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(In Japanese)ポリマー複合微粒子を用いた高分子固体電解質を用いた電気化学デバイス foreign

Patent code P130009558
File No. 2671
Posted date Jul 10, 2013
Application number P2011-537275
Patent number P5705123
Date of filing Oct 20, 2010
Date of registration Mar 6, 2015
International application number JP2010068454
International publication number WO2011049113
Date of international filing Oct 20, 2010
Date of international publication Apr 28, 2011
Priority data
  • P2009-242879 (Oct 21, 2009) JP
  • P2010-129364 (Jun 4, 2010) JP
Inventor
  • (In Japanese)辻井 敬亘
  • (In Japanese)大野 工司
  • (In Japanese)福田 猛
  • (In Japanese)佐藤 貴哉
  • (In Japanese)森永 隆志
Applicant
  • (In Japanese)国立大学法人京都大学
  • (In Japanese)独立行政法人国立高等専門学校機構
Title (In Japanese)ポリマー複合微粒子を用いた高分子固体電解質を用いた電気化学デバイス foreign
Abstract (In Japanese)本発明は、負極材料層を少なくとも表面に有する負極と、正極材料層を少なくとも表面に有する正極と、前記負極と前記正極の間に位置する固体電解質とを有する電気化学デバイスにおいて、
(1)前記固体電解質が、重合性官能基を有するモノマーが重合してなる高分子グラフト鎖からなるポリマーブラシ層を備える複合微粒子を主成分として含有する高分子固体電解質であり、前記複合微粒子が実質的に三次元の規則配列構造を形成し、かつ、微粒子間隙には連続したイオン伝導ネットワークチャンネルが形成されている固体電解質であり、
(2)前記負極若しくは負極材料層、並びに/或いは、前記正極若しくは正極材料層が間隙を有し、この間隙に前記複合微粒子が充填され、及び
(3)前記電極材料層或いは前記電極と前記固体電解質の接触界面が、高分子グラフト鎖からなるポリマーブラシ層である(ここで、前記電極材料層は負極材料層及び正極材料層からなる群から選ばれる少なくとも1種の層であり、前記電極は負極及び正極からなる群から選ばれる少なくとも1種の電極である)
ことを特徴とする電気化学デバイスを提供する。
Outline of related art and contending technology (In Japanese)

昨今のリチウムイオン二次電池や固体高分子形燃料電池の普及に伴い、イオン伝導性の固体電解質膜の需要やニーズが益々高まってきている。ここで、リチウムイオン二次電池は、電解質内に存在するリチウムイオンを媒体とした二次電池である。そして、当該電池には、対向配置される正極及び負極間に、正極及び負極間が短絡することを防止する目的で、両極間にリチウムイオンの流通が可能な電解質を含む多孔性高分子フィルムがセパレータとして設けられている。また、固体高分子形燃料電池は、水素と酸素との反応により発電させる燃料電池の一種であり、両極間には、電解質としてイオン伝導性を有する高分子膜が配されている。

その他、蓄電装置として、キャパシタが挙げられる。キャパシタとは、1879年にドイツの学者ヘルムホルツ(Helmholtz)によって発見された「電気二重層」現象の原理が応用された蓄電器のことである。電気を電気のまま(エネルギーの化学反応なしに)充放電することが可能で、原理的には半永久的に使用することができる、理想的な蓄電装置と言われており、様々な用途に向けての実用化を目指し研究が進んでいる。電気二重層キャパシタは、二次電池やコンデンサ等、電気を貯める蓄電媒体の一つであり、1対の活性炭電極(陽極、陰極)と電解液とで構成されている。充電時に、電極と逆電極の電解質イオンを電極の表面に物理的に吸着させ(これにより電気二重層を形成)、放電時に脱落させることを利用している。充電・放電の際に化学反応を伴わないため、電極の劣化がほとんどなく、長期に渡って使用できる。

そして、近年、これら固体高分子形燃料電池等への応用を念頭に置いた、各種の固体電解質膜が提案されている。その中で、イオン液体(ionic liquid)を用いた固体電解質膜は、高いイオン伝導性、優れた熱的・電気的安定性、難燃性及び不揮発性というイオン液体の特質故、特に注目を浴びている。当該イオン液体を用いての固体電解質膜として、例えば、イオン液体をゲル化する手法(例えば特許文献1)と、イオン液体をセラミック膜等の固体に浸透させる手法(例えば特許文献2)が挙げられる。

その他、イオン液体のイオン伝導性を損なうこと無く、かつ、イオン液体の漏出が抑止可能で、リチウムイオン二次電池や固体高分子形燃料電池にも適用でき、常温以上で高い機械強度・優れた形状安定性を有する非水系の高分子固体電解質として、重合性官能基を有するイオン液体モノマーが重合してなる高分子グラフト鎖からなるポリマーブラシ層を備える複合微粒子を主成分として含有することを特徴とする高分子固体電解質が提案されている(特許文献3)。

Field of industrial application (In Japanese)

本発明は、電気化学デバイスに関し、より具体的には、リビングラジカル重合により所定の高分子グラフト鎖を略均一な長さで微粒子表面に密生させた複合微粒子を用いた高分子固体電解質膜を用いた電気化学デバイスに関する。

