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THERMOELECTRIC MATERIAL AND MANUFACTURING METHOD OF THERMOELECTRIC MATERIAL commons

Patent code P140010764
File No. P2012-274134
Posted date Jul 16, 2014
Application number P2012-274134
Publication number P2014-120588A
Patent number P6353187
Date of filing Dec 14, 2012
Date of publication of application Jun 30, 2014
Date of registration Jun 15, 2018
Inventor
  • (In Japanese)川上 博司
  • (In Japanese)齋藤 美和
Applicant
  • (In Japanese)学校法人神奈川大学
Title THERMOELECTRIC MATERIAL AND MANUFACTURING METHOD OF THERMOELECTRIC MATERIAL commons
Abstract PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a thermoelectric material capable of obtaining a high output factor, and a manufacturing method of the thermoelectric material.
SOLUTION: The thermoelectric material uses an oxide having a spinel structure represented by AxCo3-xO4 (A is any element selected from the group consisting of Ni, Zn, Ag, Fe, Mn, Cu, Ca, Ti, V, Cr and (x) satisfies 0<x・0.7) and indicating p-type electric conductivity. The manufacturing method of the thermoelectric material includes the steps of: performing calcination treatment on a raw material in which a metal ion constituting the thermoelectric material is mixed in a predetermined blending ratio to obtain a sintered compact of a rock salt structure; and then performing anneal treatment, while defining a phase transition temperature from the rock salt structure to the spinel structure obtained by differential thermal analysis, at the phase transition temperature of -300K to +100K to obtain an oxide having the spinel structure.
Outline of related art and contending technology (In Japanese)

クリーンエネルギーの開発が急がれる中、熱エネルギーを電気エネルギーに変換する熱電変換技術が注目されている。

このような熱電変換システムに用いられる熱電素子としては、例えば、Bi-Te系(常温から500Kまで)、Pb-Te系(常温から800Kまで)、Si-Ge系(常温から1000Kまで)、スクッテルダイト化合物(Zn-Sb系、Co-Sb系、Fe-Sb系等)などの化合物半導体が挙げられる。

Bi-Te系とPb-Te系は、Te、Pbの毒性が非常に高いため、環境負荷が高いという点で代替素材の開発が求められている。

Si-Ge系は、Geが高価格であるため、作製コストが増加し、高温での生成が必要になるため、量産性の点で劣るだけでなく、高温で酸化するため、熱電特性が変化してしまい、熱電特性の安定性に欠ける。

スクッテルダイト化合物は、母体となる材料がp型であるため、p型とn型で熱電性の温度依存性が異なるだけでなく、Sbが結晶の構成元素に含まれるため、環境負荷が高い上、高温でのSbの蒸発により、熱電特性が変化してしまうため、高温での性能の安定性に欠ける。

環境負荷が低い熱電材料としては、β-FeSi2系材料が挙げられる。

ところが、β-FeSi2系材料の含まれる元素の組成、特に、FeとSiの組成の変化により、熱電性能の高いβ-FeSi2以外に、熱電性能が低く、金属的性質を示す、α-Fe2Si5やε-FeSiが生成される場合があるため、熱電性に大きな影響が現れ、結果として熱電性能が低下する場合があり、熱電特性の安定性に欠ける。

このような状況下において、例えば、特許文献1には、耐熱性及び熱電特性の安定性に優れ、かつ量産性及び簡便性にも優れた熱電材料として、組成がCoxFe3-xO4(式中、xは1<x≦3)であり、p型の電気伝導性を示す、スピネル型構造を有する酸化物からなる熱電材料が開示されている。

Field of industrial application (In Japanese)

本発明は、スピネル型構造を有する酸化物を用い、熱エネルギーを電気エネルギーに変換する熱電材料の製造方法に関するものである。

Scope of claims (In Japanese)
【請求項1】
 
組成がNixCo3-xO4(但し、xは、0<x≦0.3である。)で表され、p型の電気伝導性を示す、スピネル型構造を有する酸化物を用いた熱電材料の製造方法であって、
前記熱電材料を構成する金属イオンを所定の配合比で混合した原料に焼成処理を行い、岩塩型構造の焼結体とした後、示差熱分析で得られた岩塩型構造からスピネル型構造への相転移温度を基準とし、該相転移温度-300K~該相転移温度+100Kで、大気中においてアニール処理を行い、スピネル型構造を有する酸化物とすることを特徴とする熱電材料の製造方法。

【請求項2】
 
組成がAxCo3-xO4(但し、Aは、Zn又はAgであり、xは、0<x≦0.3である。)で表され、p型の電気伝導性を示す、スピネル型構造を有する酸化物を用いた熱電材料の製造方法であって、
前記熱電材料を構成する金属イオンを所定の配合比で混合した原料に焼成処理を行い、岩塩型構造の焼結体とした後、示差熱分析で得られた岩塩型構造からスピネル型構造への相転移温度を基準とし、該相転移温度-300K~該相転移温度+100Kで、大気中においてアニール処理を行い、スピネル型構造を有する酸化物とすることを特徴とする熱電材料の製造方法。

【請求項3】
 
組成がZn0.1Co2.9O4又はAg0.2Co2.8O4で表され、p型の電気伝導性を示す、スピネル型構造を有する酸化物を用いた熱電材料の製造方法であって、
前記熱電材料を構成する金属イオンを所定の配合比で混合した原料に焼成処理を行い、岩塩型構造の焼結体とした後、示差熱分析で得られた岩塩型構造からスピネル型構造への相転移温度を基準とし、該相転移温度-300K~該相転移温度+100Kで、大気中においてアニール処理を行い、スピネル型構造を有する酸化物とすることを特徴とする熱電材料の製造方法。
IPC(International Patent Classification)
Drawing

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State of application right Registered
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