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NEGATIVE ELECTRODE MATERIAL FOR SILICON-BASED STORAGE BATTERY AND MANUFACTURING METHOD OF THE SAME

Patent code P140010792
File No. N13079
Posted date Aug 7, 2014
Application number P2014-024263
Publication number P2015-153495A
Patent number P6355231
Date of filing Feb 12, 2014
Date of publication of application Aug 24, 2015
Date of registration Jun 22, 2018
Inventor
  • (In Japanese)新井 進
Applicant
  • (In Japanese)国立大学法人信州大学
Title NEGATIVE ELECTRODE MATERIAL FOR SILICON-BASED STORAGE BATTERY AND MANUFACTURING METHOD OF THE SAME
Abstract PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a negative electrode material for a silicon-based storage battery, capable of excellently absorbing a volume change of silicon particles, excellent in charging/discharging characteristics, and capable of further increasing capacity.
SOLUTION: The negative electrode material for a silicon-based storage battery has a configuration in which, on a surface of a metal substrate 10, a plurality of tabular or columnar copper plating precipitation bodies are interlaced in a three-dimensional space, a copper film 12 having gaps among the precipitation bodies are formed, and silicon particles 14 are positioned and fixed in the gaps among the precipitation bodies of the copper film 12.
Outline of related art and contending technology (In Japanese)

電気自動車用二次電池には、現在のリチウムイオン電池よりもエネルギー密度の大きな蓄電池が必要とされている。現在のリチウムイオン電池の電極材料には、一般的に正極材料としてコバルト酸リチウム等の金属酸化物、負極材料としてグラファイトが使用されている。リチウムイオン電池のエネルギー密度を向上させるには現在の電極材料よりも比容量の大きな電極材料への変更が必要である。比容量の大きな負極材料としてシリコンが注目されている。シリコンはグラファイトの約10倍の比容量をもつ。しかし、シリコンはリチウムイオンの充放電時に大きな体積変化が起こり、場合によっては電極から脱離し、充放電特性が劣化する。充放電時のシリコンの体積変化による劣化を抑制できれば、充放電による特性劣化が低減され、有望な次世代リチウムイオン電池の負極材料となる。

このため、充放電時のシリコンの体積変化を抑制する工夫が種々検討されている。
特許文献1には、ニッケルめっき皮膜中にシリコン粒子が混入している複合材料からなるリチウムイオン電池の負極材料について記載されている。

Field of industrial application (In Japanese)

本発明はリチウムイオン電池用負極材料として用いて好適なシリコン系蓄電池用負極材料およびその製造方法に関する。

Scope of claims (In Japanese)
【請求項1】
 
金属基体表面に、複数の板状もしくは柱状の銅めっき析出体が三次元空間内で交錯し、該析出体間に空隙を有する銅膜が形成され、該銅膜の前記析出体間の空隙内に位置してシリコン粒子が固定されているシリコン系蓄電池用負極材料であって、
前記板状もしくは柱状の銅めっき析出体上にさらなる銅めっき皮膜が形成されて前記析出体間の前記空隙が狭められ、前記シリコン粒子がその表面の一部が露出するようにして、前記空隙内に閉じ込められ、固定されていることを特徴とするシリコン系蓄電池用負極材料。

【請求項2】
 
前記銅膜が硫酸銅めっきによる銅膜であることを特徴とする請求項1記載のシリコン系蓄電池用負極材料。

【請求項3】
 
前記さらなる銅めっき皮膜がピロリン酸銅めっきによるめっき皮膜であることを特徴とする請求項1または2記載のシリコン系蓄電池用負極材料。

【請求項4】
 
前記シリコン粒子は、500nm以下の大きさの粒状をなすことを特徴とする請求項1~3いずれか1項記載のシリコン系蓄電池用負極材料。

【請求項5】
 
前記金属基体が銅箔であり、リチウムイオン電池用の負極材料であることを特徴とする請求項1~4いずれか1項記載のシリコン系蓄電池用負極材料。

【請求項6】
 
請求項1~5いずれか1項記載のシリコン系蓄電池用負極材料を負極に用いたことを特徴とするリチウムイオン電池。

【請求項7】
 
界面活性剤を含む硫酸銅めっき液により、金属基体表面に銅めっきを施し、該金属基体表面に、複数の板状もしくは柱状の銅めっき析出体が三次元空間内で交錯し、該析出体間に空隙を有する銅膜を形成する工程と、
該銅膜の前記析出体間の空隙内に位置してシリコン粒子を固定する工程を含むシリコン系蓄電池用負極材料の製造方法であって、
前記板状もしくは柱状の銅めっき析出体上にさらなる銅めっき皮膜を形成して前記析出体間の前記空隙を狭め、前記空隙内に位置する前記シリコン粒子をその表面の一部が露出するようにして、前記空隙内に閉じ込め、固定する銅めっき工程をさらに含むことを特徴とするシリコン系蓄電池用負極材料の製造方法。

【請求項8】
 
前記さらなる銅めっき皮膜としてピロリン酸銅めっき皮膜を形成することを特徴とする請求項7記載のシリコン系蓄電池用負極材料の製造方法。

【請求項9】
 
前記界面活性剤にポリアクリル酸もしくはその塩を用いることを特徴とする請求項7または8記載のシリコン系蓄電池用負極材料の製造方法。

【請求項10】
 
前記ポリアクリル酸もしくはその塩の濃度を、1×10-4M~5×10-4Mとすることを特徴とする請求項9記載のシリコン系蓄電池用負極材料の製造方法。

【請求項11】
 
前記銅膜を形成した金属基体を、シリコン粒子を分散させた電気泳動液中に浸漬し、シリコン粒子を電気泳動させて、前記銅膜の前記析出体間の空隙内にシリコン粒子を固定することを特徴とする請求項7~10いずれか1項記載のシリコン系蓄電池用負極材料の製造方法。
IPC(International Patent Classification)
F-term
Drawing

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JP2014024263thum.jpg
State of application right Registered
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