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INTERFERENCE NUCLIDE CLASSIFICATION METHOD AND APPARATUS BY ACCELERATOR MASS SPECTROMETRY

Patent code P140011022
File No. 13852
Posted date Oct 10, 2014
Application number P2013-019509
Publication number P2014-150028A
Patent number P6086587
Date of filing Feb 4, 2013
Date of publication of application Aug 21, 2014
Date of registration Feb 10, 2017
Inventor
  • (In Japanese)松原 章浩
Applicant
  • (In Japanese)国立研究開発法人日本原子力研究開発機構
Title INTERFERENCE NUCLIDE CLASSIFICATION METHOD AND APPARATUS BY ACCELERATOR MASS SPECTROMETRY
Abstract PROBLEM TO BE SOLVED: To achieve classification of an isobar of the specific charge (hereinafter, referred to interference nuclide) interfering with the analysis of a purpose nuclide in AMS, without requiring an additional classification device represented by GFM in a low acceleration voltage accelerator.
SOLUTION: In an interference nuclide classification method by accelerator mass spectrometry for ionizing a substance to be measured negatively by an ion source, accelerating the ions by means of an accelerator, and classifying a substance by energy with a classification device, the interference nuclide and a target nuclide are classified by causing coherent resonance excitation in at least any one of the target nuclide and interference nuclide of the ions.
Outline of related art and contending technology (In Japanese)

一般的に、AMSの分析対象は、10Be、14C、36Cl、53Mn等のごく微量の同位体(放射性核種であることが多く、さらに、宇宙線によって生成される核種である場合が多い)と安定同位体との比(通常10-10~10-15といった比となる)を測定する技術として利用されている。(非特許文献1、2、3)

加速器では、イオンに核子あたりMeV程度のエネルギーを与えることができるため、通常の質量分析では実現困難な次のような利点が得られる。(非特許文献1)

1)加速されたイオンを薄いガスや膜に通すと、分子イオンを壊すことができる。このため、分析する際に妨害となる同量分子イオンの影響を防ぐことができる。

2)イオンのエネルギーをエネルギー検出器により精密に測定することにより、イオンの同定ができる。

3)媒体中のエネルギー損失を測定することにより、同位体を分離することができる。

ただ、この方法は、サンプル中の極微量同位体の絶対量を求めることは不可能ではないが、その場合、様々な不確定要素によって精度は悪くなる。同位体比の測定の場合には、これら不確定要素の大部分は共通ファクターとしてキャンセルできるため、きわめて高精度の測定を実現することができる。とはいえ、その技術的な要は、極微量の目的核種を妨害核種からいかに分離して検出するか、にかかっている。

特に、目的核種と等しい質量をもつ安定した同重体が存在する場合、例えば、10Beに対する10B、36Clに対する36S、53Mnに対する53Cr等、これらの同重体は目的核種の測定を著しく妨害する核種(妨害核種)となり、極微量の目的核種を妨害核種からいかに分離して検出するかが大きなポイントである。

そのような妨害核種に対する従来の分別方法には大きく分けて2つの方法が用いられている。

1つは、重イオン検出器中のガスあるいはその前段に設置した薄膜と入射イオンの相互作用を利用する方法である。ガスあるいは薄膜の原子と衝突したイオンは、その運動エネルギーを失うが、そのエネルギーの減衰は原子番号のおよそ2乗に比例する(ベーテの式)。入射イオンの原子番号の違いを利用するこの原理によって、通過した目的核種と妨害核種の運動エネルギーの間に差を作り出し、この差を持って両者を分別する。この方法を利用して分別機能を持たせた検出器は、その簡素な構造のため廉価であり最も広く使用されている基本的なものである。この方式の検出器は、一般的に分割電極型ΔE電離箱、あるいは単にΔE検出器などと呼ばれる。

しかしながら、衝突が確率的に発生するため、衝突後のイオンの運動エネルギーのスペクトル幅が広がる現象(エネルギー ストラグリング)が発生し、双方のスペクトルが重なり分別性能が制限される。この現象は、入射イオンの運動エネルギーが低いほど著しい。このため、より高い加速電圧を有する大形の加速器を用いて入射イオンの運動エネルギーを高める方法をとる必要がある。さらに、原子番号が大きい核種ほど、双方の原子番号の相対的な差が小さくなるため、より高い加速電圧が必要になる。現状、同重体の有する核種に必要な加速器の加速電圧については、例えば、36Clの場合で最低6MeV程度といわれている。53Mnの測定では、その実用化に向けた試験において10MeV超の加速器が使用されている。

