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CO SELECTION METHANATION CATALYST

Patent code P150012637
File No. S2014-0547-N0
Posted date Nov 26, 2015
Application number P2014-042850
Publication number P2015-167887A
Patent number P6350898
Date of filing Mar 5, 2014
Date of publication of application Sep 28, 2015
Date of registration Jun 15, 2018
Inventor
  • (In Japanese)宮尾 敏広
  • (In Japanese)東山 和寿
  • (In Japanese)山下 壽生
  • (In Japanese)橋本 登
  • (In Japanese)出来 成人
  • (In Japanese)渡辺 政廣
Applicant
  • (In Japanese)国立大学法人山梨大学
Title CO SELECTION METHANATION CATALYST
Abstract PROBLEM TO BE SOLVED: To extend service life of a CO selection methanation catalyst, enhance a CO removal ratio of the CO selection methanation catalyst for making outlet CO density a low value in a wide temperature range, and enhance steam tolerance of the CO selection methanation catalyst.
SOLUTION: There is provided the CO selection methanation catalyst comprising: a carrying metal catalyst for performing methanation of CO in hydrogen-rich gas including CO and CO2 selectively; and a coating layer for covering a surface of the carrying metal catalyst. The coating layer has a mesoporous structure and formed of an oxide including a non-Si metal.
Outline of related art and contending technology (In Japanese)

固体高分子形燃料電池は80℃程度の低温で運転するため、燃料である水素リッチガス中に一酸化炭素が、あるレベル以上含まれていると、アノード白金触媒のCO被毒により、発電性能が低下したり遂には全く発電ができなくなったりするという問題が生じる。

このCO被毒を回避するため、都市ガス、LPガス又は灯油などを燃料改質器で水素リッチガスに転換して使用する家庭用固体高分子形燃料電池発電システムでは、燃料電池アノード入口ガスのCO濃度を常に10ppm以下に抑えることが望まれる。実システムの多くは、燃料改質プロセスの最終段階で生成ガスに空気を混合しガス中に含まれるCOをCO2に酸化するCO選択酸化触媒を採用している。
CO + 1/2 O2 = CO2 (反応式1)

この触媒では反応式1に示すように外部から常に空気を取り込む必要があるため、空気ブロアやその制御システム、更には供給した空気を反応ガスと均一に混合するための複雑なガス混合構造体を燃料改質器に設置する必要がある。

最近、このCO選択酸化触媒に変わる新たな方法として、CO選択メタン化触媒が注目されている(例えば特許文献1~2)。

特許文献1には、噴霧プラズマ法により作製した非化学量論組成のNi-Al複合酸化物前駆体にルテニウム塩を含浸担持し、還元処理を行うことで、従来触媒ではCOメタン化反応よりCO2メタン化反応と逆水性シフト反応が支配的に進行する高温度領域においても選択的にCOメタン化反応を起こさせることができるCO選択メタン化触媒が開示されている。

特許文献2には、一酸化炭素をメタン化する触媒の活性成分に、二酸化炭素の反応抑制剤であるハロゲン、無機酸、金属酸素酸から選ばれた少なくとも1種が吸着又は結合させることによって、COメタン化反応の選択性に優れたCO選択メタン化触媒が開示されている。

Field of industrial application (In Japanese)

本発明は、家庭用固体高分子形燃料電池用燃料改質器のCO除去工程や、反応物の蓄積によって活性低下を伴う触媒反応プロセスに広く適用可能であるCO選択メタン化触媒に関する。

Scope of claims (In Japanese)
【請求項1】
 
CO及びCO2を含有する水素リッチガス中のCOを選択的にメタン化する担持金属触媒と、前記担持金属触媒の表面を覆う被覆層を備え、
前記被覆層は、メソポーラス構造を有し、且つ非Si金属を含む酸化物からなる、CO選択メタン化触媒(但し、前記非Si金属がTi、La、及びZrから選択される少なくとも1種の添加金属であって且つ前記添加金属/Siの原子比が0.001~3であるもの、を除く)。

【請求項2】
 
前記非Si金属は、アルミニウム、チタニウム、バナジウム、ストロンチウム、イットリウム、ジルコニウム、ニオブ、ランタン、及びタンタルから選択される少なくとも1つからなる、請求項1に記載の触媒。

【請求項3】
 
前記非Si金属は、アルミニウムとジルコニウムの少なくとも一方を含む、請求項2に記載の触媒。

【請求項4】
 
前記被覆層を構成する酸化物のSi/非Si金属の原子比は、1以下である、請求項1~請求項3の何れか1つに記載の触媒。

【請求項5】
 
前記被覆層は、メソポーラスアルミナ又はメソポーラスジルコニアからなる、請求項1~請求項4の何れか1つに記載の触媒。

【請求項6】
 
CO及びCO2を含有する水素リッチガス中のCOを選択的にメタン化する担持金属触媒と、前記担持金属触媒の表面を覆う被覆層を備え、
前記被覆層は、ジルコニアからなる、CO選択メタン化触媒。

【請求項7】
 
前記被覆層は、厚さが1~200nmである、請求項1~請求項6の何れか1つに記載の触媒。
IPC(International Patent Classification)
F-term
Drawing

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JP2014042850thum.jpg
State of application right Registered
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