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全固体アルカリ金属二次電池用の固体電解質層及び全固体アルカリ金属二次電池 UPDATE

国内特許コード P170014671
整理番号 S2017-0687-N0
掲載日 2017年11月20日
出願番号 特願2017-094161
公開番号 特開2018-190658
出願日 平成29年5月10日(2017.5.10)
公開日 平成30年11月29日(2018.11.29)
発明者
  • 林 晃敏
  • 辰巳砂 昌弘
出願人
  • 公立大学法人大阪府立大学
発明の名称 全固体アルカリ金属二次電池用の固体電解質層及び全固体アルカリ金属二次電池 UPDATE
発明の概要 【課題】金属リチウムそのものを負極として使用しつつ、デンドライトの発生を抑制した全固体リチウム二次電池を作製可能な固体電解質層を提供することを課題とする。
【解決手段】金属負極、固体電解質層及び正極とから構成される全固体二次電池用の固体電解質層であって、前記金属負極が、Li及びNaから選択されるアルカリ金属の負極であり、前記固体電解質層が、(i)AS-M(AはLi及びNaから選択され、MはP、Si、Ge、B、Al、Sn、Sb及びGaから選択され、xとyは、Mの種類に応じて、化学量論比を与える数である)で表される固体電解質及び、(ii)前記アルカリ金属の無機化合物を含み、前記アルカリ金属の無機化合物が、前記アルカリ金属の電位を0Vとすると、0Vと、前記固体電解質の電位窓の下限との間の範囲に含まれ又は、前記範囲と重複する電位窓を有することを特徴とする全固体アルカリ金属二次電池用の固体電解質層により上記課題を解決する。
【選択図】図5
従来技術、競合技術の概要


リチウムイオン二次電池は、高電圧、高容量を有するため、携帯電話、デジタルカメラ、ビデオカメラ、ノートパソコン、電気自動車等の電源として多用されている。一般に流通しているリチウムイオン二次電池は、電解質として、電解塩を非水系溶媒に溶解した液状電解質を使用している。非水系溶媒には、可燃性の溶媒が多く含まれているため、安全性の確保が望まれている。
安全性を確保するために、非水系溶媒を使用せずに、電解質を固体材料から形成する、いわゆる固体電解質層を使用した全固体リチウム二次電池が提案されている。この全固体リチウム二次電池は、正極及び負極と、正極と負極間に位置する固体電解質層とを備えた構成を有している。固体電解質層を構成する材料としては、硫化物系のリチウム含有固体電解質が知られている。



全固体リチウム二次電池の負極に使用する材料として、種々の材料が提案されている。まず、考えられるのは金属リチウムそのものを負極として使用することである。金属リチウムからなる負極は、最も高い理論容量を全固体リチウム二次電池に付与できる。
しかし、金属リチウムからなる負極は、充放電を繰り返すことで、不均一な溶解析出により、デンドライトが発生し、このデンドライトが全固体リチウム二次電池を短絡させることが知られている。そのため、金属リチウムの不均一な溶解析出を抑制するために、インジウム(In)のような他の金属とリチウムとの合金を負極として使用することが、全固体リチウム二次電池の技術分野では通常行われている(K. Takada et al., Solid State Ionics, 86-88(1996), 877-882:非特許文献1)。

産業上の利用分野


本発明は、全固体アルカリ金属二次電池用の固体電解質層及び全固体アルカリ金属二次電池に関する。更に詳しくは、本発明は、Li及びNaから選択されるアルカリ金属から構成される金属負極を備えた全固体アルカリ金属二次電池用の固体電解質層及び全固体アルカリ金属二次電池に関する。

特許請求の範囲 【請求項1】
金属負極、固体電解質層及び正極とから構成される全固体二次電池用の固体電解質層であって、
前記金属負極が、Li及びNaから選択されるアルカリ金属の負極であり、
前記固体電解質層が、
(i)AS-M(AはLi及びNaから選択され、MはP、Si、Ge、B、Al、Sn、Sb及びGaから選択され、xとyは、Mの種類に応じて、化学量論比を与える数である)で表される固体電解質及び、
(ii)前記アルカリ金属の無機化合物
を含み、
前記アルカリ金属の無機化合物が、前記アルカリ金属の電位を0Vとすると、0Vと、前記固体電解質の電位窓の下限との間の範囲に含まれ又は、前記範囲と重複する電位窓を有することを特徴とする全固体アルカリ金属二次電池用の固体電解質層。

【請求項2】
前記アルカリ金属の無機化合物が、前記アルカリ金属がLiの場合、LiO、LiS、LiP、LiN及びLiX(Xは、F、Cl、Br及びIから選択される)から選択され、前記アルカリ金属がNaの場合、NaO、NaS、NaP、NaN及びNaX(Xは、F、Cl、Br及びIから選択される)から選択される請求項1に記載の全固体アルカリ金属二次電池用の固体電解質層。

【請求項3】
前記アルカリ金属の無機化合物が、100℃において、前記固体電解質のみ層の安定作動可能電流密度を1とすると、前記固体電解質層の安定作動可能電流密度を1より大きくし得る量で前記固体電解質層に含まれる請求項1又は2に記載の全固体アルカリ金属二次電池用の固体電解質層。

【請求項4】
前記AS-MがLiS-Pであり、前記アルカリ金属の無機化合物がLiO、LiS、LiP、LiN及びLiX(Xは、F、Cl、Br及びIから選択される)から選択され、前記AS-Mとアルカリ金属の無機化合物が1:99~99:1(モル比)の割合で含まれる請求項1~3のいずれか1つに記載の全固体アルカリ金属二次電池用の固体電解質層。

【請求項5】
前記AS-Mが、ASとMとを50:50~90:10(モル比)の割合で含む請求項1~4のいずれか1つに記載の全固体アルカリ金属二次電池用の固体電解質層。

【請求項6】
正極及び金属負極と、正極と金属負極間に位置する固体電解質層とを備え、
前記金属負極が、Li及びNaから選択されるアルカリ金属の負極であり、
前記固体電解質層が、請求項1~5のいずれか1つに記載の固体電解質層であることを特徴とする全固体アルカリ金属二次電池。
国際特許分類(IPC)
Fターム
画像

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JP2017094161thum.jpg
出願権利状態 公開
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