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METHOD FOR MANUFACTURING DIRECTLY HEAT-SUPPLIABLE CATALYST FOR REFORMING HYDROCARBON commons

Patent code P110005834
Posted date Oct 17, 2011
Application number P2006-066930
Publication number P2006-289351A
Patent number P4608659
Date of filing Mar 13, 2006
Date of publication of application Oct 26, 2006
Date of registration Oct 22, 2010
Priority data
  • P2005-076761 (Mar 17, 2005) JP
Inventor
  • (In Japanese)永岡 勝俊
  • (In Japanese)瀧田 祐作
  • (In Japanese)佐藤 勝俊
  • (In Japanese)西口 宏泰
Applicant
  • (In Japanese)国立大学法人 大分大学
Title METHOD FOR MANUFACTURING DIRECTLY HEAT-SUPPLIABLE CATALYST FOR REFORMING HYDROCARBON commons
Abstract PROBLEM TO BE SOLVED: To establish an inexpensive catalyst-used process for producing hydrogen being fuel in high efficiency in order to obtain a low-cost fuel cell.
SOLUTION: This method for manufacturing a directly heat-suppliable catalyst for reforming a hydrocarbon is characterized in that an aqueous solution the pH of which is controlled to be nearly neutral or higher and which contains a precursor of an active metal (at least one or both of Ni and Co) is mixed with MgO to prepare a MgO-deposited metallic catalyst in which the number of surfaced active metals is large. The prepared MgO-deposited metallic catalyst is used as the directly heat-suppliable catalyst for reforming the hydrocarbon.
Outline of related art and contending technology (In Japanese)


近年,エネルギー問題,環境問題を解決するために、クリーンで高効率な燃料電池システムの早期実用化が望まれている.
低温作動型の固体高分子形の燃料電池を想定した場合,燃料は水素である.そのため,必要に応じて脱硫操作を行った後に,メタン,メタンを主成分とする天然ガスやその他の炭化水素(プロパンガス,液化石油ガス、ガソリン,ディーゼル燃料,石油,灯油など)を触媒上で改質し,水素を含む生成ガスに転換する必要がある.燃料電池の発電効率を上げるためには,この改質により水素を製造する過程がキーステップの一つであり,低コストで,高活性,高耐久性を示す水素製造用触媒の開発が求められている.
これに対して中高温で作動する固体酸化物形燃料電池や溶融炭酸塩形燃料電池では炭化水素がそのまま利用できるという特徴がある.しかしながら,この場合にも炭化水素では炭素析出が起こりやすい,炭化水素を用いるよりもH2を用いたほうが発電しやすいなどの理由により,やはり炭化水素を改質するための安価で高性能な触媒が必要であることが多い.
炭化水素の改質方法としては部分酸化反応,スチーム改質反応,炭酸ガス改質反応,直接熱供給型改質反応がある.上記製造法のうち,直接熱供給型改質は発熱反応である部分酸化反応(もしくは完全燃焼)と吸熱反応であるスチーム改質反応や炭酸ガス改質反応を組み合わせたもので,例えば反応器の触媒層前半で完全燃焼が行われ、そこで生じた熱が反応器の触媒層後半に伝わり,吸熱反応である改質反応を促進する.そのためエネルギー効率の点において直接熱供給型改質は優れており,吸熱反応のみのスチーム改質反応と比較して反応速度も非常に速い.また,部分酸化反応のみの場合には完全酸化によりホットスポットが生成し爆発の危険性があるのに対し,直接熱供給型改質ではスチームの存在により爆発の危険性を低減できる.このような背景により、炭化水素の直接熱供給型改質による水素製造用触媒の開発が行われている。
炭化水素の改質反応は既に工業化されており、特にスチーム改質は広く行われており、生成ガスである合成ガス(CO/H2)は、フィッシャー・トロプシュ合成などに用いられている。このようなプロセスではフィッシャー・トロプシュ合成が高圧反応であるためにスチーム改質反応も高圧で行われる。このような条件では炭素析出が起こりやすいため、触媒活性よりも、炭素析出抑制能が必要であり、そのため活性自体はあまり高くない。そのため、改質反応で生成したガスを燃料電池で用いる場合には高活性触媒の開発が必要である。
従来の用途では長期間にわたり運転が継続されたのに対し、燃料電池プロセスへの応用を想定すると、装置の起動停止が頻繁におこる場合がある。例えば、家庭用燃料電池では日中のみ、自動車では運転中のみに使用し、それ以外では装置を停止することが想定できる。この装置の起動停止に際し、改質ガス中の炭化水素の流通を止め、酸素や水蒸気を流しながら昇温や降温を行い、十分に炭化水素を改質できる温度のみで炭化水素を流通することが経済的であるが、特に高温において酸素や水蒸気で触媒金属の酸化が起こりやすく、再起動時にH2による活性金属の再還元を行う必要や、装置停止時のガス雰囲気を制御することにより触媒の酸化抑制を行う必要があり、装置の複雑化、高コスト化につながるという現状がある。
【特許文献1】
特開2004-307236
【特許文献2】
特開2003-104704
【特許文献3】
特開2003-104705

Field of industrial application (In Japanese)


本発明は、直接熱供給型炭化水素改質触媒の製造方法に関するものである。

Scope of claims (In Japanese)
【請求項1】
 
pHを12以上に制御したNi,Coの少なくとも1種類または両方の活性金属アンミン錯体を含む水溶液をMgOと混合して表面活性金属数の多いMgO担持金属触媒に調製することを特徴とする直接熱供給型炭化水素改質触媒の製造方法。
IPC(International Patent Classification)
F-term
Drawing

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JP2006066930thum.jpg
State of application right Registered
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