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THERMOELECTRIC CONVERSION MATERIAL commons

Patent code P140010601
Posted date Jun 3, 2014
Application number P2014-099117
Publication number P2015-216280A
Patent number P6319795
Date of filing May 13, 2014
Date of publication of application Dec 3, 2015
Date of registration Apr 13, 2018
Inventor
  • (In Japanese)西野 洋一
  • (In Japanese)宮崎 秀俊
  • (In Japanese)山田 友一郎
Applicant
  • (In Japanese)国立大学法人名古屋工業大学
Title THERMOELECTRIC CONVERSION MATERIAL commons
Abstract PROBLEM TO BE SOLVED: To put a thermoelectric conversion material into practical use in a temperature region of 300-600 K; and to provide a thermoelectric conversion material which has a large Seebeck coefficient in the temperature region.
SOLUTION: A thermoelectric conversion material has a Heusler alloy crystal structure, and comprises, in regard to a basic structure of Fe2 VAl of which the total number of valence electrons per chemical formula is 24, a composition satisfying the following general formula: Fe2 V1+x-yTayAl1-x, provided that the thermoelectric conversion material is controlled to be p-type when -0.10・x・-0.03 and 0.08・y・0.12, and n-type when 0.03・x・0.10 and 0.08・y・0.12.
Outline of related art and contending technology (In Japanese)

熱エネルギーと電気エネルギーとの相互変換が可能な熱電変換素子が知られている。熱電変換素子は、p型およびn型の二種類の熱電変換材料から構成されており、この二種類の熱電変換材料を電気的に直列に接続し、熱的に並列に配置した構成とされる。熱電変換素子は、両端子間に電圧を印加すれば、正孔および電子の移動が起こり両面間に温度差が発生する(ペルチェ効果)。一方、熱電変換素子は、両面間に温度差を与えれば、同じく正孔および電子の移動が起こり、両端子間に起電力が発生する(ゼーベック効果)。このため、熱電変換素子を冷蔵庫やカーエアコン等の冷却用の素子として用いており、またごみ焼却炉から生ずる排熱を利用した発電用の素子として使用されている。

従来、熱電変換素子を構成する熱電変換材料として、金属間化合物が知られ、その中でもBi2Te3を主成分とする熱電変換材料が大きなゼーベック係数を有することにより古くから知られているが、難加工性であること、また高い原材料コストという欠点を有している。そのため、これら欠点を補うため、ホイスラー合金型結晶構造を有するFe2VAl系の金属間化合物の開発が行われている。このFe2VAl系熱電変換材料に関して、Fe2VAlを構成する一元素の少なくとも一部を他元素で置換することにより、室温あるいは室温よりやや高い、300~400Kでのゼーベック係数の絶対値が大きくなることが開示されている(特許文献1)。

そして、被置換元素と置換元素の組み合わせにより総価電子数を変化させ、ゼーベック係数の符号を変える、すなわち、p型またはn型に制御することができるとしている。また、数多くの被置換元素と置換元素の組み合わせが可能であり、具体的には、FeをPtあるいはCoで置換、VをMoあるいはTiで置換、AlをSi,Ge、あるいはSnで置換することが開示されている。より具体的には、AlをSiあるいはGeにて置換してゼーベック係数が正から負に変化し、その絶対値が大きくなっている。また、VをTiで置換しても、ゼーベック係数は正のままであるが、Moで置換するとゼーベック係数は正から負に変化し、その絶対値は大きくなっている。

さらに、Fe2VAl系において、前記特許文献1と同様な元素置換により、熱電性能指数を決めるゼーベック係数以外の因子である熱伝導率あるいは電気抵抗率を室温で測定している。元素置換により熱伝導率および電気抵抗率が小さくなり、結果として室温付近での性能指数が大きくなることが開示されている(特許文献2)。

一方、同じくFe2VAl系において、AlをGaあるいはBで置換し、さらに化学量論組成からシフトさせた実施例につき、室温付近でのゼーベック係数、熱伝導率を開示している(特許文献3)。

しかし、上記特許文献1~3では、室温より高い、すなわち300~600Kの中高温度域でのゼーベック係数、電気抵抗率等は開示されていない。そして、室温より高い温度で測定がなされている文献1においても、ゼーベック係数のピークは300~400Kであり、またピーク温度が高くなる可能性があるものの絶対値は小さい。以上より、300~600Kの温度域で大きなゼーベック係数を得ることが困難であった。

Field of industrial application (In Japanese)

本発明は、熱電変換材料に関する。

Scope of claims (In Japanese)
【請求項1】
 
ホイスラー合金型の結晶構造をもち、化学式当たりの総価電子数が24であるFe2VAlの基本構造に対し、一般式Fe2V1+x-yTayAl1-xを満たす熱電変換材料であって、-0.10≦x≦-0.03、0.08≦y≦0.12であり、p型に制御された熱電変換材料。

【請求項2】
 
前記xとyがそれぞれ、-0.05≦x≦-0.03、0.10≦y≦0.12である、請求項1に記載の熱電変換材料。

【請求項3】
 
ゼーベック係数の絶対値がピークとなる温度が400K以上である請求項1または2に記載された熱電変換材料。

【請求項4】
 
ホイスラー合金型の結晶構造をもち、化学式当たりの総価電子数が24であるFe2VAlの基本構造に対し、一般式Fe2V1+x-yTayAl1-xを満たす熱電変換材料であって、0.03≦x≦0.080.10≦y≦0.12であり、n型に制御された熱電変換材料。

【請求項5】
 
ゼーベック係数の絶対値がピークとなる温度が360K以上である請求項4に記載の熱電変換材料。
IPC(International Patent Classification)
Drawing

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JP2014099117thum.jpg
State of application right Registered
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