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PROTON CONDUCTIVE ORGANOMETALLIC COMPLEX commons meetings

Patent code P10P006783
File No. E093P01
Posted date Jul 2, 2010
Application number P2008-315799
Publication number P2010-140748A
Patent number P5094694
Date of filing Dec 11, 2008
Date of publication of application Jun 24, 2010
Date of registration Sep 28, 2012
Inventor
  • (In Japanese)北川 進
  • (In Japanese)ブリケオ サリーヤ
  • (In Japanese)堀毛 悟史
Applicant
  • (In Japanese)国立研究開発法人科学技術振興機構
Title PROTON CONDUCTIVE ORGANOMETALLIC COMPLEX commons meetings
Abstract PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a novel proton conductive material capable of demonstrating excellent proton conductivity under an anhydrous condition of 100°C or higher and of being used as a material for an electrolyte membrane of a fuel cell.
SOLUTION: The complex retains a proton conductive nitrogen-containing hetrocycle material in fine pores of a fine porous organometallic complex and demonstrates a stable proton conductivity under an anhydrous condition of 100°C or higher.
Outline of related art and contending technology (In Japanese)


固体高分子形燃料電池は、燃料極(負極)、固体高分子膜(電解質膜)、空気極(正極)を貼り合わせて一体化した膜/電極接合体 (Membrane Electrode Assembly, MEA) と呼ばれる基本構造を有する。電極は、通常カーボンブラック担体上に白金触媒、あるいはルテニウム-白金合金触媒を担持したものが用いられる。燃料極では、一般的に燃料として供給された水素やエタノールが、例えば、H2 → 2H++ 2e-という反応によって、プロトンと電子に分解される。この電子は導線を通って空気極へと移動し、一方でプロトンは電解質膜内を空気極へと移動する。そして空気極では、これらのプロトン及び電子と酸素とが反応してエネルギーを生成する。



電解質膜として現在最も一般的に使用されているのは、デュポン社のナフィオン(登録商標)に代表される、スルホン酸基を有するフッ素系のポリマーである。このような電解質膜において、プロトンはスルホン酸基によって形成された親水性のイオンクラスターに存在する水を随伴しながら、スルホン酸基を伝って正極へと移動する。したがって、反応が進むにつれて、膜中の水分が燃料極から空気極へと移動するため、燃料極側では水分が徐々に失われる。そこで、このような電解質膜を使用する場合は、水素と共に水分も供給する必要がある。また、プロトン伝導に水の存在を必要とするため、このような電解質膜を用いた燃料電池は、0℃以下や100℃以上の温度での使用が困難であるという問題がある。これらは、特に自動車用の燃料電池の開発において大きな欠点となる。温度を100℃以下に維持するための冷却器や加湿器が必要であるため、燃料電池の小型化が妨げられるためである。そのため、プロトン伝導に水を必要とせず、高温条件下でも使用可能な電解質膜の開発が望まれている。水の影響を受けにくいプロトン伝導体として、イミダゾールなどの複素環化合物を利用することが提案されているが(特許文献1及び特許文献2)、十分な耐熱性、化学安定性、及び十分なプロトン伝導率を備えた電解質膜は未だ報告されていない。



一方、細孔性有機金属錯体とは、金属原子と第一配位子とからなる三次元構造の高分子錯体であり、ナノメートルオーダーの孔を有する。細孔性有機金属錯体は、ガスの吸蔵や分離及び化学反応の触媒等としての機能を有することが報告されている(特許文献3、特許文献4、特許文献5)。しかし、細孔性金属錯体を燃料電池の電解質膜の原料として使用することに関する知見は未だ報告されていない。
【特許文献1】
特開2007-109634号公報
【特許文献2】
特開2008-169337号公報
【特許文献3】
特開2000-117100号公報
【特許文献4】
特開2004-161675号公報
【特許文献5】
特開2007-63448号公報

Field of industrial application (In Japanese)


本発明は、プロトン伝導性を有する細孔性有機金属錯体の複合体に関する。より詳しくは、本発明は、細孔性有機金属錯体の細孔内にプロトン伝導性含窒素複素環物質を保持することにより、熱安定性に優れ、且つ、無水条件下で優れたプロトン伝導性を有する複合体に関する。当該複合体は、固体高分子形燃料電池の電解質膜の原料等として有用である。

Scope of claims (In Japanese)
【請求項1】
 
細孔性有機金属錯体の細孔内にプロトン伝導性含窒素複素環物質を保持した複合体。

【請求項2】
 
細孔性有機金属錯体の細孔の大きさが、4.3Å×3.7Åよりも大きい、請求項1に記載の複合体。

【請求項3】
 
細孔性有機金属錯体が、(1)2A族、3A族又は遷移金属に属する金属原子と、(2)前記金属原子と配位可能な基を2個以上有する芳香族化合物から成る1つ以上の第一配位子とを含む繰り返し単位を有する、請求項1又は2に記載の複合体。

【請求項4】
 
前記芳香族化合物が、以下の式1~14:
【化1】
 


で表される炭素骨格を有する請求項3に記載の複合体。

【請求項5】
 
前記金属と配位可能な基が、-COOH、-SH、-CHS2H又は-SO3Hである、請求項3又は4に記載の複合体。

【請求項6】
 
細孔性有機金属錯体が、さらに(3)O、S、トリエチレンジアミン又はピラジンを第二配位子として繰り返し単位に含む、請求項3~5のいずれかに記載の複合体。

【請求項7】
 
細孔性有機金属錯体が、一般式I:[MRL]n又は一般式II[M2R2L]n(ここで、Mは金属であり、Rは第一配位子であり、Lは第二配位子であり、nは整数である)で表される、請求項6に記載の複合体。

【請求項8】
 
プロトン伝導性含窒素化合物がオキサジアゾール、イソオキサジアゾール、ベンゾオキサゾール、プリン、ピラゾール、イミダゾール、トリアゾール、テトラゾール、ベンズイミダゾール、ベンズトリアゾール及びこれらの誘導体、並びにこれらのオリゴマー及びポリマーから選択される、請求項1~7のいずれかに記載の複合体。

【請求項9】
 
100℃以上の温度条件における電気伝導度が、10-5S/cm以上である、請求項1~8のいずれかに記載の複合体。

【請求項10】
 
請求項1~9のいずれかに記載の複合体を含む、プロトン伝導性高分子膜。

【請求項11】
 
請求項10に記載のプロトン伝導性高分子膜を含む、燃料電池。
IPC(International Patent Classification)
F-term
Drawing

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State of application right Registered
Reference ( R and D project ) ERATO KITAGAWA Integrated Pores AREA
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