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ALUMINUM-CONTAINING ZINC OXIDE SINTERED COMPACT AND METHOD OF MANUFACTURING THE SAME commons

Patent code P110004891
File No. K243-960
Posted date Aug 18, 2011
Application number P2006-067968
Publication number P2007-246294A
Patent number P4900569
Date of filing Mar 13, 2006
Date of publication of application Sep 27, 2007
Date of registration Jan 13, 2012
Inventor
  • (In Japanese)関野 徹
  • (In Japanese)西條 佳孝
  • (In Japanese)山本 泰生
  • (In Japanese)安達 智彦
Applicant
  • (In Japanese)国立大学法人大阪大学
Title ALUMINUM-CONTAINING ZINC OXIDE SINTERED COMPACT AND METHOD OF MANUFACTURING THE SAME commons
Abstract PROBLEM TO BE SOLVED: To provide an aluminum-containing zinc oxide sintered compact useful as a thermoelectric conversion material and having both of low heat conductivity and high electric conductivity, and to provide a method of manufacturing the same.
SOLUTION: The aluminum-containing zinc oxide sintered compact is expressed by a general formula, Zn1-yAlxO1+δ (where 0<x≤0.035, 0≤y≤x and (1+δ) is the number of oxygen atoms) and has an electric conductivity of ≥250 S/cm (≥500 S/cm) at 20°C in 70-90% (80-90%) relative density. The method of manufacturing the aluminum-containing zinc oxide sintered compact has a specific process.
Outline of related art and contending technology (In Japanese)


従来、熱電変換材料としては、p型とn型とが知られている。熱電変換材料は、材料の温度差に基づいて電気を取り出すことができる機能材料であり、その性能は、一般に性能指数Zによって示される。具体的には、性能指数Zは、下記式(1)
Z=S2×σ/κ (1)
(但し、Sはゼーベック係数、σは導電率、κは熱伝導率を示す。)
によって示される。ここで、式中の(S2×σ)は、特に「出力因子」と呼ばれる。



熱電変換材料の性能を高める(Zを大きくする)ためには、式(1)から考察すると、出力因子を大きくするとともに、熱伝導率を小さくすることが重要となる。



熱電変換材料としては金属酸化物が良く知られている。特に亜鉛の一部をアルミニウムに置換した酸化亜鉛(Zn1-xAlxO)は、n型熱電変換材料として公知であり、廃熱発電などの高温域での用途展開が期待されている。例えば、特許文献1~4には、亜鉛の一部をアルミニウムに置換した酸化亜鉛(以下「アルミニウム含有酸化亜鉛」とも言う)からなる熱電変換材料及びその用途について記載されている。



当該アルミニウム含有酸化亜鉛は、次のような特徴を有する。即ち、希少元素を含まず、安価に製造できる,人体に対する有害性が低い,出力因子が他のn型熱電変換材料よりも大きい,などが長所として挙げられる。他方、熱伝導率が他のn型熱電変換材料に比して極端に大きいという特徴も有する。そのため、大きな出力因子を有するにもかかわらず、熱伝導率も大きいために性能指数Zを十分に高めることができないという問題がある。



上記問題を改善するためには、例えば、材料中に気孔を導入して相対密度を低下させて、熱伝導率κを小さくすることが挙げられる。即ち、多孔化による熱伝導率の低下である。この場合における相対密度と熱伝導率との関係は、Maxwellの式により見積もりが可能である。つまり、ZnOの熱伝導率を30W/mKとし、気孔(空気)の熱伝導率を0.024W/mKとすると、相対密度を70重量%に小さくする(30重量%の気孔の導入)ことにより、熱伝導率は16W/mKと約半分にまで小さくすることができる。



しかしながら、上記手法を採用しても、性能指数Zを十分に高めるには至っていない。理由は、相対密度の低下により、導電経路も減少するために、導電率σについても同時に低下させてしまうからである。なお、相対密度と導電率との関係は限定的ではないが、一般には相対密度が90%未満になると導電率は著しく低下する。このような理由に基づき、従来法では、常圧焼結法、加圧焼結法、真空焼結法、放電プラズマ焼結法等のいかなる製造方法によっても、低熱伝導率及び高導電率の特性を兼備したアルミニウム含有酸化亜鉛焼結体は得られていない。
【特許文献1】
特開昭62-132380号公報
【特許文献2】
特開平8-186293号公報
【特許文献3】
特開2001-44520号公報
【特許文献4】
特開2002-118300号公報

Field of industrial application (In Japanese)


本発明は、アルミニウム含有酸化亜鉛焼結体の製造方法に関する。より詳細には、熱電変換材料として有用な、低熱伝導率及び高導電率の特性を兼備したアルミニウム含有酸化亜鉛焼結体の製造方法に関する。

Scope of claims (In Japanese)
【請求項1】
 
下記工程を順に有する、アルミニウム含有酸化亜鉛焼結体の製造方法:
(1)酸化亜鉛とアルミナとを含有する原料混合物であって、アルミナ含有量が酸化亜鉛重量とアルミナ重量との合計量の2重量%以下である原料混合物を用意する工程1、
(2)前記原料混合物からなる圧粉体を、昇温速度50℃/分以上で800~1100℃まで昇温させる工程2、
(3)昇温させた前記圧粉体を、ガス圧0.05~0.13MPaの不活性ガス中、40MPa以下で加圧しながら、且つ、前記温度を維持しながら、10分以下で放電プラズマ焼結する工程3、及び
(4)前記放電プラズマ焼結により得られる焼結体を、少なくとも600℃になるまで、降温速度50℃/分以上で降温させる工程4。

【請求項2】
 
原料混合物中のアルミナ含有量が、酸化亜鉛重量とアルミナ重量との合計量の1~2重量%である、請求項1に記載の製造方法。

【請求項3】
 
酸化亜鉛が粉末であり、前記粉末の平均粒子径が2μm以下である、請求項1又は2に記載の製造方法。

【請求項4】
 
アルミナが粉末であり、前記粉末の平均粒子径が5nm~2μmである、請求項13のいずれかに記載の製造方法。
IPC(International Patent Classification)
F-term
Drawing

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JP2006067968thum.jpg
State of application right Registered
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