もう1つの方法は、重イオン検出器を構成するガス容器を磁界中に置いたものであり、ガスフィルドマグネット(Gas Filled Magnet:GFM)方式と呼ばれる。この方法は、ガス中を通過するイオンの平衡電荷が原子番号に依存することに基づき、磁界中の軌道半径が目的核種と妨害核種との間で異なるということを利用したものである。原子の分別能力は、従来の型ΔE検出器に比べて20倍程度高いことが知られている。しかし、第1の方法と同じように、ガス中の原子との衝突を利用しているため、本質的にエネルギー ストラグリングが発生し、これが分別性能を制限している。また、GFM方式では、電離箱の前段に、この電離箱の大きさの10倍程度の大きさを持つ電磁石を取り付けており、この空間規模は1m3、重量は数tに達する。そのため、この導入については、上記ΔE検出器と比較して制限が著しく大きい。

Field of industrial application (In Japanese)

加速器質量分析(Accelerator Mass Spectrometry 以下、AMSと称す。)における分析目的核種(以下、目的核種と称す。)と妨害核種の分別に関する。詳しくは、イオンビームを所定の入射角度で結晶薄膜に通した時に発生するコヒーレント共鳴励起の現象を利用して目的各種と妨害核種との電荷を異ならせることで分別性能を向上させる分析に関する。

Scope of claims (In Japanese)
【請求項1】
 
測定対象の物質をイオン源によりイオン化し、該イオンを加速器によって加速させ、該加速されたイオンを分別装置によって運動量及びエネルギーによる物質の分別を行う加速器質量分析による妨害核種分別方法であって、
前記イオンの目的核種及び妨害核種の少なくとも何れか一方にコヒーレント共鳴励起を起こさせることによって、前記妨害核種を前記目的核種と分別することを特徴とする加速器質量分析による妨害核種分別方法。

【請求項2】
 
前記イオンは、前記加速器によって、測定対象物質に対応して予め定められた多価変換基準に従って加速変換されることを特徴とする請求項1に記載の加速器質量分析による妨害核種分別方法。

【請求項3】
 
前記イオンを単結晶薄膜に透過させることによって、前記イオンの目的核種及び妨害核種の少なくとも何れか一方にコヒーレント共鳴励起を起こさせることを特徴とする請求項1又は2に記載の加速器質量分析による妨害核種分別方法。

【請求項4】
 
前記イオンを前記単結晶薄膜に透過させるときに、前記イオンの入射角度を前記結晶薄膜の単晶原子面と平行な平面内で調整することによって、前記イオンの目的核種及び妨害核種の少なくとも何れか一方にコヒーレント共鳴励起起こさせるように、該イオンからみた見掛け上の原子間隔dを調整することを特徴とする請求項3に記載の加速器質量分析による妨害核種分別方法。

【請求項5】
 
前記単結晶薄膜は、前記加速器と前記分別装置との間に配置されることを特徴とする請求項3又は4に記載の加速器質量分析による妨害核種分別方法。

【請求項6】
 
前記目的核種と前記妨害核種が、それぞれ10Beと10B、32Siと32S、36Clと36S、41Caと41K、及び53Mnと53Crの組み合わせの何れかであることを特徴とする請求項1~5の何れかに記載の加速器質量分析による妨害核種分別方法。

【請求項7】
 
測定対象の物質をイオン化するイオン源と、該イオンを加速させる加速器と、前記イオンの目的核種及び妨害核種の少なくとも何れか一方にコヒーレント共鳴励起を起こさせる手段と、前記加速されたイオンの運動量及びエネルギーによる物質の分別を行う分別装置とを有することを特徴とする加速器質量分析による妨害核種分別装置。

【請求項8】
 
前記加速器は、前記イオンを測定対象物質に対応して予め定められた多価変換基準に従って加速変換するものであることを特徴とする請求項7に記載の加速器質量分析による妨害核種分別装置。

【請求項9】
 
前記コヒーレント共鳴励起を起こさせる手段は、前記イオンを透過する単結晶薄膜を有することを特徴とする請求項7又は8に記載の加速器質量分析による妨害核種分別装置。

【請求項10】
 
前記コヒーレント共鳴励起を起こさせる手段は、前記イオンを透過する単結晶薄膜と、該単結晶薄膜を安定に支持するための支持台と、該単結晶薄膜のイオン通過軸に対して3次元の位置調整を行うための位置決めステージとで構成される薄膜システムであることを特徴とする請求項9に記載の加速器質量分析による妨害核種分別装置。

【請求項11】
 
前記コヒーレント共鳴励起を起こさせる手段は、前記加速器と前記分別装置との間に配置されることを特徴とする請求項7~10の何れかに記載の加速器質量分析による妨害核種分別装置。

【請求項12】
 
前記目的核種と前記妨害核種が、それぞれ10Beと10B、32Siと32S、36Clと36S、41Caと41K、及び53Mnと53Crの組み合わせの何れかであることを特徴とする請求項7~11の何れかに記載の加速器質量分析による妨害核種分別装置。
IPC(International Patent Classification)
F-term
Drawing

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JP2013019509thum.jpg
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