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POLYTRIMETHYLENE OXIDE AND BATTERY OBTAINED BY USING THE SAME AS ELECTROLYTE meetings

Patent code P120006659
File No. H23-035
Posted date Feb 21, 2012
Application number P2011-184888
Publication number P2013-043980A
Patent number P5678394
Date of filing Aug 26, 2011
Date of publication of application Mar 4, 2013
Date of registration Jan 16, 2015
Inventor
  • (In Japanese)堤 宏守
  • (In Japanese)中野 陽平
Applicant
  • (In Japanese)国立大学法人山口大学
Title POLYTRIMETHYLENE OXIDE AND BATTERY OBTAINED BY USING THE SAME AS ELECTROLYTE meetings
Abstract PROBLEM TO BE SOLVED: To provide: a new polymer having excellent conductivity as a solid electrolyte; the solid electrolyte; and a battery obtained by using the solid electrolyte.
SOLUTION: The battery is obtained by using the electrolyte comprising polytrimethylene oxide shown by formula (1) and the polymer (wherein R1 is an alkyl group; R2 is an alkylene, cycloalkylene or arylene group; R3 is a 2-6C alkylene group or a -(R4O)m-C2H4- group; R4 is a 2-3C hydrocarbon group; m is an integer of 1-3; n is an integer).
Outline of related art and contending technology (In Japanese)

近年、携帯電話や、パソコン更には電気自動車など電池で稼働する機器類が多く用いられている。それにつれて、電池の大容量化、大出力化或いは安全性、場合によっては、小型化が、種々検討されている。

なかでも、リチウムイオン等無機化合物を含む非水系の電解質を用いた電池が注目されている。これらの液体電解質は、イオンの移動に優れており、高負荷充放電特性を有するが、液漏れを起こす可能性は否定できず、安全性に問題がある。そこで、これら電解質液を高分子材料によって保持させ、所謂ゲルとして用いることも提案されているが、一般にゲル化された電解質といえども、高温下では、やはり液体を分離し、液漏れを完全に回避することはできないし、また低温化では性能の低下を来たす傾向がある。

そこで、液体電解質を実質的に用いない、所謂高分子固体電解質を用いることも提案されている。高分子固体電解質の有利点は、液体又はゲル化電解質を用いた場合のような液漏れの危険が無いということに止まらず、高分子固体電解質は加工性が良く希望する形状にしやすくなり、且つ液漏れの問題がないため電池容器を簡素化でき、製品の軽量化や小型化などの利点がある。しかし、反面、従来の固体電解質は、一般にイオン伝導度が低く、実用化には十分とはいえず、イオン伝導度を高める技術について、数多くの提案もなされている。例えば、連結基を介してシアノ基を有するモノマーと多官能性モノマーとのポリマーを固体電解質とする技術(特許文献1)や、シアノ基を有するセルロースにイソシアネート基を反応させて得られた架橋構造を有する高分子固体電解質(特許文献2)などが知られている。

更に本発明者の一人もまた、ポリオキセタンに着目し、側鎖にシアノ基を一つ有するオキセタン誘導体の重合体を用い、特に2価の金属塩に対し、優れた伝導性を有する固体電解質を提案している(特許文献3)。

特許文献1の固体電解質は、高負荷充放電特性やサイクル特性に優れ、高容量で安全なリチウム二次電池をもたらすことができるという特徴があるうえ、高いイオン伝導性を有するとされている。また、特許文献2の固体電解質は、多量の溶剤を含んでも取り扱い可能であるという特徴があるうえ、高いイオン伝導性を有するとされている。

また、本発明者の一人が提案した特許文献3の固体電解質は、オキセタン誘導体のポリマーの側鎖にシアノ基を一つ有するもので、主鎖がポリトリメチレンオキシド構造を有する高分子であり、このトリメチレンオキシド構造を有する高分子は、一般に固体電解質としてよく用いられるエチレンオキシド構造よりなる高分子と同様の効果を有するが、主鎖の酸素間に存在する炭素の数が多いため、2価イオンに対しても、1価イオンにおけるエチレンオキシドとほぼ同等の性能が得られるという特徴を有する。すなわち、マグネシウムイオン等の2価イオンに対して、リチウムイオンを用いたエチレンオキシド系固体電解質と同程度の伝導性が得られるのである。

しかしながら、従来の固体電解質においては、非特許文献1に総説として示されているように安全性、信頼性及びデザインの簡易性の点で、液体電解質に優っているが、固体電解質は一般的に液体電解質に比べてイオン伝導性が低いのである。事実、イオンキャリアーとしてリチウムイオン等を用いた場合、一般に30℃~70℃あたりでの固体電解質の伝導性は10-6s・cm―1程度であり、先に本発明者の一人が提案した、高分子固体電解質であっても、10-4~10-5s・cm-1程度で、溶液電解質の場合に比べて1~2桁程度は劣るのである。

Field of industrial application (In Japanese)

本発明は、新規なポリトリメチレンオキシド及び該ポリトリメチレンオキシドを電解質として含む電池に関する。

Scope of claims (In Japanese)
【請求項1】
 
下記一般式(1)で表わされるポリトリメチレンオキシド。
【化1】
 
(省略)
(但し、R1は炭素数1~6のアルキル基、R2は炭素数1~6のアルキレン基、炭素数4~6のシクロアルキレン基又はアリーレン基、R3は炭素数2~6のアルキレン基、又は-(R4O) m-C2H4-基を表す。なお、R4は炭素数2~3の炭化水素基、mは1~3の整数を表す。また、nは整数を表す。)

【請求項2】
 
R2及びR3がそれぞれ独立してメチレン基又はジメチレン基である請求項1記載のポリトリメチレンオキシド。

【請求項3】
 
R1がエチル基である請求項1又は2記載のポリトリメチレンオキシド。

【請求項4】
 
請求項1乃至3のうちいずれか1項記載のポリトリメチレンオキシドよりなる固体電解質。

【請求項5】
 
イオンキャリアーを含む請求項4記載のポリトリメチレンオキシドよりなる固体電解質。

【請求項6】
 
補強材を含む請求項4又は5記載のポリトリメチレンオキシドよりなる固体電解質。

【請求項7】
 
請求項4乃至6のうちいずれか1項記載のポリトリメチレンオキシドよりなる固体電解質を電解質として含む電池。
IPC(International Patent Classification)
F-term
State of application right Registered
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