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HIGHLY DISPERSED TRANSITION METAL CATALYST AND HIGH DISPERSION SUPPORTING METHOD OF TRANSITION METAL ATOMS ON SURFACE OF SILICA SUPPORT

Patent code P160012689
File No. 150
Posted date Jan 13, 2016
Application number P2014-119923
Publication number P2015-231611A
Patent number P6399816
Date of filing Jun 10, 2014
Date of publication of application Dec 24, 2015
Date of registration Sep 14, 2018
Inventor
  • (In Japanese)魯 保旺
Applicant
  • (In Japanese)国立研究開発法人国立環境研究所
Title HIGHLY DISPERSED TRANSITION METAL CATALYST AND HIGH DISPERSION SUPPORTING METHOD OF TRANSITION METAL ATOMS ON SURFACE OF SILICA SUPPORT
Abstract PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a highly dispersed transition metal catalyst comprising transition metal atoms dispersed in an atomic level on a support surface, and to provide a high dispersion supporting method of transition metal atoms on the surface of a silica support.
SOLUTION: The highly dispersed transition metal catalyst is obtained by: forming a transition metal-ammonium coordination complex ion in a mixed liquid obtained by adding an inorganic salt of a transition metal in an aqueous ammonium solution; contacting the mixed liquid with a silica support to bind the transition metal to oxygen atoms of silanol groups on a surface of the silica support; chemically bonding the transition metal, the oxygen, and silicon atoms on a surface of the silica support; recovering the silica support; and having the transition metal atom high dispersion supported in an atomic level on an exposed surface of the silica support.
Outline of related art and contending technology (In Japanese)

遷移金属が高い触媒能力を持つことはよく知られている。しかし、その金属原子同士が凝集して大きな集合体になってしまうと、触媒反応に関与する原子の数が見かけ上減ってしまい、せっかくの触媒能力を十分に発揮させることができない。

一方、遷移金属粒子を原子レベルで担体に分散担持させることができれば、それぞれの原子が反応に関与できることになり、その触媒としての能力を飛躍的に上げることができる。

従来、触媒を製造するには、特許文献1の段落0004に示すように、種々の方法が知られている。遷移金属を担持する方法(従来担持法)としては、含浸法、粉末添加法、共沈法などが用いられている(図4)。しかし、それらの方法では、遷移金属原子を担体表面に原子レベルで分散させることができず、触媒としての性能を十分に発揮させることができない。

そこで、ニッケル等、高い触媒能力を持つ遷移金属を、担体表面に原子レベルで分散する方法の開発が期待されている。図5の(A)に示すように、固体表面(担体表面)に遷移金属(M)を原子レベルで高分散させた高分散遷移金属触媒であれば、高効率で反応物から生成物を生成できる。それには、図5(B)に示すように、(1)伝統的な触媒(遷移金属の集合体)、(2)担持触媒(遷移金属の集合体の分散)を超え、原子レベルで、担体表面に遷移金属を高分散させる新たな固定化方法の開発が必要である。

ここで、廃棄物系バイオマスの高効率なガス化改質技術として、高分散遷移金属触媒を適用することで、バイオマスから再生可能利用エネルギーへの転換を容易にし、グリーンテクノロジーとして社会実装するための基礎技術が確立する。

廃棄物系バイオマスに熱分解ガス化技術を適用すると、H2、CO、CO2などを含むガスが生成する。しかし、種々の副生成物が共存しているため、そのままでは当該生成ガスの利用価値はあまり高くない。そこで、高分散遷移金属触媒を用いれば、当該生成ガスから、高濃度H2、COが得られ、またはCH4の生成をも可能にする。

その結果、バイオマスのガス化/多段触媒変換プロセスを経て、エネルギー回収技術により、CO2の排出抑制と副生成物の低減を可能にすることができる。

Field of industrial application (In Japanese)

本発明は、遷移金属をシリカ担体に担持させた触媒に関し、より詳しくは、触媒活性金属原子である遷移金属原子をシリカ表面に化学結合させ、遷移金属原子を原子レベルでシリカ表面に高分散担持させた高分散遷移金属触媒等に関する。

Scope of claims (In Japanese)
【請求項1】
 
遷移金属の無機塩をアンモニウム水溶液に添加した混合液で、遷移金属アンモニウム配位錯イオンを形成し、
前記混合液をシリカ担体と接触させて前記シリカ担体表面のシラノール基の酸素原子に前記遷移金属を結合させ、
前記遷移金属と前記酸素と前記シリカ担体表面のケイ素原子とを化学結合させ、
前記シリカ担体を回収し、
前記シリカ担体の露出表面に、遷移金属原子を原子レベルで高分散担持させてなることを特徴とする
高分散遷移金属触媒の製造方法

【請求項2】
 
前記遷移金属が、ニッケル、銅、亜鉛、コバルト、カドミウムおよびクロムの内から選択される1種またはそれ以上である請求項1に記載の高分散遷移金属触媒の製造方法

【請求項3】
 
遷移金属の無機塩をアンモニウム水溶液に添加した混合液で、遷移金属アンモニウム配位錯イオンを形成し、
前記混合液をシリカ担体と接触させることで、
前記シリカ担体表面のシラノール基の酸素原子と前記遷移金属が結合し、
さらに、前記遷移金属と前記酸素と前記シリカ担体表面のケイ素原子とが化学結合することで、
前記シリカ担体の露出表面に、遷移金属原子を原子レベルで高分散担持させることを特徴とする
シリカ担体表面への遷移金属原子の高分散担持方法。

【請求項4】
 
請求項1又は請求項2に記載の高分散遷移金属触媒の製造方法によって得られた高分散遷移金属触媒に、
バイオマスから得られた混合ガスを接触させることで、二酸化炭素の排出を抑制することを特徴とするバイオマスガスの処理方法。

【請求項5】
 
請求項1又は請求項2に記載の高分散遷移金属触媒の製造方法によって得られた高分散遷移金属触媒に、
バイオマスから得られた混合ガスを接触させることで、タール成分の生成量を抑制することを特徴とするバイオマスガスの処理方法。

【請求項6】
 
請求項1又は請求項2に記載の高分散遷移金属触媒の製造方法によって得られた高分散遷移金属触媒に、
バイオマスから得られた混合ガスを接触させることで、水素ガス濃度を濃縮し、分離することを特徴とする水素ガスの製造方法。
IPC(International Patent Classification)
F-term
Drawing

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JP2014119923thum.jpg
State of application right Registered
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