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CORE-SHELL TYPE CARBON NANOTUBE COMPOSITE MATERIAL AND PRODUCTION METHOD THEREOF meetings

Patent code P150012622
File No. S2014-0670-N0
Posted date Nov 26, 2015
Application number P2014-048235
Publication number P2015-171965A
Patent number P6225399
Date of filing Mar 11, 2014
Date of publication of application Oct 1, 2015
Date of registration Oct 20, 2017
Inventor
  • (In Japanese)高口 豊
  • (In Japanese)田嶋 智之
  • (In Japanese)笹田 由香里
Applicant
  • (In Japanese)国立大学法人岡山大学
Title CORE-SHELL TYPE CARBON NANOTUBE COMPOSITE MATERIAL AND PRODUCTION METHOD THEREOF meetings
Abstract PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a core-shell type carbon nanotube composite material in which a core layer having carbon nanotube, fullerene, and dendrimer which are laminated in this order is formed, and a shell layer made from an inorganic compound that is a composite of silica and a metal oxide is formed outside the core layer.
SOLUTION: The core-shell type carbon nanotube composite material including carbon nanotube, fullerene, dendrimer, and inorganic compound is provided. Its core layer is formed from a layer in which carbon nanotube, fullerene, and dendrimer are laminated in this order, and its shell layer is formed from a layer made from inorganic compound. The inorganic compound is a composite of silica and metal oxide obtained by a sol-gel reaction using alkoxide of silicon and alkoxide of a metal.
Outline of related art and contending technology (In Japanese)

カーボンナノチューブに代表される炭素材料、特にカーボンナノチューブ薄膜に期待される用途は広く、例えば、半導体色素としての性質を利用した太陽電池用薄膜、導電性を利用した透明電極用薄膜、生体適合性を利用したバイオインターフェース薄膜などの研究開発が行われている。カーボンナノチューブは、単層カーボンナノチューブ(以下「SWNTs」と略記することがある)、二層カーボンナノチューブをはじめとする比較的安価で導電性の高い多層カーボンナノチューブ(以下「MWNTs」と略記することがある)、ピーポッドと呼ばれる分子内包カーボンナノチューブなどに分類される。分子内包カーボンナノチューブは、様々な分子を内包することができ、半導体的な性質を自在にチューニングすることが可能なことから次世代の半導体材料として期待されている。

非特許文献1には、SWCNT/フラロデンドロン超分子複合体の分散液中で、オルトけい酸テトラエチルをゾルゲル重合させることで、SWCNT/フラロデンドロン/SiO2ナノハイブリッドが得られることが記載されている。前記ナノハイブリッドを用いた光水素発生実験を行ったところ、光水素発生量が5.7μmol/hであり、量子収率が31%であったとされている。しかしながら、前記ナノハイブリッドの調製には48時間を要するため、光触媒として使用する際にすぐに準備できないという問題があり、また、更なる光触媒としての機能向上も望まれていた。

Field of industrial application (In Japanese)

本発明は、カーボンナノチューブ、フラーレン、デンドリマー及び無機化合物を含むコアシェル型カーボンナノチューブ複合材料及びその製造方法に関する。

Scope of claims (In Japanese)
【請求項1】
 
カーボンナノチューブ、フラーレン、デンドリマー及び無機化合物を含むコアシェル型カーボンナノチューブ複合材料であって、
コア層が、カーボンナノチューブ、フラーレン及びデンドリマーがこの順番で積層された層で形成され、
シェル層が、無機化合物からなる層から形成され、該無機化合物が、ケイ素のアルコキシド及び金属のアルコキシドを用いたゾルゲル反応により得られたシリカと金属酸化物との複合体であることを特徴とするコアシェル型カーボンナノチューブ複合材料。

【請求項2】
 
前記デンドリマーが、コアユニットと分岐ユニットとからなり、該コアユニットがマロン酸エステル、芳香族炭化水素及び複素芳香環からなる群から選択される少なくとも1種の化合物を骨格に有するものであり、該分岐ユニットが下記式(1)で示されるものである請求項1記載のコアシェル型カーボンナノチューブ複合材料。
【化1】
 
(省略)
[式中、括弧内の構造は分岐構成単位を表したものであり、該分岐構成単位は任意であって繰返し結合されていてもよく、
Aは、酸素原子、硫黄原子又は2価の有機基からなる群から選択される1種からなり;
Bは、窒素原子又は3価の芳香族炭化水素基からなる群から選択される少なくとも1種からなり;
Cは、酸素原子、硫黄原子又は2価の有機基からなる群から選択される少なくとも1種からなり;
Dは、アルコキシ基、エステル基、アミノ基、アミド基、水酸基及びその塩、カルボキシル基及びその塩、メソゲン基、糖鎖、スルファニル基、及びポリエーテル鎖からなる群から選択される少なくとも1種を含む1価の置換基である。]

【請求項3】
 
前記カーボンナノチューブが、単層カーボンナノチューブ及び二層カーボンナノチューブからなる群から選択される少なくとも1種である請求項1又は2記載のコアシェル型カーボンナノチューブ複合材料。

【請求項4】
 
請求項1~3のいずれか記載のコアシェル型カーボンナノチューブ複合材料を含む光触媒。

【請求項5】
 
請求項4記載の光触媒からなる光水素発生剤。

【請求項6】
 
燃料電池用である請求項5記載の光水素発生剤。

【請求項7】
 
カーボンナノチューブ、フラーレン、デンドリマー及び無機化合物を含むコアシェル型カーボンナノチューブ複合材料の製造方法であって、
(a)フラーレンとデンドリマーとを反応させてフラロデンドロンを得る工程、
(b)前記フラロデンドロンとカーボンナノチューブとを混合することにより、カーボンナノチューブ、フラーレン及びデンドリマーがこの順番で積層されたカーボンナノチューブ/フラロデンドロン複合体からなるコア層を形成する工程、
(c)前記カーボンナノチューブ/フラロデンドロン複合体に対して、ケイ素のアルコキシドを添加した後に金属のアルコキシドを添加してゾルゲル反応させることにより、シリカと金属酸化物との複合体である無機化合物からなるシェル層を形成する工程、
を有することを特徴とする請求項1~3のいずれか記載のコアシェル型カーボンナノチューブ複合材料の製造方法。

【請求項8】
 
ケイ素のアルコキシドを添加した後に5分~48時間経過してから金属のアルコキシドを添加してゾルゲル反応させる請求項7記載のコアシェル型カーボンナノチューブ複合材料の製造方法。
IPC(International Patent Classification)
F-term
Drawing

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JP2014048235thum.jpg
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