質反応を駆動させることを特徴とする低温からの水素製造方法。
IPC(International Patent Classification)
F-term
Drawing

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JP2007222834thum.jpg
State of application right Registered
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