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METHOD FOR PRODUCING GRAPHENE THIN FILM, AND THE GRAPHENE THIN FILM meetings

Patent code P130009990
File No. S2012-0490-N0
Posted date Oct 17, 2013
Application number P2012-042115
Publication number P2013-177273A
Patent number P5885198
Date of filing Feb 28, 2012
Date of publication of application Sep 9, 2013
Date of registration Feb 19, 2016
Inventor
  • (In Japanese)吾郷 浩樹
  • (In Japanese)田上 翔太
  • (In Japanese)河原 憲治
  • (In Japanese)辻 正治
Applicant
  • (In Japanese)国立大学法人九州大学
Title METHOD FOR PRODUCING GRAPHENE THIN FILM, AND THE GRAPHENE THIN FILM meetings
Abstract PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a method for producing a graphene thin film, by which a graphene thin film including homogeneous bilayer graphene domains can be produced with good reproducibility.
SOLUTION: A method for producing a graphene thin film includes a step in which a raw material gas containing a carbon-containing molecule is supplied to a substrate obtained by forming an epitaxial metal film on the surface of a single crystal substrate to grow a graphene thin film on the surface of the epitaxial metal film by chemical vapor deposition (CVD), wherein the method for producing the graphene thin film includes a first raw material gas supply step of carrying out gas supply under conditions which generate nuclei of bilayer graphene, and a second raw material gas supply step of carrying out gas supply under conditions which grow bilayer graphene from the generated nuclei of bilayer graphene.
Outline of related art and contending technology (In Japanese)

グラフェンは、グラファイトを一枚ないし複数枚取り出したもので、sp2炭素から構成された理想的な二次元構造を有する。その層数によって、単層グラフェン、二層グラフェン、多層グラフェンなどと呼ばれる。
グラフェンは、電子とホールの非常に高い移動度(10,000-200,000 cm2/Vs)が報告されており、この移動度はシリコンやGaAsなどを上回る。二次元シートであるため、リソグラフィやエッチングなど半導体の作製技術を適用でき、様々な構造体を得ることができる。さらに、透明性に優れ、機械的にも柔軟であることから、フレキシブルトランジスタや透明電極など多様なデバイスへの応用の可能性を有している。
特に二層グラフェンは、垂直電場を印加することによってバンドギャップを0.2~0.3eV程度開くことができ、半導体応用に有用であることが示されており、バンドギャップをもたない単層グラフェンの膜よりも半導体としての利用の可能性は高いといえる。さらに、二層グラフェンは、シート抵抗を単層のものよりも下げることができ、かつ光透過率も十分に優れていることから、透明電極も期待できる。これらに加え、二層グラフェンのうち一層のみを化学修飾するなど、グラフェンの加工・応用の可能性も広げることができる。

そのような中で、グラフェンを大面積に低コストで合成する方法として、最近では化学気相成長(CVD)法によって遷移金属膜上で炭化反応を行う技術が提案されている(特許文献1及び2、非特許文献1参照)。

本発明者等も、特許文献3にて、単結晶基板の表面にエピタキシャルな金属膜を成膜した基板に、炭素原料を接触させることにより、前記エピタキシャルな金属膜の表面にグラフェン薄膜を成長させるグラフェン薄膜の製造方法を報告している。
当該製造方法では、エピタキシャルな金属膜の全面にグラフェン薄膜できる。一方で、得られるグラフェン薄膜は、均一な単層グラフェンや、単層から三層以上の多層グラフェンを含む不均一な膜単層がほとんどであり、上記の重要性にもかかわらず二層グラフェンを多く含むグラフェン薄膜を、再現性よく、大面積に確実に合成できるとはいえなかった。さらに、CVD法で合成した多層グラフェンは、積層が乱れた乱層構造を有することが多く、積層様式を制御した合成法が望まれていた。

Field of industrial application (In Japanese)

本発明は、二層グラフェンの合成に適したグラフェン薄膜の製造方法に関する。

Scope of claims (In Japanese)
【請求項1】
 
単結晶基板の表面にエピタキシャルな金属膜を成膜した基板に、炭素含有分子を含有する原料ガスを供給して化学気相成長(CVD)により、前記エピタキシャルな金属膜の表面にグラフェン薄膜を成長させる工程を含むグラフェン薄膜の製造方法において、
二層グラフェンの核を生成する条件でガス供給を行う第1の原料ガス供給工程と、
生成した前記二層グラフェンの核から二層グラフェンを成長させる条件でガス供給を行う第2の原料ガス供給工程と、
を含むことを特徴とするグラフェン薄膜の製造方法。

【請求項2】
 
単結晶基板の表面にエピタキシャルな金属膜を成膜した基板に、炭素含有分子を含有する原料ガスを供給して化学気相成長(CVD)により、前記エピタキシャルな金属膜の表面にグラフェン薄膜を成長させる工程を含むグラフェン薄膜の製造方法において、
前記エピタキシャルな金属膜が、Cu又はCu合金からなる膜であり、
前記炭素含有分子を含有する原料ガスの炭素換算濃度を、5ppm以上250ppm以下で供給する第1の原料ガス供給工程と、
前記炭素含有分子を含有する原料ガスの炭素換算濃度を、300ppm以上5000ppm以下で供給する第2の原料ガス供給工程と、
を含むことを特徴とするグラフェン薄膜の製造方法。

【請求項3】
 
第1の原料ガス供給工程における前記原料ガスの炭素換算濃度が、20ppm以上150ppm以下であり、
第2の原料ガス供給工程における前記原料ガスの炭素換算濃度が、300ppm以上1000ppm以下である請求項2記載のグラフェン薄膜の製造方法。

【請求項4】
 
第1の原料ガス供給工程において、前記原料ガスの炭素換算濃度が、目的とする濃度に到達するまでの時間が、ガス供給開始から3分以内である請求項2または3に記載のグラフェン薄膜の製造方法。

【請求項5】
 
化学気相成長における雰囲気温度が、1000℃以上1100℃以下である請求項2から4のいずれかに記載のグラフェン薄膜の製造方法。

【請求項6】
 
前記気体状の炭素含有分子が、メタンである請求項1から5のいずれかに記載のグラフェン薄膜の製造方法。

【請求項7】
 
単結晶基板がα-Al2O3、MgO、または水晶(SiO2)の単結晶基板である請求項1から6のいずれかに記載のグラフェン薄膜の製造方法。

【請求項8】
 
グラフェン薄膜の合成前に、基板の水素アニールを行う請求項1から7のいずれかに記載のグラフェン薄膜の製造方法。

【請求項9】
 
化学気相成長における雰囲気圧力が、1Pa以上1MPa以下である請求項1から8のいずれかに記載のグラフェン薄膜の製造方法。
IPC(International Patent Classification)
F-term
Drawing

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JP2012042115thum.jpg
State of application right Registered
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