本明細書において、「電気化学デバイス」とは、イオン(カチオン、アニオン、プロトンも含む)の移動あるいは電気化学反応を伴う素子のことを意味し、より具体的には、一次電池、二次電池(例えば、リチウムイオン二次電池、ニッケル水素二次電池、有機ラジカル電池)、固体高分子形燃料電池等の燃料電池、有機色素太陽電池等の太陽電池、電気二重層キャパシタ、電気化学キャパシタ等を意味する。

Scope of claims (In Japanese)
【請求項1】
 
負極材料層を少なくとも表面に有する負極と、正極材料層を少なくとも表面に有する正極と、前記負極と前記正極の間に位置する固体電解質とを有する電気化学デバイスにおいて、
(1)前記固体電解質が、重合性官能基を有するモノマーが重合してなる高分子グラフト鎖からなるポリマーブラシ層を備える複合微粒子を主成分として含有する高分子固体電解質であり、前記複合微粒子が実質的に三次元の規則配列構造を形成し、かつ、微粒子間隙には連続したイオン伝導ネットワークチャンネルが形成されている固体電解質であり、
(2)前記負極若しくは負極材料層、並びに/或いは、前記正極若しくは正極材料層が間隙を有し、この間隙に前記複合微粒子が充填され、及び
(3)前記電極材料層或いは前記電極と前記固体電解質の接触界面が、高分子グラフト鎖からなるポリマーブラシ層である(ここで、前記電極材料層は負極材料層及び正極材料層からなる群から選ばれる少なくとも1種の層であり、前記電極は負極及び正極からなる群から選ばれる少なくとも1種の電極である)
ことを特徴とする電気化学デバイス。

【請求項2】
 
前記電気化学デバイスが、リチウムイオン二次電池又は電気化学キャパシタである請求項1に記載の電気化学デバイス。

【請求項3】
 
前記モノマーが、イオン液体モノマーであり、前記高分子グラフト鎖の前記複合微粒子の表面占有率が5~50%であり、前記高分子グラフト鎖の分子量分布指数は1.5以下であり、複合微粒子の粒径が30nm~10μmであり、イオン伝導度が35℃において0.08mS/cm以上である請求項1に記載の電気化学デバイス。

【請求項4】
 
前記高分子グラフト鎖と相溶性を有する液体を含有する、請求項1に記載の電気化学デバイス。

【請求項5】
 
前記液体が前記高分子グラフト鎖と相溶性を有するイオン液体である請求項4に記載の電気化学デバイス。

【請求項6】
 
前記負極及び正極の間に固体電解質を介在させて、一方の面に正極材料層が形成され他方の面に負極材料層が形成されているバイポーラ電極を有する、請求項1に記載の電気化学デバイス。

【請求項7】
 
移動性イオンを更に含有する、請求項1に記載の電気化学デバイス。

【請求項8】
 
前記移動性イオンが、リチウムイオンである、請求項1のいずれかに記載の電気化学デバイス。

【請求項9】
 
前記電気化学デバイスが、シート状集電体上に電極材料層が形成された負極及び正極と、これらの電極の間に位置する固体電解質層を有し、
前記固体電解質、並びに、シート状電極の表面に設けられた負極及び/又は正極の電極材料層の側面を囲み、前記電極材料層が形成されている集電体と密着する枠体を有する、請求項1に記載の電気化学デバイス。

【請求項10】
 
前記負極及び正極が、前記集電体の片面の一部に電極材料層を有し、
前記枠体が、固体電解質及び前記電極材料層の側面を囲み前記集電体と密着し、且つ、前記集電体の折れ曲がりを防止するために前記負極及び正極の集電体に当接して支持する、請求項9に記載の電気化学デバイス。

【請求項11】
 
正極活物質、負極活物質のいずれか一方の電極活物質を含むインクを集電体上に塗布して形成された電極材料層を有する電極に対して、前記電極材料層の周りに枠体を形成し、重合性官能基を有するモノマーが重合してなる高分子グラフト鎖からなるポリマーブラシ層を備える複合微粒子を含有するペーストを枠体に導入して乾燥させて固体電解質膜を形成する、固体電解質膜付電極製造工程と、
前記電極活物質とは異なる正極活物質、負極活物質の他方の電極活物質を含むインクを集電体上に塗布して形成された電極材料層を有する電極に対して、前記複合微粒子のイオン液体溶液を含浸させることにより、電極材料層の間隙に前記複合微粒子が充填された電極を製造する、複合微粒子充填電極製造工程と、
前記固体電解質膜付電極製造工程により得られる電極の前記固体電解質膜と、前記複合粒子充填電極製造工程により得られる電極の前記複合微粒子が充填された電極面とを重ね合わせてポリマーブラシ層からなる前記電極材料層と前記固体電解質の接触界面を形成する、組立工程と、
を有することを特徴とする、電気化学デバイスの製造方法。
IPC(International Patent Classification)
F-term
Drawing

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JP2011537275thum.jpg
State of application right Registered
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