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PLATINUM CORE-SHELL CATALYST MANUFACTURING METHOD, AND FUEL CELL USING CATALYST commons foreign

Patent code P110005888
File No. DP1449/S2010-0646-N0
Posted date Nov 2, 2011
Application number P2010-195345
Publication number P2011-212666A
Patent number P5660603
Date of filing Sep 1, 2010
Date of publication of application Oct 27, 2011
Date of registration Dec 12, 2014
Priority data
  • P2010-063605 (Mar 19, 2010) JP
Inventor
  • (In Japanese)稲葉 稔
  • (In Japanese)辻 裕明
Applicant
  • (In Japanese)学校法人同志社
Title PLATINUM CORE-SHELL CATALYST MANUFACTURING METHOD, AND FUEL CELL USING CATALYST commons foreign
Abstract PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a method in which a platinum core-shell catalyst, which is suitably used as a catalyst for oxygen reduction reactions in a fuel cell, can be produced in large quantities through a simple manufacturing process.
SOLUTION: In the method, a gold core particle is immersed in a solution containing a bivalent or tetravalent platinum ion in the absence of a reducing agent to deposit platinum directly onto the gold core particle. It is preferable that the gold core particle is deposited on the surface of a carrier and the solution is an aqueous solution containing the platinum ion of 0.1-100 mM concentration.
Outline of related art and contending technology (In Japanese)


固体高分子形燃料電池(PEFC)は、アノード側で水素の酸化反応を、カソード側で酸素の還元反応を起こすことにより、水のみを生成するクリーンエネルギーデバイスとして知られており、PEFCのカソード側の触媒としては、カーボンブラック担体に白金微粒子を高分散担持させた白金担持カーボン触媒(Pt/C触媒)が一般的に用いられている。Pt/C触媒は、触媒活性が高く、電気伝導性が高いという利点を有し、また、貴金属であるため、周辺環境の状態や周辺環境に存在する物質により腐食や被毒を受けにくいという利点を有する。
しかし、白金は価格が高く、また資源量も少ないという問題があり、白金量の低減が求められている。



この問題を解決するため、異種金属上に白金を原子レベルで被覆してなる白金コアシェル触媒が注目されている。白金コアシェル触媒は、白金原子層(シェル)で被覆された異種金属微粒子(コア金属)が担体(カーボンブラック等)に高分散担持された構成を有する。このような構成とすれば、白金量を少なくしつつ、表面積の増大を図ることができるため、白金の質量当たりの活性を向上させ、白金量の低減を図ることができる。



金は貴金属であり、白金と同じく高価ではあるが、白金よりもイオン化傾向が小さく、酸化に対して安定であり、また白金よりもはるかに資源量が多いことから、コア金属の一つとして期待されている。水素や水素化ホウ素ナトリウムなどの還元剤を用いて溶液中の白金イオンを還元し、金(コア金属)上に白金を析出させて白金コアシェル触媒(Pt/Au/C触媒)を製造しようとすると、厚い白金(シェル)層が金(コア金属)に析出したり、また溶液中に析出してしまったりして、効率的に白金コアシェル触媒を製造することは難しい。そこで、金をコアに用いて効率的に白金コアシェル触媒を製造するために、アンダーポテンシャル析出法(UPD法)が利用されている(非特許文献1)。UPD法を利用した白金コアシェル触媒の製造方法を図1(a)に模式的に示す。UPD法によれば、特定の条件を用いることにより、金表面を銅の単原子層で被覆することができ、その後、これを塩化白金酸イオンが存在する塩酸溶液に浸漬すると、銅と白金が置換するため、白金の単原子層を形成することができる。
上記UPD法を利用した方法では、理論上モノレイヤーで金(コア金属)を被覆することができるが、銅等の置換される金属を必要とすることや、電気化学的な処理を経るため合成方法が複雑であり、大量合成が難しいという問題点があった。

Field of industrial application (In Japanese)


本発明は、燃料電池において酸素還元反応の触媒として用いるのに適した白金コアシェル触媒を製造する方法、および当該触媒を用いた燃料電池に関する。

Scope of claims (In Japanese)
【請求項1】
 
還元剤の不存在下で、金コア粒子を二価白金イオンあるいは四価白金イオンを含む溶液に浸漬することにより、前記金コア粒子上に白金を直接析出させることを特徴とする、白金コアシェル触媒の製造方法。

【請求項2】
 
前記析出した白金により、前記金コア粒子上に白金単原子層が形成され、金コア粒子表面の60%以上が当該層で被覆されることを特徴とする、白金コアシェル触媒の製造方法。

【請求項3】
 
前記金コア粒子が担体の表面に担持されていることを特徴とする、請求項1または2に記載の白金コアシェル触媒の製造方法。

【請求項4】
 
前記金コア粒子が粒径1nm~30nmの金微粒子であり、前記担体がカーボンブラックであることを特徴とする、請求項3に記載の白金コアシェル触媒の製造方法。

【請求項5】
 
前記溶液が、前記白金イオンを0.1mM~100mM含む水溶液であることを特徴とする、請求項1~4のいずれか1項に記載の白金コアシェル触媒の製造方法。

【請求項6】
 
a)金コア粒子を担持させた担体を水中に添加し、超音波分散させる工程、
b)前記水中に、二価あるいは四価の白金錯体を添加し、不活性雰囲気下で攪拌する工程
を含むことを特徴とする、請求項3~5のいずれか1項に記載の白金コアシェル触媒の製造方法。
IPC(International Patent Classification)
F-term
State of application right Registered
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