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(In Japanese)固体高分子形燃料電池用酸化物系高電位安定担体 meetings foreign

Patent code P130009391
File No. P09-036R
Posted date Jun 18, 2013
Application number P2011-543315
Patent number P5515019
Date of filing Nov 26, 2010
Date of registration Apr 11, 2014
International application number JP2010071106
International publication number WO2011065471
Date of international filing Nov 26, 2010
Date of international publication Jun 3, 2011
Priority data
  • P2009-270275 (Nov 27, 2009) JP
  • P2010-073613 (Mar 26, 2010) JP
Inventor
  • (In Japanese)渡辺 政廣
  • (In Japanese)柿沼 克良
  • (In Japanese)内田 誠
  • (In Japanese)上野 武夫
  • (In Japanese)内田 裕之
Applicant
  • (In Japanese)国立大学法人山梨大学
Title (In Japanese)固体高分子形燃料電池用酸化物系高電位安定担体 meetings foreign
Abstract (In Japanese)固体高分子形燃料電池用電極(PEFC)に使用される、酸化物系および/または窒化物系の電極触媒用担体であって、希土類、アルカリ土類、遷移金属、ニオブ、ビスマス、スズ、アンチモン、ジルコニウム、モリブデン、インジウム、タンタル、タングステンから選ばれる一種以上の金属酸化物一次粒子融合体であり、該融合体は5nm~100nmの大きさをもつ金属酸化物の一次粒子の少なくとも80%以上が5個以上相互に融着結合して、連鎖状または房状のストラクチャ構造を形成していることを特徴とする電極触媒用担体。
Outline of related art and contending technology (In Japanese)



従来、燃料電池の電極触媒として貴金属微粒子を100m2/g以上の比表面積をもつ炭素粒子に担持させたものが多用されている。特に高い導電性を持つ炭素粒子は燃料電池の電極用触媒の担体として有効なものである。例えば、炭素粒子に、白金や白金とルテニウムもしくは白金と鉄といった貴金属合金粒子を担持させた粉末は、高性能な高分子形燃料電池用電極触媒として特許文献1、2に知られている。これらの文献には、白金や白金と他の1種以上の金属による合金を炭素に担持させることにより固体高分子形燃料電池用電極ができると記載されている。





また特許文献3、4、5、6では、白金代替触媒としてペロブスカイト型酸化物微粒子や卑な金属酸化物を用い、それらを炭素粒子へ担持させた触媒が燃料電池用電極触媒としての効果を発揮すると記載されている。さらに、特許文献7では白金を主として二酸化チタン等の酸化物からなる材料に担持させ、それに導電性を付与させるため炭素を混ぜることにより、燃料電池等の電気化学デバイスの出力特性および耐久性を効果的に向上させると記載されている。





また、特許文献8、9では白金代替触媒として酸窒化物、窒化物、遷移金属四窒化物を利用し、それらを炭素粒子に担持させることで電極触媒として使用する例も挙げられている。

特許文献10には、Pt担持酸化物触媒をプラズマ法により合成して、炭素を使用しない改質触媒に関する技術が開示されているが、いずれも球状の触媒担体を用いたものであり、形状が連鎖状、房状であることについては記載も示唆もされていない。

Field of industrial application (In Japanese)



本発明は、固体高分子形燃料電池用電極(PEFC)に使用する酸化物系および/または窒化物系微粒子担体の組成と構造及び電極に関するものである。

Scope of claims (In Japanese)
【請求項1】
 
希土類、アルカリ土類、遷移金属、ニオブ、ビスマス、スズ、アンチモン、ジルコニウム、モリブデン、インジウム、タンタル、タングステンから選ばれる一種以上の金属酸化物一次粒子を融着させて形成した融合体であり、該融合体は5nm~100nmの平均一次粒子径をもつ金属酸化物の一次粒子の全数に対して少なくとも80%以上が5個以上相互に融着結合して、連鎖状または房状の構造を形成していることを特徴とする電極触媒用担体であって、
前記融合体は、導電率が0.1~1.3S/cmであることを特徴とする電極触媒用担体

【請求項2】
 
請求項1において、前記融合体は、その嵩比重が該一次粒子の最密充填状態における理論的嵩密度に対して、0.1~0.95の値をもつことを特徴とする電極触媒用担体。

【請求項3】
 
請求項1または2に記載の電極触媒用担体に、平均粒子径が1~20nmの貴金属および/または貴金属を含む合金を、電極触媒全体の量を100重量%とした場合に1~50重量%担持することを特徴とする電極触媒。

【請求項4】
 
前記電極触媒は化学炎法またはプラズマ法で製造された前記電極触媒用担体を用いてなることを特徴とする請求項3に記載の電極触媒。

【請求項5】
 
遷移金属、スズ、アンチモン、ジルコニウム、モリブデン、インジウム、タンタル、タングステンから選ばれる一種以上の金属酸化物一次粒子を融着させて形成した融合体を、500℃以上の高温場で窒素ガスまたはアンモニア雰囲気中で還元処理して、少なくとも一部が金属窒化物であり、該融合体は5nm~100nmの平均一次粒子径をもつ一部が金属窒化物の結晶子の、全数に対して少なくとも80%以上が5個以上相互に融着結合して、連鎖状または房状の構造を形成している担体であることを特徴とする電極触媒用担体であって、
前記融合体は、導電率が0.1~1.3S/cmであることを特徴とする電極触媒用担体

【請求項6】
 
請求項5に記載の電極触媒用担体に、平均粒子径が1~20nmの貴金属および/または貴金属を含む合金を、電極触媒全体の量を100重量%とした場合に1~50重量%担持することを特徴とする電極触媒。

【請求項7】
 
請求項6に記載の電極触媒の表面の一部を覆う被覆担体材料を酸処理によって除いたことを特徴とする電極触媒。

【請求項8】
 
請求項7に記載の電極触媒を用いた燃料電池。

【請求項9】
 
前記融合体は、融着結合する前記一次粒子同士の中心間距離(rc)は、融着結合する前記一次粒子のそれぞれの半径(r1、r2)の和より小さい請求項1又は5記載の電極触媒用担体。
IPC(International Patent Classification)
F-term
Drawing

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JP2011543315thum.jpg
State of application right Registered
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