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METHOD FOR FORMING FILM COMPOSED OF PEROVSKITE-TYPE COMPOSITE OXIDE, PEROVSKITE-TYPE COMPOSITE OXIDE COATED PARTICLES, CATALYST, ELECTRODE AND DIELECTRIC MATERIAL meetings

Patent code P150011925
Posted date Apr 22, 2015
Application number P2014-159911
Publication number P2015-051913A
Date of filing Aug 5, 2014
Date of publication of application Mar 19, 2015
Priority data
  • P2013-162756 (Aug 5, 2013) JP
Inventor
  • (In Japanese)大野 智也
  • (In Japanese)松田 剛
  • (In Japanese)杉浦 知幸
Applicant
  • (In Japanese)国立大学法人北見工業大学
Title METHOD FOR FORMING FILM COMPOSED OF PEROVSKITE-TYPE COMPOSITE OXIDE, PEROVSKITE-TYPE COMPOSITE OXIDE COATED PARTICLES, CATALYST, ELECTRODE AND DIELECTRIC MATERIAL meetings
Abstract PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a method for forming a film composed of a perovskite-type composite oxide on the surface of a core material and to provide a perovskite-type composite oxide-coated particles, a catalyst, an electrode and a dielectric material.
SOLUTION: There is provided a method for forming a film composed of a perovskite-type composite oxide on the surface of a core material, the method comprising: (I) a step of mixing a composite oxide precursor alkoxide containing two or more metal elements and a core material to form a core material-a composite oxide alkoxide in which a composite oxide alkoxide is bonded to the surface of the core material; (II) a step of adding water to the core material-the composite oxide alkoxide and followed by hydrolysis polycondensation of the composite oxide alkoxide to form a core material-a composite oxide alkoxide polycondensate; and (III) a step of calcining the core material-the composite oxide alkoxide polycondensate.
Outline of related art and contending technology (In Japanese)

ペロブスカイト型複合酸化物は、さまざまな分野で応用されており、なかでも、水蒸気改質反応における触媒への活用が注目されている。

水蒸気改質反応では、天然ガス(メタンガス)を原料として水素が生成されてきたが、

より多様な炭素資源(例えば、バイオマス由来のアルコール)からの水素製造に鑑みると、従来主に使用されてきたニッケル(Ni)/アルミナ触媒では、残留炭素成分の触媒表面での析出といった問題点が指摘されており、新規触媒の開発が求められている。なお、触媒にペロブスカイト型複合酸化物を応用する場合には、粒子形状のペロブスカイト型複合酸化物や、粒子表面にペロブスカイト型複合酸化物からなる薄膜を形成させたものが用いられる。この場合、触媒の表面積をより大きくするために、ナノレベルの粒子を用いるのが有効とされる。

ペロブスカイト型複合酸化物は触媒の他に、電子材料(内視鏡ヘッド材料、マイクロポンプ用材料等)に応用されている。その場合、材料表面にペロブスカイト型複合酸化物の薄膜を形成させたものが用いられる。

ペロブスカイト型複合酸化物からなる膜を材料表面に形成させる方法について、いくつか報告がなされている。

特許文献1には、チタンアルコキシド溶液と、バリウム塩と、アルコールアミン等の加水分解抑制剤と、を混合させたコーティング溶液を、基体の表面に塗布してチタン酸バリウム薄膜を形成させる方法が記載されている。また、非特許文献1には、金属2成分を材料(ナノ粒子)表面に別々に析出させて、熱拡散を利用することで複合酸化物とし、ナノ粒子表面に複合酸化物をコーティングする方法が記載されている。また、非特許文献2には、スプレー熱分解法により、マイクロサイズレベルの粒子表面に複合酸化物をコーティングする方法が記載されている。

Field of industrial application (In Japanese)

