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ALUMINUM-CONTAINING ZINC OXIDE-BASED n-TYPE THERMOELECTRIC CONVERSION MATERIAL commons

Patent code P09P006558
File No. N071P53
Posted date Jan 15, 2010
Application number P2008-160994
Publication number P2010-003851A
Patent number P5095517
Date of filing Jun 19, 2008
Date of publication of application Jan 7, 2010
Date of registration Sep 28, 2012
Inventor
  • (In Japanese)大瀧 倫卓
  • (In Japanese)荒木 和彦
Applicant
  • (In Japanese)国立研究開発法人科学技術振興機構
Title ALUMINUM-CONTAINING ZINC OXIDE-BASED n-TYPE THERMOELECTRIC CONVERSION MATERIAL commons
Abstract PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a ZnAlO-based thermoelectric conversion material improving a nondimensional thermoelectric figure of merit ZT.
SOLUTION: The n-type thermoelectric conversion material includes an aluminum containing zinc oxide expressed by a general composition formula: Zn1-x-yAlxGayO (note, 0.01≤x≤0.04, 0.01≤y≤0.03, 0.9≤x/y≤2.0). The ZT of ≥0.6 can be obtained at 1,000°C. Concurrently doping (co-dope) Al and Ga to ZnO substantially lessens thermal conductivity κ with a large electric conductivity σ kept to substantially improve the thermoelectric performance.
Outline of related art and contending technology (In Japanese)


亜鉛の一部をアルミニウムに置換した式Zn1-xAlxO(0.01≦x≦0.05)
で示されるアルミニウムドープ酸化亜鉛(以下、「ZnAlO」)は、n型熱電変換材料
として知られている(特許文献1、2、非特許文献1)。



ZnAlOは、広い温度範囲(0~1000℃)で大きい導電率(約1000S/cm)、大きい
ゼーベック係数(絶対値で100 ~200μV/℃;n型材料ではゼーベック係数をマイナス
で表示する)を示すため、得られる出力因子も鉄ケイ化物系熱電変換材料の5~10倍に
もなる。



ZnAlOは、高価な希少元素を含まず、安価に製造できる、人体に対する有害性が低い
、出力因子が他のn型熱電変換材料よりも大きい、などの特徴を有する。他方、熱伝導率
が他のn型熱電変換材料に比して極端に大きい。そのため、大きな出力因子を有するにも
かかわらず、性能指数Zを十分に大きくすることができないという問題がある。



ZnAlOは、原料粉末を1200~1400℃程度で焼結することにより得られるが、
製造方法を工夫することによって、大きい熱伝導率を小さくする多くの努力がなされてお
り、平均粒径300nm程度の微粒子を原料として結晶粒径が40μm以下のZnAlO
焼結体を得る方法(特許文献3)、ランタン又はニッケルをZnAlOに固溶させる方法
(特許文献4)、結晶異方性のある導電性酸化物を生成する物質をZnAlOに混合し結
晶配向化させる方法(特許文献5)、ZnAlOのZnサイトの一部をFeで置換する方
法(特許文献6)、放電プラズマ焼結によりZnAlOを製造する方法(特許文献7)な
どが開発されている。本発明者らは、緻密なZnAlO焼結体にナノ空孔を導入すること
により1250KでのZT=0.65が得られることを報告した(特許文献8、非特許文
献2)。



なお、酸化物熱電変換材料は一般的には焼結法により製造されるが、ZnO系膜材料をス
パッタリング法、真空蒸着法、CVD法、レーザーアブレーション法などの成膜法を用い
て製造することもできる(特許文献9)。



【特許文献1】
特開昭62-132380号公報
【特許文献2】
特開平08-186293号公報
【特許文献3】
特開2001-044520号公報
【特許文献4】
特開2001-284661号公報
【特許文献5】
特開2002-016297号公報
【特許文献6】
特開2007-059491号公報
【特許文献7】
特開2007-246294号公報
【特許文献8】
WO2005/091393A1
【特許文献9】
特開2004-146586号公報
【非特許文献1】
M.Ohtaki et al.J.Appl.Phys.,79,1816(1996)
【非特許文献2】
M.Ohtaki et al.Proc.25th Int.Conf.Thermoelectrics,pp.276-279(2006)

Field of industrial application (In Japanese)


本発明は、酸化亜鉛系熱電変換材料、特に、アルミニウム含有酸化亜鉛系n型熱電変換材
料に関する。

Scope of claims (In Japanese)
【請求項1】
 
一般組成式:Zn1-x-yAlxGayO(ただし、0.01≦x≦0.04、0.0
1≦y≦0.03、0.9≦x/y≦2.0)で示されるアルミニウム含有酸化亜鉛から
なることを特徴とするn型熱電変換材料。

【請求項2】
 
無次元性能指数(ZT)が、600℃において0.2以上であることを特徴とする請求項1
に記載のn型熱電変換材料。

【請求項3】
 
原料粉末を焼結することによってZnOにAlとGaを同時ドープし固溶させるとともに
Gaに由来する微粒子が分散した微細組織を形成することを特徴とする請求項1又は2に
記載のn型熱電変換材料の製造方法。
IPC(International Patent Classification)
F-term
Drawing

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JP2008160994thum.jpg
State of application right Registered
Reference ( R and D project ) CREST Development of Advanced Nanostructured Materials for Energy Conversion and Storage AREA
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