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PRODUCTION METHOD OF AMORPHOUS CARBON, AND AMORPHOUS CARBON

Patent code P170014653
File No. H28-028
Posted date Oct 30, 2017
Application number P2016-183910
Publication number P2018-048368A
Date of filing Sep 21, 2016
Date of publication of application Mar 29, 2018
Inventor
  • (In Japanese)本多 謙介
Applicant
  • YAMAGUCHI UNIVERSITY
Title PRODUCTION METHOD OF AMORPHOUS CARBON, AND AMORPHOUS CARBON
Abstract PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a highly-durable catalyst material having high activity in an oxygen reduction reaction.
SOLUTION: In a production method of amorphous carbon containing nitrogen, raw material gas containing a first compound which is nitrile, amide and amine having a specific structure, and a second compound which is a heterocyclic compound containing one or two or more nitrogen atoms in the ring is introduced into a reaction vessel, and the raw material gas is reacted in the reaction vessel, to thereby deposit the amorphous carbon containing nitrogen on a substrate installed in the reaction vessel.
Outline of related art and contending technology (In Japanese)

現在、高活性かつ低コストな光・電気化学触媒材料の開発は、エネルギー問題や環境問題の進展に伴い急務となっている。例えば、酸素と水素を使用し生成物が水だけであるため、クリーンな発電装置として期待されている固体高分子燃料電池(PFFC)では、一般的に白金が触媒として使われている。しかし、白金表面での酸素還元反応速度(O2+4H+4e→2H2O)は比較的低いため、多量の白金触媒が必要となる。燃料電池自動車を例にとると1台あたり100gの白金が必要とされ、これは、コストが高く経済的な面及び資源的な面からみて現実的な値ではなく、固体高分子燃料電池の実用化に向けての大きな障害となっている。また、白金は有機物などによって被毒されてしまい、電極として利用した場合に反応性の低下が起こり長期作動信頼性にも問題がある。そこで、白金を使用しない触媒の開発が望まれている。

そのため、炭素粒子に白金を担持した触媒が提案されているが、これは白金を使用することにかわりはなく大きなコスト低下は期待できない。また、炭素材料そのものを触媒として使用することも検討され、グラフェンのエッジにキノリジニウム構造を導入した材料が報告されている(非特許文献1)。しかし、グラフェンやグラフェンが積層したグラファイトでは、エッジの数が少なく、酸素還元反応の反応点となるキノリジニウム構造を多く導入することができない。また、グラファイトは層間が酸化され剥離するため、長時間の使用に対する耐久性が低い等の問題がある。一方、ダイヤモンドライクカーボンに窒素を添加して導電性を付与することが提案されているが(非特許文献2、特許文献1)、得られるダイヤモンドライクカーボンの酸素還元反応性は低く、触媒として使用することは難しかった。

Field of industrial application (In Japanese)

窒素を含有するアモルファスカーボンの製造方法、該製造方法により得られるアモルファスカーボン、及び該アモルファスカーボンを含む触媒等に関する。

Scope of claims (In Japanese)
【請求項1】
 
式(I)、(II)又は(III)で表される第1の化合物と、環内に窒素原子を1個又は2個以上含む複素環式化合物である第2の化合物とを含む原料ガスを反応容器内に導入し、前記原料ガスを前記反応容器内で反応させて、窒素を含有するアモルファスカーボンを反応容器内に設置した基板上に堆積させることを特徴とする窒素を含有するアモルファスカーボンの製造方法。
【化1】
 
(省略)
【化2】
 
(省略)
【化3】
 
(省略)
(式(I)~(III)中、R、R1、R2、R3、R4、R5及びR6は、H又は置換基を有してもよいアルキル基を表し、それぞれの式中で同一でも異なっていてもよい。)

【請求項2】
 
原料ガスをプラズマ化させることを特徴とする請求項1記載のアモルファスカーボンの製造方法。

【請求項3】
 
第2の化合物が、六員環からなる単環式芳香族化合物又は2個若しくは3個の六員環の縮合環からなる二環式若しくは三環式芳香族化合物であることを特徴とする請求項1又は2記載のアモルファスカーボンの製造方法。

【請求項4】
 
第2の化合物が、ピリジン、ピラジン及びトリアジンからなる群から選ばれる少なくとも1種であることを特徴とする請求項1~3のいずれかに記載のアモルファスカーボンの製造方法。

【請求項5】
 
式(I)、(II)又は(III)で表される第1の化合物と、環内に窒素原子を1個又は2個以上含む複素環式化合物である第2の化合物とを含む原料ガスを反応容器内に導入し、前記原料ガスを反応容器内でプラズマ化して反応させ、反応容器内に設置した基板上に堆積させて得られる窒素を含有するアモルファスカーボン。
【化4】
 
(省略)
【化5】
 
(省略)
【化6】
 
(省略)
(式(I)~(III)中、R、R1、R2、R3、R4、R5及びR6は、H又は置換基を有してもよいアルキル基を表し、それぞれの式中で同一でも異なっていてもよい。)

【請求項6】
 
キノリジニウム構造を有し、対流ボルタンメトリー測定から算出される酸素還元反応に対する反応電子数が1.5以上であることを特徴とする窒素を含有するアモルファスカーボン。

【請求項7】
 
請求項5又は6記載の窒素を含有するアモルファスカーボンを含む触媒。

【請求項8】
 
キノリジニウム構造を有するアモルファスカーボン酸素還元触媒。

【請求項9】
 
請求項7又は8記載の触媒を備える電極。
IPC(International Patent Classification)
F-term
Drawing

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JP2016183910thum.jpg
State of application right Published
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