本発明は、ペロブスカイト型複合酸化物からなる膜を形成する方法、ペロブスカイト型複合酸化物被覆粒子、触媒、電極及び誘電体材料に関する。

Scope of claims (In Japanese)
【請求項1】
 
(I)2つ以上の金属元素を含む複合酸化物前駆体アルコキシドと、コア材料と、を混合し、混合物の中に、前記コア材料の表面に複合酸化物アルコキシドが結合したコア材料-複合酸化物アルコキシドを形成する工程と、
(II)前記コア材料-複合酸化物アルコキシドに水を加えて、複合酸化物アルコキシドを加水分解重縮合させ、コア材料-複合酸化物アルコキシド重縮合体を形成する工程と、
(III)前記コア材料-複合酸化物アルコキシド重縮合体を焼成する工程と、
を含む、コア材料の表面に、ペロブスカイト型複合酸化物からなる膜を形成する方法。

【請求項2】
 
前記ペロブスカイト型複合酸化物からなる膜は、粒径20nm以下であるペロブスカイト型複合酸化物の結晶粒を有する、
ことを特徴とする請求項1に記載の方法。

【請求項3】
 
前記(I)工程及び前記(II)工程を行った後に、前記コア材料に代えて、前記(II)工程で得たコア材料-複合酸化物アルコキシド重縮合体を使用して、前記(I)工程、前記(II)工程及び前記(III)工程を行う、
ことを特徴とする請求項1又は2に記載の方法。

【請求項4】
 
前記コア材料-複合酸化物アルコキシドにおいて、前記コア材料の表面に、複合酸化物アルコキシドが共有結合している、
ことを特徴とする請求項1乃至3のいずれか1項に記載の方法。

【請求項5】
 
前記コア材料は、表面に親水基を有する、
ことを特徴とする請求項1乃至4のいずれか1項に記載の方法。

【請求項6】
 
前記コア材料は、粒子である、
ことを特徴とする請求項1乃至5のいずれか1項に記載の方法。

【請求項7】
 
前記(I)工程は、コア材料-複合酸化物アルコキシドの形成に次いで、
(I-a)前記混合物を遠心して前記コア材料-複合酸化物アルコキシドを分離する工程と、
(I-b)前記分離したコア材料-複合酸化物アルコキシドを無水溶媒に分散して分散液を調製する工程と、
を含む、
ことを特徴とする請求項6に記載の方法。

【請求項8】
 
前記(I-a)工程及び前記(I-b)工程を行った後に、前記混合物に代えて、前記(I-b)工程で得た分散液を使用して、前記(I-a)工程及び前記(I-b)工程を行う、
ことを特徴とする請求項7に記載の方法。

【請求項9】
 
表面に、請求項1乃至8のいずれか1項の方法によりペロブスカイト型複合酸化物からなる膜が形成された触媒。

【請求項10】
 
表面に、請求項1乃至8のいずれか1項の方法によりペロブスカイト型複合酸化物からなる膜が形成された電極。

【請求項11】
 
表面に、請求項1乃至8のいずれか1項の方法によりペロブスカイト型複合酸化物からなる膜が形成された誘電体材料。

【請求項12】
 
コア粒子の表面にペロブスカイト型複合酸化物からなる膜が形成されたペロブスカイト型複合酸化物被覆粒子であって、
前記ペロブスカイト型複合酸化物からなる膜は粒径20nm以下であるペロブスカイト型複合酸化物の結晶粒を有する、
ことを特徴とするペロブスカイト型複合酸化物被覆粒子。

【請求項13】
 
前記コア粒子の粒径は、1000nm以下である、
ことを特徴とする請求項12に記載のペロブスカイト型複合酸化物被覆粒子。

【請求項14】
 
前記コア粒子は、SiO2又はBaTiO3からなり、
前記ペロブスカイト型複合酸化物は、BaTiO3又はSrTiO3からなる、
ことを特徴とする請求項12又は13に記載のペロブスカイト型複合酸化物被覆粒子。

【請求項15】
 
請求項12乃至14のいずれか1項に記載のペロブスカイト型複合酸化物被覆粒子からなる触媒。

【請求項16】
 
請求項12乃至14のいずれか1項に記載のペロブスカイト型複合酸化物被覆粒子からなる電極。

【請求項17】
 
請求項12乃至14のいずれか1項に記載のペロブスカイト型複合酸化物被覆粒子からなる誘電体材料。
IPC(International Patent Classification)
F-term
Drawing

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JP2014159911thum.jpg
State of application right Published


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