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(In Japanese)負極活物質及びその利用 commons

Patent code P150012061
Posted date Jun 19, 2015
Application number P2013-551791
Patent number P6218608
Date of filing Dec 27, 2012
Date of registration Oct 6, 2017
International application number JP2012083866
International publication number WO2013100050
Date of international filing Dec 27, 2012
Date of international publication Jul 4, 2013
Priority data
  • P2011-285282 (Dec 27, 2011) JP
Inventor
  • (In Japanese)高田 潤
  • (In Japanese)橋本 英樹
  • (In Japanese)藤井 達生
  • (In Japanese)中西 真
  • (In Japanese)菅野 了次
  • (In Japanese)小林 玄器
  • (In Japanese)高野 幹夫
Applicant
  • (In Japanese)国立大学法人岡山大学
  • (In Japanese)国立大学法人東京工業大学
Title (In Japanese)負極活物質及びその利用 commons
Abstract (In Japanese)開示されているのは、非晶質酸化鉄、フェリハイドライト及びレピドクロサイトからなる群から選択される少なくとも1種の酸化鉄を含む負極活物質、該負極活物質を構成成分として含むリチウムイオン2次電池用負極材、該リチウムイオン2次電池用負極材を含むリチウムイオン2次電池用負極、並びに該リチウムイオン2次電池用負極を備えたリチウムイオン2次電池である。
Outline of related art and contending technology (In Japanese)

近年、携帯電話、ノート型パソコンおよびデジタルカメラなどの消費電力の高い製品に対し、高エネルギー密度、高電圧、充電容量、放電容量及びサイクル特性に優れた2次電池が必要とされている。2次電池としては、ニッケル-水素電池、鉛蓄電池、ニッケル-カドミウム電池などが用いられてきたが、充電容量及び放電容量に優れる2次電池として、リチウムイオン2次電池が注目されている。

リチウム(Li)イオン電池は正極にLi金属酸化物(例えばLiCoO2)、負極に炭素材料(例えばグラファイト)を用い、電解液を解して正極と負極の間をリチウムイオンが移動することで電力を取り出す2次電池である。図1に模式図を示す。その特性向上(高エネルギー密度化)のためには主構成要素である、正極、負極、電解液の改良が重要であり、特に正極活物質の高電圧化、高容量化、高出力化、負極活物質の高容量化、高出力化が極めて重要である。

グラファイトは電位が低く、その層間にLiイオンを吸蔵することができる(LiC6⇔6C+Li++e-)ため市販品に最も広く使用されているが、理論容量は372 mAh/gで、今後普及が期待されている電気自動車用電源などの用途としては容量が低いこと、良好な出力特性が得られないことが問題となっている。近年、遷移金属酸化物が低電位において高い可逆容量が得られることが報告されており、様々な遷移金属酸化物の研究がなされている。これはコンバージョン反応と呼ばれておりLiの挿入と共に金属の価数が低価数になり最後には金属にまで還元されるため、多くの電子を利用でき高容量化が達成される(例えば、Co3O4+8Li⇔3Co+4Li2O)(非特許文献1-3)。

特に酸化鉄系材料(例えばFe2O3)では2005年以降に数多くの報告がなされている(非特許文献4-7)。電極の負極としての特性を評価するためには3.0-0Vの低電位での可逆容量を評価することになる。これまでの酸化鉄系粉末材料では20-100 mA/g程度の低い電流密度において500-800 mAh/g程度の可逆容量が得られている(非特許文献4-7)。

しかしながら、これらの非特許文献に開示された負極材はいずれもサイクル特性が悪く、負極材としての性能は十分とは言えなかった。また、これらのいずれの非特許文献にも、非晶質酸化鉄、フェリハイドライト又はレピドクロサイトからなる負極材は示唆されていない。

また、特許文献1及び特許文献2には、リチウム空気電池の空気極(正極)において、酸化鉄を使用することが開示されている。しかしながら、リチウムイオン電池の負極材として酸化鉄を使用することは記載されていない。

さらに、鉄酸化細菌によって生成された酸化鉄(以下、これをバイオジナス酸化鉄と称することもある)を電極に使用することで、放電容量及び充電容量に優れるリチウムイオン2次電池を提供できることが以前に報告されている(特許文献3)。しかしながら、特許文献3ではバイオジナス酸化鉄の正極活物質及びリチウムイオン2次電池の正極としての利用が報告されているのみである。

Field of industrial application (In Japanese)

本発明は、高出力、高容量且つ優れたサイクル特性を有する電極が得られる負極活物質に関する。更に、本発明は、該負極活物質を構成成分として含むリチウムイオン2次電池用負極材、該リチウムイオン2次電池用負極材を含むリチウムイオン2次電池用負極、及び該リチウムイオン2次電池用負極を備えたリチウムイオン2次電池に関する。

Scope of claims (In Japanese)
【請求項1】
 
非晶質酸化鉄、フェリハイドライト及びレピドクロサイトからなる群から選択される少なくとも1種の酸化鉄を含み、
該酸化鉄が、鉄及び酸素を主成分とし、更にケイ素及び/又はリンを含み、
該酸化鉄における鉄、ケイ素又はリンの元素比率が原子数%で60~99.9:40~0.1 (鉄及びケイ素又はリンの原子数%の合計を100とする)であるか、又は
該酸化鉄における鉄、ケイ素、リンの元素比率が原子数%で66~87:2~27:1~32 (鉄、ケイ素及びリンの原子数%の合計を100とする)である、
リチウムイオン2次電池用負極活物質。

【請求項2】
 
前記酸化鉄における鉄、ケイ素又はリンの元素比率が原子数%で70~95:30~5 (鉄及びケイ素又はリンの原子数%の合計を100とする)である、請求項1に記載の負極活物質。

【請求項3】
 
前記酸化鉄として、鉄酸化細菌によって生成された酸化鉄を用いることを特徴とする、請求項1又は2に記載の負極活物質の製造方法。

【請求項4】
 
前記酸化鉄が鉄バクテリア浄水法によって生じた凝集沈殿物から分離されたものである、請求項3に記載の製造方法。

【請求項5】
 
前記鉄酸化細菌がレプトスリックス属(Leptothrix)に属する細菌である、請求項3又は4に記載の製造方法。

【請求項6】
 
前記鉄酸化細菌がレプトスリックス・コロディニ(Leptothrix cholodnii) OUMS1(NITE BP-860)である、請求項3又は4に記載の製造方法。

【請求項7】
 
前記酸化鉄が0.1~5重量%の炭素を含有する、請求項3~6のいずれか一項に記載の製造方法。

【請求項8】
 
請求項1又は2に記載の負極活物質を構成成分として含むリチウムイオン2次電池用負極材。

【請求項9】
 
前記負極活物質に加えて導電助剤と結着剤を含む、請求項8に記載のリチウムイオン2次電池用負極材。

【請求項10】
 
前記導電助剤が炭素粉末及び/又は炭素繊維であり、且つ前記結着剤がフッ素樹脂である、請求項9に記載のリチウムイオン2次電池用負極材。

【請求項11】
 
前記負極活物質を40~90重量%、前記導電助剤を5~40重量%、前記結着剤5~20重量%含有する、請求項9又は10に記載のリチウムイオン2次電池負極材。

【請求項12】
 
請求項8~11のいずれか一項に記載のリチウムイオン2次電池用負極材を含むリチウムイオン2次電池用負極。

【請求項13】
 
請求項12に記載のリチウムイオン2次電池用負極を備えたリチウムイオン2次電池。
IPC(International Patent Classification)
F-term
Drawing

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State of application right Registered
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