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ELECTROLYTE FOR MAGNESIUM SECONDARY BATTERY, AND MAGNESIUM SECONDARY BATTERY USING THE SAME

Patent code P140011040
File No. H22-056
Posted date Oct 30, 2014
Application number P2010-187807
Publication number P2012-048874A
Patent number P5471972
Date of filing Aug 25, 2010
Date of publication of application Mar 8, 2012
Date of registration Feb 14, 2014
Inventor
  • (In Japanese)柿部 剛史
  • (In Japanese)吉本 信子
  • (In Japanese)森田 昌行
  • (In Japanese)江頭 港
Applicant
  • (In Japanese)国立大学法人山口大学
Title ELECTROLYTE FOR MAGNESIUM SECONDARY BATTERY, AND MAGNESIUM SECONDARY BATTERY USING THE SAME
Abstract PROBLEM TO BE SOLVED: To provide an electrolyte for a magnesium secondary battery as a next-generation battery with high electric capacity replacing a lithium ion battery, and a magnesium secondary battery which uses magnesium or magnesium alloy as a negative electrode, and uses the electrolyte.
SOLUTION: The present invention relates to the electrolyte for the magnesium secondary battery which includes imidazolium derivative cation, having groups selected out of alkyl, alkenyl, alkoxyalkyl, and (alkoxy-polyalkyleneoxy) alkyl in first and third places and an alkyl group in a second place, and a Grignard reagent; and the magnesium secondary battery whose negative electrode is made of magnesium or alloy including magnesium and which uses the electrolyte as its electrolyte.
Outline of related art and contending technology (In Japanese)



近年、携帯機器類などを筆頭に、電池を電力源とした各種機器の小型化・軽量化の要求が高まっており、電池特性の向上が強く求められている。現在の電池の主力はリチウムイオン二次電池である。しかしながら、近年の研究の結果、一価イオンであるリチウムイオン電池のエネルギー容量の向上の限界値がわかってきた。そのためリチウム二次電池を超える特性を有する電池の開発が求められ、二価のカチオンを生じるマグネシウムイオンを用いたマグネシウム二次電池は、リチウムイオン電池の1.6倍程度の理論容量を有しているためにポスト、リチウムイオン電池としての期待が高い。





従来、マグネシウム二次電池に使用可能なイオン源としては、Mg(BF42やMg(PF62などの無機塩化合物やMg(TFSI)2〔TFSI:bis(trifluoromethylsulfonyl)imideアニオンの略〕などの有機塩化合物が広く知られていた。しかしながら、これらの電解質塩は固体であるために、プロピレンカーボネートやエチレンカーボネートなどの有機溶剤に溶解した液状電解液として使用しなければならなかった。これらの有機溶剤の使用は、電解液の揮発性を高め、可燃性であることから、電池の熱的・電気化学的安定性を不十分なものにする要因となり得ることから、近年室温で液体状の電解質塩(以下、イオン液体という。)の使用が試みられている。イオン液体は、塩のみからなるために高いイオン伝導性を有し、不揮発性、難燃性、高い熱安定性を有するので、二次電池用電解液として高い効率と安全性を得るものと考えられている。





そこで、本発明者らは、すでにイオン液体であるDEMEカチオン〔n,n-diethyl-N-methyl-N-(2-methoxyethyl)ammoniumカチオン〕がリチウムイオン二次電池用の優れた電解質材料であることを確認した(非特許文献1)。





また、該電解質材料がグリニアー試薬についても可逆的なマグネシウムの溶解/析出挙動に有効であることも確認した。しかし、DEMEカチオンは、イオン伝導性が低く、より効率の高いイオン伝導性材料として、イミダゾリウム系イオン液体について検討を行った。





イミダゾリウム系電解液としてはすでに下記一般式で表わされるイオン液体が提案されている(特許文献1)。





【化1】




(R1~R5は水素原子又は置換されてもよい炭素数C1~C6の範囲のアルキル、アルケニル、アルキニル、シクロアルキル若しくはアリル基、XはCl、Br、I)20~80mol%と、各種金属ハロゲン化物MXn(M:K、Ca、Li、Al、Mg、Zn、Fe、X:Cl、Br、I:n=1、2、3)とを混合した混合溶融塩からなることを特徴とする二次電池用電解液が開示されている。





しかしながら、特許文献1においては、イオン伝導物質としては金属のハライドを用いており、イオン伝導性が十分とは言えない。なお、特許文献1にはグリニアー試薬を用いるという示唆はない。





また、リチウムイオン電池用の電解液としてイミダゾールの1及び/又は3の位置にアリル基を導入したものも提案されている(特許文献2)。





しかしながら、特許文献2には、マグネシウム二次電池用の電解液としての作用については全く示されていないし、ましてグリニアー試薬の併用については何ら教示されていない。





本発明者らは更に高効率のマグネシウム二次電池の開発を目指し、本発明を完成するに至った。

Field of industrial application (In Japanese)



本発明は、マグネシウム二次電池用電解液に係わり、詳しくは、イオン電達物質としてグリニアー試薬を用いたマグネシウム二次電池用電解液である。また該電解液を用いたマグネシウム二次電池に関する。

Scope of claims (In Japanese)
【請求項1】
 
下記一般式(1)で示されるイミダゾリウム誘導体カチオンとグリニアー試薬とが含まれるマグネシウム二次電池用電解液。
【化1】
 



(R1及びR3は、それぞれ同一又は異なり、置換基を有するか又は有しないアルキル基、アルケニル基、アルコキシアルキル基、(アルコキシ-ポリアルキレンオキシ)アルキル基、R2はアルキル基、R4、R5は水素原子、アルキル基、アルケニル基である。)

【請求項2】
 
請求項1記載の一般式(1)で示されるイミダゾリウム誘導体カチオンとグリニアー試薬とが2対1~1対2(モル比)の割合で含まれる請求項1記載のマグネシウム二次電池用電解液。

【請求項3】
 
請求項1記載のイミダゾリウム誘導体カチオンにおいて、R1及びR3がそれぞれ、アルコキシアルキル基及びアルケニル基の中から選ばれる基であり、且つR2がアルキル基であることを特徴とする請求項1又は2記載のマグネシウム二次電池用電解液。

【請求項4】
 
請求項1記載のイミダゾリウム誘導体カチオンにおいてR1、R3がアリル基及びメトキシエチル基の中から選ばれる基であり、且つR2がメチル基であることを特徴とする請求項3記載のマグネシウム二次電池用電解液。

【請求項5】
 
負極がマグネシウム、又はマグネシウムを含む合金であり、且つ電解液として請求項1乃至4のいずれかに記載の電解液を用いたマグネシウム二次電池。
IPC(International Patent Classification)
F-term
State of application right Registered
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